Pyroprocessing에 의한 사용후핵 연료 처 리 과정에서 핵 연료 물질은 전해정련장치, 전해환원장치, 전해제련장치의 전해조에서 전극표면에서의 전기화학반응과 전해질의 교반을 통해서 회수된다. 따라서 이 장치들은 장차 pyroprocessing의 실용화를 위하여 규모 확대가 필요하다. 본 연구에서는 교반을 수반하는 전해반응 장치를 대규모 장치로 확대코자 할 때 합리적으로 적용할 수 있는 장치규모 확대 기법을 고찰해 보았다. 장치 규모 확대에 있어 장치크기와 전극 표면적의 크기는 기하학적 유사성이 기본적으로 적용되어야 한다. 그밖에 전해질의 유동특성을 좌우하는 기준 가운데 전해질의 단위체적당 에너지 투입량이 동일하다는 기준을 채택할 경우 시행착오법 에 의한 계산절차를 도출해내었으며, 이 계산법은 전해조에서의 적절한 교반속도를 구할 수 있게 해 준다. 또 임의의 소규모 전해반응 시스템에 대하여 단위체적당 에너지 투입량이 동일하다는 기준과 교반기 날개끝 속도가 동일하다는 기준을 적용할 경우 전해조의 규모 확대에 관한 일례를 제시하였다.
In this study, we compare the mass release rates of radionuclides(1) from waste forms arising from the KIEP-21 pyroprocessing system with (2) those from the directly-disposed pressurized-water reactor spent fuel, to investigate the potential radiological and environmental impacts. In both cases, most actinides and their daughters have been observed to remain in the vicinity of waste packages as precipitates because of their low solubility. The effects of the waste-form alteration rate on the release of radionuclides from the engineered-barrier boundary have been found to be significant, especially for congruently released radionuclides. the total mass release rate of radionuclides from direct disposal concept is similar to those from the pyroprocessing disposal concept. While the mass release rates for most radionuclides would decrease to negligible levels due to radioactive decay while in the engineered barriers and the surrounding host rock in both cases even without assuming any dilution or dispersal mechanisms during their transport, significant mass release rates for three fission-product radionuclides, $^{129}I$, $^{79}Se$, and $^{36}Cl$, are observed at the 1,000-m location in the host rock. For these three radionuclides, we need to account for dilution/dispersal in the geosphere and the biosphere to confirm finally that the repository would achieve sufficient level of radiological safety. This can be done only after we have known where the repository site would by sited. the footprint of repository for the KIEP-21 system is about one tenth of those for the direct disposal.
KAERI의 PRIDE 시설에서 공학규모의 전해환원용 원료물질인 $UO_2$ 다공성펠렛 제조를 위해 공정과 장치를 최적화시킨 내용을 다루었다. $UO_2$ 분말과 별도로 attrition 밀링된 대용산화물 분말을 출발분말로, 정밀 칭량을 통해 사용후핵연료 조성을 모사하였다(Simfuel). Simfuel 분말은 각각 tumbling mixer로 혼합하여 균질화 하고, rotary press로 성형하여 furnace를 이용해 소결하였다. $4%\;H_2-Ar$ 분위기에서 $1450^{\circ}C$ 24시간 고온 열처리하여 제조된 소결펠렛은 $6.89g{\cdot}cm^{-3}$의 벌크밀도를 가지며 이는 후속 전해환원 공정의 요구에 부합한다. 소결된 다공성펠렛의 미세구조 관찰을 통해 다공성 기지상과 함께 산화/금속 석출물이 관찰되어 사용후핵연료의 상이 모사됨을 확인하였다. 본 결과는 향후 공학규모 이상의 파이로 연구를 위한 $UO_2$ 다공성펠렛 제조에 중요한 기초자료로 활용 될 것이다.
