We prepared Ni and Pd-modified $TiO_2@SiO_2$ core-shell nanostructures and then analyzed them by scanning electron microscopy, optical microscopy, X-ray diffraction crystallography, FT-IR and UV-Visible absorption spectroscopy. In addition, their CO oxidation performance was tested by temperature-programmed mass spectrometry. The CO oxidation activity showed an order of Ni-$TiO_2@SiO_2$ ($900^{\circ}C$) < Ni-$TiO_2@SiO_2$ ($90^{\circ}C$) < Ni-$TiO_2@SiO_2$ ($450^{\circ}C$) in the first CO oxidation run, and greatly improved activity in the same order in the second run. The $T_{10%}$ (the temperature at 10% CO conversion) corresponds to the CO oxidation rate of $2.8{\times}10^{-5}$ molCO $g{_{cat}}^{-1}s^{-1}$. For Ni-$TiO_2@SiO_2$ ($450^{\circ}C$), the $T_{10%}$ was observed at $365^{\circ}C$ in the first run and at $335^{\circ}C$ in the second run. For the Pd-$TiO_2@SiO_2$ ($450^{\circ}C$), the $T_{10%}$ was observed at a much lower temperature of $263^{\circ}C$ in the first CO oxidation run, and at $247^{\circ}C$ in the second run. The CO oxidation activities of transition metal modified $TiO_2@SiO_2$ core-shell nanostructures presented herein provide new insights that will be useful in developing catalysts for various environments.
A three-way catalyst system of a natural gas vehicle (NGV) has characteristics of higher fuel consumption and higher thermal load than a lean-bum catalyst system. To meet stringent emission standards in the future, NGV with the lean-bum engine may need a catalyst system to reduce the amounts of HC, CO and NOx emission, although natural gas system has low emission characteristics. We conducted experiments to evaluate the conversion efficiency of the NOx reduction catalyst for the lean-burn natural gas engine. The NOx reduction catalysts were prepared with the ${\gamma}-Al_{2}O_3$ washcoat including Ba based on Pt, Pd and Rh precious metal. In the experiments, effective parameters were space velocity, spike duration of the rich condition, and the temperature of flowing model gas. From the results of the experiments, we found that the temperature for maximum NOx reduction was around $450^{\circ}C$, and the space velocity for optimum NOx reduction was around $30,000\;h^{-1}$ And we developed an evaluation model of the NOx reduction catalyst to evaluate the conversion performance of each other catalysts.
Transactions of the Korean Society of Automotive Engineers
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v.15
no.5
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pp.105-111
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2007
In this study, we investigated the conversion performance of de-NOx catalyst for lean-burn natural gas engine. As a de-NOx catalyst, NOx storage reduction catalyst was composed of Pt, Pd and Rh with washcoat including Ba and Ni, Ru-ZSM-5. Ni, Ru-ZSM-5, which was regarded as a NOx direct decomposition catalyst, was made up of ion exchanged ZSM-5 by 5wt.% Ni or Ru. The performance of de-NOx catalyst was evaluated by NOx storage capacity and catalytic reduction in air/fuel, $\lambda=1.6$. The catalytic reaction was also observed when the added fuel was supplied to fuel rich atmosphere by fuel spike period of 5 seconds. The NOx conversion of the catalysts with Ni-ZSM-5 or Ru-ZSM-5 was mainly caused by the effect of NOx adsorption of Ba rather than the catalytic reduction of Ni, Ru-ZSM-5. Ni, Ru-ZSM-5 catalysts can not use for the NSR catalyst because they have quick process in thermal deactivation.
After porous filters were manufactured using cordierite powder whose mean particle size was 200 ${\mu}m$, they were loaded with catalysts such as Pt, Pd, Cu, Co, La, $V_2O_5$ by vacuum impregnation method. And we investigated the activity of catalysts used for catalytic oxidation of VOC by passing toluene through catalyst-loaded filters. The porous filters had the apparent porosity of 62%, the compressive strength of about 10 MPa and the pressure drop of 15 mmHg at the face velocity of 5 cm/sec. The loading of catalyst decreased the porosity of the filters and increased the pressure drop and the compressive strength of them. Among the catalysts, Pt had the highest activity for catalytic oxidation and could remove more than 90% of toluene at 250 $^{\circ}C$. Below 250 $^{\circ}C$, the content of Pt catalyst had an influence on the conversion of toluene but didn't show any influence above 250 $^{\circ}C$.
