Recently, as people pay attention to the environmental pollution, the emissions of diesel engine have been a serious problem. We carried out the performance evaluation test of Diesel Oxidation Catalysts (DOC) for HSDI diesel engine equipped vehicles. The DOC, basically coated with Pt catalyst, was manufactured with various washcoat materials. It was found that CO conversion efficiency depends on temperature, but THC conversion efficiency is dominated by temperature and space velocity. The THC and CO conversion efficiencies of aged catalysts were increased with additions of $ZrO_2$ and zeolite B in the washcoat. We found that DOC performance changes with coating techniques, even through it has same washcoat materials. The DOC coated by high temperature washcoat coating technology showed good conversion efficiency than low temperature washcoat coated DOC.
폐플라스틱을 오일로 전환하기 위하여 귀금속이 담지된 촉매를 사용하여 촉매 분해반응을 연구 하였다. 제조된 촉매의 결정 구조, 결정형태, 접촉분해 후 생성물의 분포를 알고자 XRD, SEM, GC/MSD 등의 분석을 시행하였다. 접촉분해 반응은 열분해반응에 비해서 저온에서 일어나며, 열분해생성물이 $C_1\simC_4$의 가스상이 대부분인데 비해, 액상화합물이 많아 휘발유 생성에 유리한 면이 있다. 접촉 분해반응결과 휘발유 성분이 많이 생성되었다. 귀금속이 담지된 촉매중 Pt-zeolite 촉매가 $340^{\circ}C$에서 $C_5\simC_{11}$ 근처의 휘발유 성상의 생성물 분포가 가장 많이 나타났으며, $340^{\circ}C$ 이상부터는 폐플라스틱(PE, PP, ABS)에 대해서 접촉 분해반응 전환율이 약 70% 이상인 것으로 나타났다.
불화실리콘산($H_2SiF_6$)과 질산알루미늄의 혼합 수용액을 주형으로 사용되는 $C_{16}TMABr$(cethyltrimethylaminonium bromide)용액에 첨가하여 불화실리콘산의 hydrolysis 반응에 의해서 메조포러스 분자체(Al-MMS)를 합성하였다. 합성된 분자체를 분석한 결과 비표면적이 $981m^2/g$이고, 기공 크기가 $39{\AA}$ 부근에서 균일함을 보이는 메조포러스 분자체가 합성되었으며, $NH_3$-TPD 결과 산의 세기가 크지 않음을 알 수 있었다. 합성된 담체가 납사분해 잔사유에 포함되어 있는 방향족 화합물의 수소화 반응에 대한 촉매 담체로써 적용 가능한가를 조사하기 위해서 Pt 및 Pd의 금속 성분을 담지시킨 후, 납사 분해 잔사유에 많이 포함되어 있는 방향족 화합물인 나프탈렌을 모델화합물로 정하고 나프탈렌의 수소화 반응에 대한 온도별 전환율, 반응속도 상수, 활성화 에너지를 조사하였다. 또한, 다른 메조포러스 담체와 상용담체를 이용하여 촉매를 제조한 후 같은 방법으로 비교하였다. 그 결과 PtPd/Al-MMS 촉매가 우수한 탈방향족 활성과 황저항성을 나타내었으며, 다른 메조포러스 담체 및 상용 담체와 비교한 결과 활성이 우수하게 나타났다. 실제 납사분해 잔사유의 일종인 PGO(pyrolized gas oil)를 원료로 실험해 본 결과 활성이 우수하게 나타났으며 Pd/Al-MMS 촉매는 납사분해 잔사유에 포함된 방향족 화합물의 수소화 촉매로써 응용 가능성을 보였다.
바이오매스로부터 합성액체오일을 생산하기 위한 방법의 하나로써 Fischer-Tropsch 합성이 세계적으로 주목을 받고 있다. $C_7-C_{15}$ 파라핀의 수첨이성화 반응은 세탄넘버의 향상과 저점도, 유동점, 및 어는점 등의 저온유동특성의 개선을 위하여 디젤연료의 생산 공정에 적용된다. Fischer-Tropsch 합성으로부터 생산되는 Jet fuel 등의 상업적인 제품들은 낮은 끓는점과 유동점을 개선해야 한다. 본 연구는 합성 오일로부터 bio-jet fuel을 제조하기 위한 수첨이성화 반응용 촉매를 개발하는데 있다. 수첨이성화 반응용 백금/제올라이트 촉매의 특성을 분석하고 모델반응으로써 도데칸의 수첨이성화반응 성능을 회분식반응기에서 조사하였다.
