A series of Ni(II) and Pd(II) complexes bearing N4-type tetradentate ligands, [Ni($X^1X^2$-6-$Me_2bpb$) 1] and [Pd($X^1X^2$-6-$Me_2bpb$) 2]; 6-$Me_2bpb$ = N,N'-(o-phenylene)bis(6-methylpyridine-2-carboxamidate), $X^1$ = Cl, H, or $CH_3$, $X^2$ = $NO_2$, Cl, F, H, $CH_3$, or $OCH_3$) were designed, synthesized, and characterized to investigate electronic and steric effects of ligand on the norbornene polymerization catalysts. Using modified methylaluminoxanes as an activator, the complexes exhibited high catalytic activities for the polymerization of norbornene and the nickel complexes exhibited better catalytic activity the palladium complexes. Ni complex 1a with $NO_2$ group on the benzene ring showed the highest catalytic activity of $4.9{\times}10^6$ g of PNBEs/$mol_{Ni}{\cdot}h$ and molecular weight of $15.28{\times}10^5$ g/mol with PDI < 2.30. Complexes with electron-withdrawing groups are more thermally stable (> 100 $^{\circ}C$), and tend to afford higher polymerization productivities than the ones having electron-donating groups. Amorphous polynorbornenes were obtained with good solubility in halogenated aromatic solvents. A vinyl addition mechanism has been proposed for the catalytic polymerization.
Pt, Pd, In 등의 촉매금속을 사용하여 아세토나이트릴 유독가스에 대한 감도를 향상시키는 SnO2 가스센스에 대하여 연구하였다. Metal-SnO2 후막은 백금전극이 내장된 알루미나 지지체의 스크린법으로 제작되었다. 본 센서의 특성은 검출가스의 농도의 함수로 반응기내 각센서의 전기적 저항을 측정하여 조사하였으며, 10-50ppm 범위의 유독가스 농도에 대하여 검지 측정하였다. 그 결과 촉매금속의 종류에 따라 센서에서 반응하는 감도가 각각 다르게 선택성을 갖고 있는 것으로 나타났다.
This study was carried out to investigate the reaction characteristics of corona/catalyst hybrid $DeNO_x$ process. The experiments were performed by using the multi-staged pin-to-hole type corona reactor which is enable to control the pin-to-hole gap and to insert the catalyst. Also, used for this study, were catalysts which commercially used Pt, Pd and $TiO_2$, and oxygen and hydrocarbon ($C_2H_4$) as reagents. In the syn-gas test, at high temperatures in the range of $100{\sim}200^{\circ}C$, the corona-only $DeNO_x$ process did not reduce the $NO_x$ concentration effectively. However in the presence of ethylene and oxygen as reagents, the $NO_x$ removal efficiency was better at these high temperatures than corona-only $DeNO_x$ process. In addition, coronal catalyst hybrid process with $TiO_2$ showed more efficiency of $NO_x$ removal than Pt and Pd catalyst, because the $TiO_2$ catalyst was more active than Pt and Pd catalyst to converse the $NO_2$ to $HNO_3$. Furthermore, at the condition of real diesel exhaust gas, the $DeNO_x$ efficiency of corona/catalyst hybrid process was not good at higher reaction temperature and plasma density.
환경오염과 인체의 유해성 및 지구온난화로 인하여 자동차의 파워트레인의 변화가 심화되고 있으며 전기자동차의 시장점유율이 상승하고 있다. 또한, 화석연료를 기반으로 하는 내연기관 자동차의 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 이 연구의 목적은 CNG 버스에서 배출되는 유독성 가스를 저감하는 NGOC의 $CH_4$와 NOx 저감 능력 향상을 위하여 조촉매 $CeO_2$ 담지량에 영향을 파악하는 것이다. 3종의 천연가스산화촉매(NGOC)를 Fresh 조건과 $700^{\circ}C$ 12hr 열적 열화 조건으로 촉매를 제조한 후 유해가스 저감 성능을 평가하였다. $CeO_2$는 일반적으로 산화 환원반응성이 좋아 촉매활성에 좋다고 알려져 왔으며, 안정적인 물질인 $CH_4$와 NOx 저감 능력에 미치는 영향을 연구하는 것은 의의가 있다. 6wt% $CeO_2$가 담지된 Fresh $1Pt-3Pd-1Rh-3MgO-6CeO_2/(Al+Z)$ NGOC는 $CH_4$에 대한 선택도가 큰 Pd의 분산도가 제일 높았고 유해가스 저감 성능도 향상되었다. $700^{\circ}C$ 12hr 고온조건에서 내구성이 낮은 지지체 zeolite의 화합물 결정이 일부 파괴되면서 zeolite의 결정체인 $Al_2O_3$가 떨어져 나와 응집되었다. 6wt% $CeO_2$가 담지된 NGOC는 귀금속의 분산도 저하가 가장 작았고, $CeO_2$의 열적인 내구성으로 인하여 유해가스 저감 성능이 가장 높았다.