최근 4차 산업혁명, 코로나로 인한 뉴노멀 시대의 도래 등을 계기로 인공지능, 빅데이터 연구와 같은 언택트 관련 기술의 중요성이 더욱 급상하고 있다. 각 종 연구 분야에서는 이러한 연구 트렌드를 따라가기 위한 융합적 연구가 본격적으로 시행되고 있으나 원자력 분야의 경우 자연어 처리, 텍스트마이닝 분석 등 인공지능 및 빅데이터 관련 기술을 적용한 연구가 많이 수행되지 않았다. 이에 원자력 연구 분야에 데이터 사이언스 분석기술의 적용 가능성을 확인해보고자 본 연구를 수행하였다. 원자로 연료로 사용된 뒤 배출되는 사용후핵연료 인식 동향 파악에 대한 연구는 원자력 산업 정책에 대한 방향을 결정하고 산업정책 변화를 사전에 대응할 수 있다는 측면에서 매우 중요하다. 사용후핵연료 처리기술은 크게 습식 재처리 방식과 건식 재처리 방식으로 나뉘는데, 이 중 환경 친화적이고 핵비확산성 및 경제성이 높은 건식재처리 기술인 '파이로프로세싱'과 그 연계 원자로 '소듐냉각고속로'의 연구개발에 대한 재평가가 현재 지속적으로 검토되고 있다. 따라서 위와 같은 이유로, 본 연구에서는 사용후핵연료 처리기술인 파이로프로세싱에 대한 언론 동향 분석을 진행하였다. 사용후핵연료 처리기술인 '파이로프로세싱' 키워드를 포함하는 네이버 웹 뉴스 기사 전문의 텍스트데이터를 수집하여 기간에 따라 인식변화를 분석하였다. 2016년 발생한 경주 지진, 2017년 새 정부의 에너지 전환정책 시행된 2010년대 중반 시기를 기준으로 전, 후의 동향 분석이 시행되었고, 빈도분석을 바탕으로 한 워드 클라우드 도출, TF-IDF(Term Frequency - Inverse Document Frequency) 도출, 연결정도 중심성 산출 등의 분석방법을 통해 텍스트데이터에 대한 세부적이고 다층적인 분석을 수행하였다. 연구 결과, 2010년대 이전에는 사용후핵연료 처리기술에 대한 사회 언론의 인식이 외교적이고 긍정적이었음을 알 수 있었다. 그러나 시간이 흐름에 따라 '안전(safety)', '재검토(reexamination)', '대책(countermeasure)', '처분(disposal)', '해체(disassemble)' 등의 키워드 출현빈도가 급증하며 사용후핵연료 처리기술 연구에 대한 지속 여부가 사회적으로 진지하게 고려되고 있음을 알 수 있었다. 정치 외교적 기술로 인식되던 사용후핵연료 처리기술이 국내 정책의 변화로 연구 지속 가능성이 모호해짐에 따라 언론 인식도 점차 변화했다는 것을 확인하였다. 이러한 연구 결과를 통해 원자력 분야에서의 사회과학 연구의 지속은 필수불가결함을 알 수 있었고 이에 대한 중요성이 부각되었다. 또한, 현 정부의 원전 감축과 같은 에너지 정책의 영향으로, 사용후핵연료 처리기술 연구개발에 대한 재평가가 시행되는 이 시점에서 해당 분야의 주요 키워드 분석은 향후 연구 방향 설정에 기여할 수 있을 것이라는 측면에서 실무적 의의를 갖는다. 더 나아가 원자력 공학 분야에 사회과학 분야를 폭넓게 적용할 필요가 있으며, 국가 정책적 변화를 고려해야 원자력 산업이 지속 가능할 것으로 사료된다.
An electrochemical reduction of a mixture of metal oxides was conducted in a LiCl molten salt containing 3 wt% $Li_2O$ at $650^{\circ}C$. The oxide reduction was carried out by applying a current to an electrolysis cell, and the $Li_2O$ concentration was analyzed during each run. The concentration of $Li_2O$ in the electrolyte bulk phase gradually decreases according to Faraday's law due to a slow diffusion of the $O^{2-}$ ions. A hindrance effect of the unreduced metal oxides was observed for the reduction of the uranium oxide. Cs, Sr, and Ba of high heat-load fission products were diffused into and accumulated in the salt phase as predicted with thermodynamic consideration.
국내 원자력발전은 현재 두 번째로 큰 전력 공급 방법이며 원전의 수 역시 증가되는 것으로 계획되어 있다. 그러나, 원자력발전에 의해 발생되는 사용후핵연료에 대해서는 아직 명확한 관리 정책이 확립되어 있지 않다. 원자로 이 후 핵물질 흐름과 관련된 후행 핵연료주기는 사용후핵연료 관리를 위한 기술들의 집합이다. 따라서, 사용후핵연료 관리 정책은 핵연료주기 선택과 함께한다. 핵연료주기 선택의 중요 항목은 경제성으로 이는 사적비용과 함께 외부비용을 더해 결정되어야 한다. 직접비용 인 사적비용과 달리 간접비용인 외부비용에 대한 연구는 원전에 집중되어 있으며 핵연료주기에 대한 연구는 없는 상황이다. 본 연구에서는 핵연료주기에 적용할 수 있는 외부비용 항목들을 도출하고 정량화를 시도하였다. 핵연료주기 외부비용 평가를 위해 고려될 수 있는 핵연료주기로 OT(직접처분), DUPIC(PWR-CANDU 연결), PWR-MOX(PWR 습식재처리), Pyro-SFR (파이로 처리와 고속로 연계)의 네 가지를 선정하였다. 원자력발전의 외부비용 평가에 고려되었던 항목들을 분석하여 핵연료주기에서 에너지 공급 안보비용, 사고위험비용과 수용성 비용을 외부비용 항목으로 도출하고 추산하였다.