니켈(Ni)이 담지된 촉매상에서 이산화탄소와 부탄의 직접반응에 의한 합성가스와 탄화수소화합물의 생성을 검토하였다. $CO_2$와 $C_4H_{10}$의 반응에서 니켈 담지촉매는 백금 담지촉매와 유사한 활성을 나타내었으며, 부탄의 탈수소에 따큰 코크의 누적이 현저하게 나타났다. 담체로 알루미나나 Y형 제올라이트를 사용하면 일산화탄소와 수소가 주생성물이었다. 반면에 니켈을 ZSM-5형 제올라이트에 담지한 경우에는 생성물 중에 다량의 방향족화합물이 얻어졌다. Ni/ZSM-5, Ni/NaY 및 Ni/알루미나 촉매상에서 반응물 중의 이산화탄소/부탄 몰비의 증가와 함께이산화탄소의 전환율도 증가하다가 2이상에서 다시 감소하였다. 담체로 ZSM-5를 사용하고 이에 담지되는 니켈의 양을 다르게 하였을 때, 반응물의 전환율은 니켈금속의 담지량이 5wt% 부근에서 가장 높았다. 코크가 누적된 촉매상에 $CO_2$ 가스나 수증기를 흘리면 코크의 양은 감소하였다. 촉매상에 누적된 코크는 활성이 높은 상태로 결합되어 있으며, 표면의 활성탄소는 반응의 중요한 중간체로 작용하는 것으로 해석된다.
환경오염과 인체의 유해성 및 지구온난화로 인하여 자동차의 파워트레인의 변화가 심화되고 있으며 전기자동차의 시장점유율이 상승하고 있다. 또한, 화석연료를 기반으로 하는 내연기관 자동차의 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 이 연구의 목적은 CNG 버스에서 배출되는 유독성 가스를 저감하는 NGOC의 $CH_4$와 NOx 저감 능력 향상을 위하여 조촉매 $CeO_2$ 담지량에 영향을 파악하는 것이다. 3종의 천연가스산화촉매(NGOC)를 Fresh 조건과 $700^{\circ}C$ 12hr 열적 열화 조건으로 촉매를 제조한 후 유해가스 저감 성능을 평가하였다. $CeO_2$는 일반적으로 산화 환원반응성이 좋아 촉매활성에 좋다고 알려져 왔으며, 안정적인 물질인 $CH_4$와 NOx 저감 능력에 미치는 영향을 연구하는 것은 의의가 있다. 6wt% $CeO_2$가 담지된 Fresh $1Pt-3Pd-1Rh-3MgO-6CeO_2/(Al+Z)$ NGOC는 $CH_4$에 대한 선택도가 큰 Pd의 분산도가 제일 높았고 유해가스 저감 성능도 향상되었다. $700^{\circ}C$ 12hr 고온조건에서 내구성이 낮은 지지체 zeolite의 화합물 결정이 일부 파괴되면서 zeolite의 결정체인 $Al_2O_3$가 떨어져 나와 응집되었다. 6wt% $CeO_2$가 담지된 NGOC는 귀금속의 분산도 저하가 가장 작았고, $CeO_2$의 열적인 내구성으로 인하여 유해가스 저감 성능이 가장 높았다.
바이오항공유 제조 공정 내 수첨업그레이딩 공정의 운전조건 선정은 반응물로부터 얻고자 하는 주생성물인 탄화수소 화합물에 대하여 바이오항공유로서 원하는 탄소수 분포의 물성을 갖도록 하기위한 중요한 인자이다. 본 연구에서는 식물성 오일 유래 노말 파라핀계 탄화수소 화합물에 대한 수첨 업그레이딩 반응이 0.5 wt.% Pt/Zeolite 촉매 하에서 수행되었으며, 이를 통해 크래킹 반응과 이성질화 반응이 동반됨으로써 바이오항공유로서 물성을 갖는 탄소수 분포인 $C_8-C_{16}$에 해당하는 노말 파라핀계와 이소 파라핀계가 혼합된 탄화수소류 화합물이 제조되었다. 반응온도, 반응압력, 반응물 몰비와 공간속도를 변화하여 얻어진 생성물의 수율 및 조성을 분석하였다. 상기 공정 조건에 대한 정보는 수첨 업그레이딩 반응특성의 이해뿐 아니라 향후 증류를 통한 바이오항공유 제조에 도움을 줄 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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