본 연구는 수소 경제 사회에서 누출·농축 수소에 대한 안전성 확보를 위해 Pd/TiO2 촉매를 허니컴 형태로 코팅하여 그 성능을 평가하였다. 열원에 노출되지 않는 액상환원법을 기반으로 촉매를 제조하였으며, 2~4 nm의 매우 작은 활성입자로 존재함을 H2-chemisorption 분석을 통해 확인하였다. 또한 환원반응온도가 증가할수록 metal dispersion 감소 및 활성입자 크기가 증가함을 확인하였으며, 활성금속 입자 크기와 수소 산화 성능은 비례관계에 있음에 따라 수소 산화 성능 감소결과와 일치함을 확인하였다. 제조된 촉매를 실 공정에 적용할 수 있도록 허니컴 형태의 지지체에 코팅하였을 때, AS-40 바인더를 20 wt%이상 코팅하였을 때 저농도 수소 조건에서 90% 이상의 산화 성능을 관찰하였다. 이는 촉매의 부착강도를 증진시키고 촉매 탈리를 방지하여 장기적인 촉매 활성을 기대할 수 있음을 SEM 분석을 통해 확인하였다. 본 연구를 통해 가스화 등과 같은 유기물 자원화를 통해 수소 생산 및 수소 인프라 구축 사회에서 안전성을 확보할 수 있는 기초연구로, 추후 예측하지 못한 안전사고를 대응할 수 있는 시스템으로써 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
The oxygen reduction reaction (ORR) in a polymer electrolyte membrane (PEM) fuel cell requires the use of Pt-based catalysts. Due to the high cost and low abundance of Pt, many researchers have been studied to reduce the use of Pt while to enhance the catalytic performance of Pt. One of the promising strategies is the deposition of Pt as ultrathin skins of only a few atomic layers on nanoscale substrates made of another metal. This presentation will discuss the conformal deposition of Pt as uniform, ultrathin shells on Pd nanocrystals. By optimizing the catalytic behavior of Pt-based nanocrystals, we obtained the greatly enhanced ORR activity and durability.
In this study, the generation of oxygen-free gas using catalytic combustion for industrial applications is explained ; heat treatment and copper annealing. For the experiment, Pd catalysts were determined by testing their catalytic activities over LPG in a micro-reactor. Combustion characteristics for the generation of oxygen-free atmospheric gas and the effect of flue gas upon surface oxidation were estimated form this experiment. As a result of the experimental investigation, we can state that the catalytic combustion could generate oxygen-free atmospheric gas suitable for industrial applications, but vapor produced by combustion process must be carefully considered as a new factor of surface oxidation.
A catalytic burner was studied which can be used as a heater operated in medium temperature. Noble metal catalysts (Pd/NiO) were used, which were supported on alumina wash coated honeycomb. The maximum heat-resisting temperature of the catalyst is about 900.deg. C. Combustion efficiency of the catalytic burner reached more than 99.5 % at the excess air ratio above 1.25.NOx emissions were lower than 1.0 ppm at all operation conditions. The operation condition for a stable catalytic combustion was obtained. It was dependent on the catalyst thickness. The 30 mm thick catalyst showed the widest stable catalytic combustion region. Stable catalytic combustion region of 30 mm thick catalyst was the operation condition of excess air ratio 1.25 - 1.75 and heat flux 7 - 14 kcal/h center dot cm$^{2}$.
In order to improve the thermomechanical performance of polyketone, a third monomer (4-methylstyrene) was added to the copolymerization system. The terpolymer of CO, styrene, and 4-methylstyrene was synthesized in the presence of multi component catalysts containing palladium acetate and rare earth metal phosphonates. The products were characterized by infrared spectroscopy (IR), and nuclear magnetic resonance spectroscopy (NMR). The effects of the different components, including the third monomer, palladium acetate, 2,2'-bipyridyl, rare earth phosphonate, p-toluene-sulphonic acid, and p-benzoquinone, were also studied. The highest catalytic activity of 965.51 g/(gPd h) was obtained with a catalyst containing palladium acetate and rare earth phosphonate.
본 연구에서는 2단계 촉매 분해공정 시스템을 이용하여 효과적으로 리그닌을 분해하였으며 리그닌 분해산물로 액상의 리그닌 오일, 촤, 가스가 생성되었다. 1차 촉매 분해공정에서는 MgO, CaO, Pt/C 촉매를 사용하였으며 Pt/C 촉매를 사용했을 때 가장 높은 리그닌 오일 수율(76.2 wt%) 및 가장 낮은 촤 수율(4.1 wt%)을 얻을 수 있었다. 리그닌 오일의 GC-MS/FID 분석을 통해 guaiacol, 4-ethylphenol, 4-methylguaiacol, 4-ethylguaiacol, syringol 등 18종류의 페놀화합물을 검출하였으며 Pt/C 조건에서 생산된 페놀화합물 수율이 97.8 mg/g lignin로 가장 높았다. 한편 MgO와 CaO에서 생산된 페놀화합물은 촉매에 흡착되어 상대적으로 낮은 수율을 보였다. Pt/C 조건에서 생산된 리그닌 오일을 다공성 구조를 가지는 Pd/activated carbon aerogel 촉매 하에서 추가 분해하였다. 2차 촉매 분해공정을 통해 상대적으로 선택성이 높은 4가지 페놀화합물(4-ethylguaiacol, 4-propylguaiacol, 4-ethylsyringol, 4-propylsyringol)을 0.89 - 1.82 wt% 수준으로 생산하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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