Journal of the Korean Institute of Electrical and Electronic Material Engineers
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v.21
no.9
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pp.812-817
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2008
A catalytic combustible sensor for LPG/LNG detection was fabricated on $Al_2O_3$ substrate using planar technology. The catalysts of Pd and Pt were added to ${\alpha}$- and ${\gamma}-Al_2O_3$ powders. The mixture of Pt, Pd and $Al_2O_3$ were homogenized by using a three roll mixer. TCR characteristics of Pt heater were optimized with the heat treatment temperature. Sensing properties were investigated as a function of the microstructure of $Al_2O_3$, the gas concentration and the variation of input voltage. ${\alpha}-Al_2O_3$ sintered at 500 $^{\circ}C$ is more suitable as LPG/LNG sensor due to good grain shape and size distribution of about 300 nm than that of ${\gamma}-Al_2O_3$ which is in irregular shape and with a particle size of 5-30 ${\mu}m$. The sensor has shown maximum output voltage of 14 mV for 1000 ppm $C_4H_{10}$ and 3.8 mV for 1000 ppm $CH_4$ at 5.0 V input voltage.
$TiO_2$- and $SiO_2$-supported $Co_3O_4$, Pt and $Co_3O_4$-Pt catalysts have been studied for CO and $C_3H_8$ oxidations at temperatures less than $250^{\circ}C$ which is a lower limit of light-off temperatures to oxidize them during emission test cycles of gasoline-fueled automotives with TWCs (three-way catalytic converters) consisting mainly of Pt, Pd and Rh. All the catalysts after appropriate activation such as calcination at $350^{\circ}C$ and reduction at $400^{\circ}C$ exhibited significant dependence on both their preparation techniques and supports upon CO oxidation at chosen temperatures. A Pt/$TiO_2$ catalyst prepared by using an ion-exchange method (IE) has much better activity for such CO oxidation because of smaller Pt nanoparticles, compared to a supported Pt obtained via an incipient wetness (IW). Supported $Co_3O_4$-only catalysts are very active for CO oxidation even at $100^{\circ}C$, but the use of $TiO_2$ as a support and the IW technique give the best performances. These effects on supports and preparation methods were indicated for $Co_3O_4$-Pt catalysts. Based on activity profiles of CO oxidation at $100^{\circ}C$ over a physical mixture of supported Pt and $Co_3O_4$ after activation under different conditions, and typical light-off temperatures of CO and unburned hydrocarbons in common TWCs as tested for $C_3H_8$ oxidation at $250^{\circ}C$ with a Pt-exchanged $SiO_2$ catalyst, this study may offer an useful approach to substitute $Co_3O_4$ for a part of platinum group metals, particularly Pt, thereby lowering the usage of the precious metals.
$Pd/TiO_2$ catalysts for aerobic benzyl alcohol oxidation were synthesized and eight different room temperature ionic liquids were used to control the palladium properties as active sites. $Pd/TiO_2$ particles were also calcined at 300, 400 and $500^{\circ}C$ to obtain an optimum catalyst. As the calcination temperature increased, the surface area and pore volume of catalyst decreased, but negligible changes were observed for the pore size of catalyst. However, the structural properties of catalyst varied with respect to the type of ionic liquids. Under identical reaction conditions, different catalytic activities were obtained depending upon the calcination temperature and type of ionic liquids. Mostly, the catalyst calcined at $400^{\circ}C$ showed higher catalytic activity than those at other temperatures. However, the catalyst prepared with 1-octyl-3-methylimidazolium hexafluorophosphate and 1-octyl-3-methylimidazolium trifluoromethanesulfonate showed good catalytic performance after calcination at $300^{\circ}C$. Among the catalyst, $Pd/TiO_2$ prepared with 1-octyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate and calcined at $400^{\circ}C$ showed the highest catalytic activity.
