Upgrading of pyrolysis wax oil has been conducted in a continuous fixed bed reactor at $450^{\circ}C$, 1hour, LHSV 3.5/h. The catalytic degradation using HZSM-5 catalyst are compared with the thermal degradation and also was studied with a function of experimental variables. The raw pyrolysis wax oil shows relatively high boiling point distribution ranging from around $300^{\circ}C$ to $550^{\circ}C$, which has considerably higher boiling point distribution than that of commercial diesel. The product characteristic from thermal degradation shows a similar trend with that of raw pyrolysis wax oil. This means the thermal degradation of pyrolysis wax oil at high degradation temperature is not sufficiently occurred. On the other hand, the catalytic degradation using HZSM-5 catalyst relative to the thermal degradation shows the high conversion of pyrolysis wax oil to light hydrocarbons. This liquid product shows high gasoline range fraction as around 90% fraction and considerably high aromatic fraction in liquid product. Also, in the catalytic degradation the experimental variable such as catalyst amount and reaction temperature was studied.
Upgrading of pyrolysis wax oil using HZSM-5 catalyst has been conducted in a continuous fixed bed reactor at $450^{\circ}C$, 1hour, LHSV 3.5/h. The catalytic degradation was studied with a function of catalyst amount and reaction temperature. The raw pyrolysis wax oil shows relatively high boiling point distribution ranging from around $300^{\circ}C$ to $550^{\circ}C$, which has considerably higher boiling point distribution than that of commercial diesel. The catalytic degradation using HZSM-5 catalyst shows the high conversion of pyrolysis wax oil to light hydrocarbons. The liquid product obtained shows high gasoline range fraction as around 90% fraction and considerably high aromatic fraction in liquid product. Here, the experimental variable such as catalyst amount and reaction temperature was influenced on the product distribution.
The pyrolysis of high density polyethylene(HDPE) and low density polyethylene(LDPE) was carried out at temperature between 425 and $500^{\circ}C$ from 35 to 80 minutes. The liquid products formed during pyrolysis were classified into gasoline, kerosene, gas oil and wax according to the petroleum product quality standard of Korea Petroleum Quality Inspection Institute. The conversion and yield of liquid products for HDPE pyrolysis increased continuously according to pyrolysis temperature and pyrolysis time. The influence of pyrolysis temperature was more severe than pyrolysis time for the conversion of HDPE. For example, the liquid products of HDPE pyrolysis at $450^{\circ}C$ for 65 minutes were ca. 30wt.% gas oil, 15wt.% wax, 14wt.% kerosene and 11wt.% gasoline. The increase of pyrolysis temperature up to $500^{\circ}C$ showed the increase of wax product and the decrease of kerosene. The conversion and yield of liquid products for LDPE pyrolysis continuously increased according to pyrolysis temperature and pyrolysis time, similar to HDPE pyrolysis. The liquid products of LDPE pyrolysis at $450^{\circ}C$ for 65 minutes were ca. 27wt.% gas oil, 18wt.% wax, 16wt.% kerosene and 13wt.% gasoline.
Isothermal pyrolysis of high density polyethylene(HDPE), polypropylene(PP) and polystyrene(PS) was performed at $450^{\circ}C$, respectively. The effect of pyrolysis time on yield and product composition was investigated. Conversion and liquid yield obtained during HDPE pyrolysis continuously increased with time up to 80minutes, but those of PP and PS did not largely change after 35minutes. Each liquid product formed during the pyrolysis was classified into gasoline, kerosene, light oil and wax according to the distillation temperature based on the petroleum product quality standard of Korea Petroleum Quality Inspection Institute. The major liquid product of HDPE pyrolysis was light oiH34 wt.% based on the amount of HDPE treated) and the amounts of the other liquid ingredients(gasoline, kerosene and wax) were almost the same. On the other hand, the pyrolysis of PP produced 27 wt.% gasoline, 22 wt.% kerosene, 24 wt.% light oil and 13wt.% wax, and the pyrolysis of PS produced 56 wt.% gasoline, 12 wt.% kerosene, 9 wt.% light oil and 13 wt.% wax.
