본 연구는 $CO_2$ 증가와 Pb 오염이 소나무 묘목에 미치는 영향에 대하여 조사하였다. 납 오염 토양(500 mg/kg-soil)과 비오염토양에 2년생 소나무를 식재한 후, $CO_2$ 농도를 380 PPM 혹은 760 ppm으로 조절한 배양기에서 3개월간 생육시킨 후, 소나무 묘목의 성장, 납 함량 변화 및 토양의 물리 화학적 변화를 조사하였다. 소나무의 생체량과 뿌리 길이는$CO_2$ 농도에 따라 유의적인 차이를 보이지 않았으나, 납에 의한 저해는 뚜렷이 나타났다. 납 오염 토양에서 토양중의 납 잔류랑은 $CO_2$ 농도에 영향을 받지 않았으나, 소나무 뿌리중의 축적량은 $CO_2$ 농도가 높으면 2배 정도 높았다. 이러한 결과는 $CO_2$ 농도 증가가 소나무 뿌리의 Pb 생물 이용성에 영향을 미치는 것을 시사한다.
사격지로 이용되었던 매향리 농섬 및 곡섬 시료 토양 및 퇴적물의 회분식 반응기 이용 중금속 추출 정화 실험을 수행하였다. 농섬 북쪽방면 사면의 N3 토양은 자갈 12.9%, 모래 47.0%, 실트 35.1%, 점토 5.0%가 함유된 약역머드 사질((g)mS)이었다. 그리고 N3 토양의 중금속 함유량은 Cd $22.5\pm1.9$ ppm, Cu $35.5\pm4.0$ ppm, Pb $1,279.0\pm5.1$ ppm 그리고 Zn $403.4\pm9.8$ppm이였다. 이 N3 토양에 5 종류 추출용매(citric acid, EDTA, phosphoric acid, potassium phosphate and oxalic acid)를 사용하여 추출한 결과 EDTA(ethylenediaminetetraacetic acid, $C_{10}H_{16}N_2O_8$)가 가장 좋은 추출효율을 가져왔다. 이는 N3 토양의 EDTA, oxalic acid 추출전 후 잔류성 fraction 부분이 형태가 파괴됨으로써 상당수가 추출되거나 좀 더 이동이 쉬운 상태로 진화되며 이에 따라 상대적으로 비잔류성 non-fracton 부분인 철/망간 산화물 형태, 유기물/황화물 형태, 이온교환성 형태, 탄산염으로 증가된다는 것을 보였다. 또한 EDTA 추출제를 사용하여 추출제 농섬 1,000 mM, soil:solution 비율 5, 실험 온도 $20^{\circ}C$, shaking 시간 24 hr, pH 2 그리고 200 RPM 조건의 회분식 반응기를 이용한 추출 결과 N3 토양은 Pb과 Zn이 초기농도 대비 각각 92.4%, 94.0% 추출제거되었다. 이러한 결과는 EDTA 추출제가 중금속으로 오염된 농섬 및 곡섬 토양은 회분식 반응기 이용 추출 실험에서 Pb, Zn가 효율적으로 제거 될 수 있음을 의미하나 특정 조건에서만 제거효율이 높은 logarithmic 함수 값을 보였다.
This study attempted to facilitate various groundcover plants, related to phytoremediation material, and advance shade plants with a heavy metal tolerance to contaminated soil in an urban shade space. Saxifraga stolonifera, which has commonly been used a landscape shade plants, was evaluated to determine its heavy metal tolerance to different concentrations(Control, $100mg{\cdot}kg^{-1}$, $250mg{\cdot}kg^{-1}$ and $500mg{\cdot}kg^{-1}$ treatment) of Cd, Pb and Zn in soil. The growth of Saxifraga stolonifera showed no significant tendency after the initial transplantation, but showed distinct changes with the respective treatment heavy metal types and concentrations over time. Especially, severe chlorosis, with more yellowish green leaves, was observed, with inhibition at Cd concentrations greater than $100mg{\cdot}kg^{-1}$. Conversely, no external symptoms or growth retardation were observed with Pb and Zn concentrations less than $500mg{\cdot}kg^{-1}$. Therefore, Saxifraga stolonifera can be applied as a long term phytoremediation species in soil contaminated with low concentrations of heavy metal in urban shade spaces.