사용후핵연료 파이로 공정은 전기화학 이론들에 기초하여 개발되고 있다. 공정 모사는 공정 개발과 실험데이터 해석에 주요한 방법 중 하나로 파이로 공정에서도 필요한 접근 방법 중 하나이다. 현재까지 파이로 공정의 공정 모사는 전해정련 공정 위주로 진행되어 왔으며 전해환원 공정에 대한 연구는 많지 않았다. 전해환원 공정은 전해정련 공정과 달리 기체 발생과 다공성 전극의 특징을 지니고 있기 때문에 공정 모사를 위한 모델 개발을 위해서는 이를 고려한 수식들이 필요하게 된다. 본 연구에서는 전기화학 셀 해석에 필요한 열역학, 물질전달, 반응공학 이론 중 전해환원 공정 모델 개발에 필요한 개념과 수식들을 정리하여 제시하였다. 전해환원 셀을 구분하여 각 부분에 적용해야하는 수식들을 나열했으며 각 부분들 연결에 사용되는 경계조건들 역시 제시하였다. 이들 수식들은 추후 모델 개발에 기초로 사용될 수 있으며 실험데이터와 결합시켜 결정되어야 하는 매개변수 파악에 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
사용후핵연료 파이로프로세싱의 전해환원 공정에서 발생하는 LiCl 염폐기물내 Cs과 Sr의 방사능 붕괴열을 계산하였다. 계산시 대부분의 LiCl염폐기물을 재생하여 재활용하고 나머지를 고화체로 만든다고 가정하였다. 계산결과 Cs 및 Sr의 붕괴로 생성되는 자핵종인 Ba와 Y에 의한 열발생량이 모핵종에 비해 최대 4.6배 더 많았다. LiCl염폐기물내 Cs 및 Sr에 의한 열발생은 초기 한달 정도에 최대이므로 일정 기간 초기 LiCl염폐기물의 온도 급상승을 제어할 냉각설비의 운영이 바람직할 것으로 보인다.
사용후핵연료을 건식처리하는 파이로프로세싱 중 전해정련 및 제련공정 후 발생되는 우라늄과 초우라늄 및 희토류 등의 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염에는 특히 희토류 함량이 높기 때문에 유효자원으로 활용이 가능한 형태의 우라늄과 초우라늄의 분리/회수가 쉽지 않다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 본 연구에서는 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 산화제($K_2CO_3$)를 이용하여 $UCl_3$를 산화물 형태로 전환한 후 전기화학적 방법을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 분리하는 실험을 실시하였다. 실험에 앞서, 이론적 평형계산을 수행하여 우라늄 염화물을 산화물로 전환하기 위한 실험조건을 결정하였다. 상기의 실험에서 LiCl-KCl 내 $UCl_3$는 첨가제의 주입량이 이론적 반응당량에 근접하였을 때 거의 대부분이 염내에서 염화물 형태로 존재하지 않는 것으로 나타났다. 이후 액체금속음극을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 전착시켰으며, 전착실험 후 투명한 용융상의 LiCl-KCl 공융염과 갈색의 우라늄 산화침전물이 존재함이 확인되었다. 이러한 결과들을 통해 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 우라늄 및 희토류를 각각 분리할 수 있는 방안을 수립할 수 있을 것으로 판단된다.
사용후핵연료 파이로프로세싱에서 발생하는 방사성폐기물의 양을 최소화하기 위해서는 방사성 핵종 함유 염폐기물을 효과적으로 처리할 수 있는 기술개발이 필요하다. 이를 위해 탄산화물(Li2CO3, K2CO3)을 이용한 반응증류공정에서 LiCl-KCl 공융염 내 NdCl3의 분리특성을 관찰하였다. HSC-Chemistry 프로그램을 이용한 탄산화물과 NdCl3의 반응모델결과에서 NdCl3는 탄산화물의 주입조건 및 온도변화에 따라 산염화물(NdOCl) 또는 산화물(Nd2O3) 형태로 전환됨이 확인되었으며, 탄산화물의 주입조건에 따른 LiCl-KCl-NdCl3계의 반응증류시험에서 반응모델결과와 유사한 경향을 확인하였다. 이 결과들을 이용하여 LiCl-KCl 공융염 내 NdCl3를 고화가 용이한 산화물 형태로 분리하기 위한 공정조건을 도출하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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