열분해 온도 및 열분해 시간이 HDPE의 열분해에 미치는 영향을 해석하였다. HDPE 열분해의 시작온도와 활성화에너지는 가열속도가 증가함에 따라 증가하였다. 전환율과 액체수율은 열분해 온도와 시간이 증가함에 따라 계속 증가하였고, 특히 45$0^{\circ}C$에서 열분해 시간에 매우 민감하게 변하였다. 전환율에 있어 열분해 온도가 열분해 시간보다 더 큰 영향을 주었다. 열분해 과정에서 생성된 각각의 액체성분을 한국석유품질검사소 석유제품 품질기준에 기초하여 증류온도에 따라 가솔린, 등유, 경유, 왁스로 분류하여 본 결과, 450 $^{\circ}C$에서는 경유 > 왁스 > 등유 > 가솔린 순이었고, 475$^{\circ}C$와 50$0^{\circ}C$에서는 왁스 > 경유 > 등유 > 가솔린 순이었다.
Pyrolysis of polypropylene(PP) Was performed to find the effects of the pyrolysis temperature(425, 450, 475 and $500^{\circ}C$) and the pyrolysis time(35, 50 and 65minutes), respectively. Conversion and liquid yield obtained during PP pyrolysis continuously increased with the pyrolysis temperature( up to $500^{\circ}C$) and the pyrolysis time(up to 65minutes), especially these were more sensitive to the pyrolysis time at $425^{\circ}C$ than other pyrolysis temperatures. Each liquid product formed during the pyrolysis was classified into gasoline, kerosene, light oil and wax according to the distillation temperature based on the petroleum product quality standard of Korea Petroleum Quality Inspection Institute. The liquid products of PP pyrolysis up to $450^{\circ}C$ were almost same fractions($26{\pm}3$wt.% gasoline, $20{\pm}2$wt.% kerosene and $23{\pm}2$wt.% light oil) except wax($3{\sim}13$wt.%). On the other hand, the pyrolysis of PP from $475^{\circ}C$ to $500^{\circ}C$ produced $26{\pm}3$wt.% wax, $24{\pm}1$wt.% gasoline, $18{\pm}1$wt.% kerosene and $16{\pm}1$wt.% light oil. After all, the main liquid product changed from gasoline to wax with increasing pyrolysis temperature.
The pyrolysis characteristics of high-density polyethylene (HDPE), low-density polyethylene (LDPE), and polypropylene (PP) were analyzed numerically using a 1D plug flow reactor (PFR) model. A lumped kinetic model was selected to simplify the pyrolysis products as wax, oil, and gas. The simulation was performed in the 400-600℃ range, and the plastic pyrolysis and product generation characteristics with respect to time were compared at various temperatures. It was found that plastic pyrolysis accelerates rapidly as the temperature rises. The amounts of the pyrolysis products wax and oil increase and then decrease with time, whereas the amount of gas produced increases continuously. In LDPE pyrolysis, the pyrolysis time was longer than that observed for other plastics at a specified temperature, and the amount of wax generated was the greatest. The maximum mass fraction of oil was obtained in the order of HDPE, PP, and LDPE at a specified temperature, and it decreased with temperature. Although the 1D model adopted in this study has a limitation in that it does not include material transport and heat transfer phenomena, the qualitative results presented herein could provide base data regarding various types of plastic pyrolysis to predict the product characteristics. These results can in turn be used when designing pyrolysis reactors.