Inorganic acids such as HCl, HNO3, and H2SO4 have been commonly applied to soil washing of heavy metals-contaminated soil due to their cost-effectiveness. However, implementing the 'Chemical Substance Control Act' requires off-site risk assessment of the chemicals used in the soil washing. Therefore, in this study, organic acids or Fe(III)-based washing agents were evaluated to replace commonly used inorganic acids. Ferric removed heavy metals via H+ generated by hydrolysis, which is similar to the HCl used in the control group. Oxalic acid and citric acid were effective to remove Cu, Zn, and Cd from soil. Organic acids could not remove Pb because they could form Pb-organic acid complexes with low solubility. Furthermore, Pb could be adsorbed onto the iron-organic acid complex on the soil surface. Ferric could remove exchangeable-carbonate, Fe-Mn hydroxide, and organic matter and sulfides bound heavy metals (F1, F2, and F3). Organic acids could remove the exchangeable-carbonate and Fe-Mn hydroxide bound metals (F1&F2). Therefore, this research shows that the fractionation of heavy metals in the soil and the properties of washing agents should be considered in the selection of agents in the process design.
In typical remediation practices, separate washing systems have to be applied to clean up the soils contaminated with both oil and heavy metals. In this study, we evaluated the efficiency of successive two-stage soil washing in removal of mixed-contaminants from soil matrix. Two-stage soil washing experiments were conducted using different combinations of chemical agent: 1) persulfate oxidation, followed by organic acid washing, and 2) Fenton oxidation, followed by inorganic acid washing. Persulfate oxidation-organic acid washing efficiently removed both organic and inorganic contaminants to meet the regulatory soil quality standard. The average removal rates of total petroleum hydrocarbons (TPH), Cu, Pb, and Zn were 88.9%, 82.2%, 77.5%, and 66.3% respectively, (S/L 1:10, reaction time 1 h, persulfate 0.5 M, persulfate:activator 3:1, citric acid 2 M). Fenton oxidation-inorganic acid washing also gave satisfactory performances to give 89%, 80.9%, 87.1%, and 67.7% removal of TPH, Cu, Pb, and Zn, respectively (S/L 1:10, reaction time 1 hr, hydrogen peroxide 0.3 M, hydrogen peroxide:activator 5:1, inorganic acid 1 M).
Simultaneous removal of heavy metals (Cd, Pb) and diesel-fuel from a soil column was evaluated by respectively flushing with sodium dodecyl sulfate (SDS) solution, mixture of SDS and sodium iodide (SDS + NaI), and surfactant foam (SDS + NaI foam). First, this study evaluated these flushing methods to the heavy metals only-contaminated soil for removal of heavy metals from the heavy-metal only contaminated soil column. After 7 pore volume flushing of the soil column, Cd removal efficiencies from the soil were 40% by SDS solution, 50% by SDS + NaI mixture, and 60% by surfactant foam. The flushing results implied that anionic surfactant and ligand can be efficiently applied to extraction of Cd from the heavy metal contaminated soil. Furthermore, surfactant foam flushing showed an increased flushing efficiency with enhancing the contact between surfactant solution and soil. However, Pb removal efficiency by these flushing methods did not show any difference unlike those of Cd. Second, this study eventually evaluated flushing methods for simultaneous removal of heavy metals and diesel-fuel from the soil column with 7 pore volume flushing. Diesel-fuel removal efficiencies were 50% by SDS + NaI flushing and 90% by SDS + NaI foam flushing. Cd removal efficiency by the foam flushing reached to 80% which was higher than the result of the previous heavy metals onlycontaminated soil experiment. This result implied that diesel-fuel could act as a metal-solvent while it contacted to heavy metals present in the soil. This study clearly showed that surfactant foam flushing simultaneously removed heavy metals and diesel fuel from the soil column.
In this study, the relationship between metals (Cu, Cr, Cd, Zn. Pb, and Fe) 5 fractions and toxicity of soil samples from various contaminated sites in Korea were investigated. Metal toxicity of soils was tested using MetPLATE$^{TM}$ test kit, which is known as metal sensitive and organic insensitive. Significant amount of Fe was found in soils, and metal contents were in the order of Fe>Zn>Pb>Cu>Cr>Cd. Metal levels in organic fraction were rather high for all metals except Fe, and quite high percentages (35~79%) for residual fraction were observed for all metals. There were no significant relationships between the content of each metal fraction and toxicity which showed regression $R^2$in the range of 0.0003~0.414. However, correlation between toxicity and total metal contents showed regression coefficient $R^2$= 0.72. These results showed that the risk evaluation of metals in contaminated sites should be difficult to assess only by the contents of metal distribution because of the complexity of mixture of various metals.s.