Metal catalysts such as Fe, Co, Mn, and Pd supported on the activated carbon (AC) were prepared to improve functional groups for the chemical adsorption and catalytic ozonation. Following ascending orders of the phenol decomposition rate, dissolved ozone decomposition ratio and TOC (total organic carbon) removal from experimental results of advanced oxidation process (AOP) were observed: Fe-AC < AC < Co-AC < Mn-AC < Pd-AC. BET analysis results showed that the physical properties of the metal impregnated activated carbon had no effect on the catalytic ozonation, and the catalytic effect was dependent on the kind of impregnated metal. The ratio of the formed concentration of OH radical to that of ozone (RCT) was measured by using the decomposition outcome of p-chlorobenzoic acid, a probe compound that reacts rapidly with OH radical but slowly with ozone. The measured values of RCT were $5.48{\times}10^{-9}$ and $1.47{\times}10^{-8}$ for the ozone alone and activated carbon processes, respectively, and $2.13{\times}10^{-9}$, $1.51{\times}10^{-8}$, $4.77{\times}10^{-8}$, and $5.58{\times}10^{-8}$ for Fe-AC, Co-AC, Mn-AC, and Pd-AC processes, respectively.
Combined removal of n-heptane and carbon monoxide (CO) using a plasma-catalytic process was investigated. The performance of the plasma-catalytic process was compared with that of the catalyst-alone process to characterize the decomposition of n-heptane and CO with the operation parameters such as the type of catalyst, reaction temperature, and discharge power. From several sets of experiments, it was found that the decomposition efficiency of n-heptane mainly depended on the specific input energy rather than the reactor temperature, whereas the oxidation of CO on both the energy density and the reaction temperature. The results conducted over several metal oxide catalysts exhibited that the decomposition efficiency of n-heptane was in the order: $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ > $Ru/{\gamma}-Al_2O_3{\approx}Ag/{\gamma}-Al_2O_3$. Especially, $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ catalyst did hardly generate CO as a byproduct during the decomposition of n-heptane under an appropriate condition, revealing $CO_2$ selectivity of nearly 100%. The CO oxidation efficiency was largely affected by the type of catalyst ($Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ > $Ru/{\gamma}-Al_2O_3$ > $Ag/{\gamma}-Al_2O_3$). At temperatures below $180^{\circ}C$, the plasma-catalytic process was more effective in the oxidation of CO, while above $180^{\circ}C$, the catalytic process resulted in slightly higher CO oxidation efficiency.
Journal of Korean Society for Atmospheric Environment
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v.13
no.1
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pp.91-98
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1997
Y-zeolite and ${\gamma}$-Al$_2$O$_3$ were used as supports on CO and $C_3$H$_{6}$ oxidation for diesel emission control. The catalysts composed of Pd and Pt as active components were wash coated on honeycomb type ceramic substrate. The oxidation of CO and $C_3$H$_{6}$ was carried out over prepared honeycomb in a fixed bed continuous reactor in the temperature range of 20$0^{\circ}C$~50$0^{\circ}C$ and 20,000 GHSV (h$^{-1}$ ). Surface area of Y-zeolite was larger than that of ${\gamma}$-Al$_2$O$_3$ due to channel structure of Y-zeolite. Therefore, high conversion of CO and $C_3$H$_{6}$ could be obtained because of good dispersion of active metals over Y-zeolite. The honeycomb used Y-zeolite as a support showed higher $C_3$H$_{6}$ conversion than that of ${\gamma}$-Al$_2$O$_3$ due to better cracking and isomerization activity of Y-zeolite. PdPt catalyst showed high conversion of CO and $C_3$H$_{6}$ at low temperature region, 20$0^{\circ}C$~30$0^{\circ}C$, for their synergy effects. PdPt/Y-Zeolite catalyst could achieve more than 80% conversion of $C_3$H$_{6}$ at 30$0^{\circ}C$. The use of Y-zeolite as a support increased CO and $C_3$H$_{6}$ conversion, and decreased SO$_2$ conversion very effectively. Y-zeolite found to have a good adaptability as a support for the diesel emission after treatment system.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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