대량 발생되어 환경 문제를 유발하는 폐플라스틱의 처리방법으로 열분해에 의한 대체 연료유 생산 기술이 부각되고 있다. 본 연구에서는 국내 폐플라스틱의 발생 현황, 국내외 유화 기술 현황, 유화의 기본적인 공정 기술과 문제점, 그리고 한국에너지기술연구원에서 개발된 유화의 신기술을 소개하였다. 이 공정의 특징은 열가소성 폐플라스틱이 혼합된 원료에 대해 공정 운전의 자동화에 의한 연속 운전이 가능하고, 반응 공정이 무촉매이지만 왁스 생성을 최소화한 순환식 분해 반응 공정이며, 또한 생성 가스의 재 사용과 슬러지로 부터 오일 회수에 의한 배출 산사물의 양을 줄이는 등의 특징을 가진 경제적, 환경적으로 많은 장점을 가지고 있다. 연간 300톤 규모의 파이롯트 플랜트 실험 결과는 정상 운전이 3일 이상의 연속 운전에 의해 오일 수율을 $81\%$ 정도 얻었다. 증류탑 상단과 하단에서 얻은 생성유는 각각 가솔린과 디젤인 경유보다 조금 높은 끊는점 분포를 보였다.
한국자원리싸이클링학회 2005년도 추계정기총회 및 제26회 학술발표대회 고분자리싸이클링기술 특별심포지엄
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pp.34-46
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2005
대량 발생되어 환경 문제를 유발하는 폐플라스틱의 처리방법으로 열분해에 의한 대체 연료유 생산 기술이 부각되고 있다. 본 연구에서는 폐플라스틱의 발생 현황, 국내 외 유화 기술 현황, 유화의 기본적인 공정 기술과 문제점, 그리고 한국에너지기술연구원에서 개발된 유화의 신기술을 소개하였다. 이 공정의 특징은 열가소성 폐플라스틱이 혼합된 원료에 대해 공정 운전이 자동화에 의한 연속 운전이 가능하고, 반응 공정이 무촉매이지만 왁스 생성을 최소화한 순환식 분해 반응 공정이며, 또한 생성 가스의 재 사용과 슬러지의 오일 회수에 의한 배출 잔사물의 양을 줄이는 등의 특징을 가진 경제적, 환경적으로 많은 장점을 가지고 있다. 파이롯트 플랜트 실험 결과는 정상 운전이 3일 이상의 연속 운전에 의해 오일 수율이 81% 정도 얻었다. 증류탑 상단과 하단에서 얻은 생성유는 각각 가솔린과 디젤인 경유보다 조금 높은 끊는점 분포를 보였다.
Since late of 2000, KIER has developed a novel pyrolysis process for production of fuel oils from polymer wastes. It could have been possible due to large-scale funding of the Resource Recycling R&D Center. The target was to develop an uncatalyzed, continuous and automatic process producing oils that can be used as a fuel for small-scale industrial boilers. The process development has proceeded in three stages bench-scale unit, pilot plant and demonstration plant. As a result, the demonstration plant having capacity of 3,000 tons/year has been constructed and is currently under test operation for optimization of operation conditions. The process consisted of four parts ; feeding system, cracking reactor, refining system and others. Raw materials were pretreated via shredding and classifying to remove minerals, water, etc. There were 3 kind of products, oils(80%), gas(15%), carbonic residue(5%). The main products i.e. oils were gasoline and diesel. The calorific value of gas has been found to be about 18,000kcal/$m^3$ which is similar to petroleum gas and shows that it could be used as a process fuel. Key technologies adopted in the process are 1) Recirculation of feed for rapid melting and enhancement of fluidity for automatic control of system, 2) Tubular reactor specially-designed for heavy heat flux and prevention of coking, 3)Recirculation of heavy fraction for prevention of wax formation, and 4) continuous removal & re-reaction of sludge for high yield of main product (oil) and minimization of residue. The advantages of the process are full automation, continuous operation, no requirement of catalyst, minimization of coking and sludge problems, maximizing the product(fuel oil) yield and purity, low initial investment and operation costs and environment- friendly process. In this presentation, background of pyrolysis technology development, the details of KIER pyrolysis process flow, key technologies and the performances of the process will be discussed in detail.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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