배경토양에 카드뮴(Cd), 납(Pb), 아연(Zn) 등의 중금속 오염물질을 인위적으로 오염시킨 후 진동센서 등으로 구성된 시스템(ViSSET)을 이용하여 지렁이 움직임 특성을 실시간으로 모니터링하였다. 이로부터 얻어진 지렁이 움직임의 누적 횟수와 전통적인 지렁이 행태지표(실험 전후의 체중 변화, 생체축적농도) 등을 이용하여 중금속 오염물질의 토양 내 생태독성 발현 기작을 규명하였다. 중금속별 농도 증가에 따른 지렁이 움직임을 살펴보면, Cd는 농도가 증가함에 따라 지렁이 움직임은 감소하다가 증가하는 경향을 보였고, Pb는 농도 증가에 따라 지렁이 움직임이 급증하였으며, Zn의 경우는 농도가 증가함에 따라 지렁이 움직임은 지속적으로 감소하는 것으로 나타났다. 지렁이의 체중은 Zn 오염 토양에서 가장 크게 감소하였으며, Cd와 Pb에서는 지렁이 체중 변화가 유사한 것으로 조사되었다. 생물축적농도는 Cd, Zn, Pb의 순으로 높게 조사되었고, 특히 Pb의 경우에는 토양 내 농도에 따른 생체축적농도의 변화가 뚜렷하게 나타나지 않았다. Cd는 metallothionein-bound 형태로 결합되어 지렁이 생체 내에 장기간 축적되며, 특히 고농도에서는 임계효과(critical effect)에 의해 지렁이 움직임에 악영향을 주는 것으로 판단된다. Pb는 섭취에 의하여 생태독성이 발현되는 것이 아니고 피부를 자극시키거나 감각기관을 손상시킴으로서 독성을 발현시키는 것으로 생각된다. Zn은 소화기관의 세포막을 손상시키거나 물질대사를 과도하게 증가시킴으로써 지렁이 움직임과 체중이 감소하는 것과 같은 생태독성을 발현시킨다. 지렁이 움직임에 대한 실시간 모니터링 결과를 분석하여 도출한 Pb의 50% 최대 영향농도(half maximal effective concentration, EC50)는 751.2 mg/kg로 기존 연구와 유사한 것으로 나타났다. 본 연구를 통하여 기존에 이용되어온 지렁이 행태 지표와 새롭게 제시한 지렁이의 움직임을 실시간으로 모니터링하여 얻어진 결과를 통합적으로 해석함으로써 중금속 오염물질의 생태독성 발현 기작을 규명하는 것이 효과적임을 확인할 수 있었다.
In a previous study, we assessed the feasibility of ferric chloride ($FeCl_3$) as a washing agent in bench-scale in-situ soil washing to remove Pb from agricultural paddy soil. Herein is a subsequent study to evaluate variations in soil properties after $FeCl_3$ soil washing in terms of fractionation and bioavailability of Pb and chemical properties of the soil. After soil washing, the soil pH decreased from 4.8 to 2.6 and the exchangeable fractions of Pb in the soil increased from 12 mg/kg to 15 mg/kg. Variations in the Pb fractionation of the soil increased Pb bioavailability by almost three-fold; however,the base saturation decreased by 75%. The concentrations of total nitrogen and available phosphate were similar before and after soil washing. The available silicate concentration significantly increased after soil washing but was two times lower than that of soil washed with HCl, which is widely used as a washing agent. This indicates that $FeCl_3$ can be an acceptable washing agent that protects the soil clay structure. The results suggest that soil amendment, such as liming, is needed to recover soil pH, reduce mobility of Pb, and provide exchangeable bases of Ca, Mg, and K as essential elements for the healthy growth of rice plants in reused soil that has been washed.
This study aimed to remove organic matter and heavy metals that could affect the recycling of soils contaminated by heavy metals, by means of electrolysis, carried out simultaneously with the leaching of the soil. To ensure better experimental equipment, a soil electrolysis apparatus, equipped with spiral paddles, was used to agitate the heavy-metal-contaminated soil effectively. The heavy-metal-contaminated soil was electrolyzed by varying the voltage to 5 V(Condition 1), 15 V(Condition 2), and 20 V(Condition 3), under the optimal operating conditions of the electrolysis apparatus, as determined through previous studies. The results showed that the pH of the electrolyte solution and the heavy-metal-contaminated soil, after electrolysis, tended to decrease with an increase in voltage. The highest removal efficiencies of TOC and $COD_{Cr}$ were 18.8% and 29.1%, 38.8% and 4.2%, and 33.3% and 50.0%, under conditions 1, 2 and 3, respectively. Heavy metals such as Cd and As were not detected in this experiment. The removal efficiencies of Cu, Pb and Cr were 4.7%, 8.3% and 2.1%, respectively, under Condition 1, while they were 42.9%, 15.2% and 22.1%, respectively, under Condition 2, and 4.7%, 23.0%, and 24.9%, respectively, under Condition 3. These results suggest that varying the voltage with the soil electrolysis apparatus for removing contaminants for the recycling of heavy-metal-contaminated soil allows the selective removal of contaminants. Therefore, the results of this study can be valuable as basic data for future studies on soil remediation.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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