For the improvement of the performance and life time of phosphoric acid fuel cell, the management of electrolyte in the electrocatalyst layer and electrolyte matrix in the cell structure is very important. Porous bipolar pinto structure, that is known as an advanced type, is generally used for the storage of electrolyte in the cell. In this paper, the single cell was made of the electrode by coating directly electrocatalyst layer on porous bipolar plate. The single cell showed $186\;mA/cm^2$ at 0.6V. This performance is similar to the performance of the conventional nonporous plate single cell. The technology of porous plate single cell could be directly used to the fabrication of stack in order to improve the performance and life time of phosphoric acid fuel cell.
인산형 연료전지의 전극성능의 향상을 위해 Hot Pressing공정을 사용하여 Pt이 담지된 다공성 탄소전극(Pt/C)을 제조하였다. Hot pressing의 조건, 촉매층에서의 PTEE 함량을 변화시켜 제조한 Pt/C 전극의 전기화학적 산소환원특성 및 인산형 단위전지 성능특성을 비교하였다. 실험결과 Hot Pressing의 최적조건은 36$0^{\circ}C$, 10kg/$\textrm{cm}^2$이었다. 최대성능은 촉매층에 30wt%의 PTFE 함량을 가진 전극에서 얻어졌으며, 이때 백금의 이용율은 80%이었다. 단위전지의 성능측정 결과, hot pressing한 전극의 성능은 700㎷에서 200mA/$\textrm{cm}^2$이었으며 200시간동안 안정적인 성능이 유지되었다.
상용 모사기인 ASPEN PLUS를 이용하여 천연가스를 사용하는 50 ㎾ 인산형 연료전지시스템의 정상상태 전산모사를 실시하였다. 연료전지 본체의 모사를 위하여 USER 블럭과 FORTRAN 블럭을 작성하였다. 여러가지 조업조건에 따른 수소의 수율 변화를 살펴봄으로써 개질기의 효율을 최대로 하는 조업범위를 찾았고, 실제 경우와 근사한 결과를 얻었다. 이로부터 향후 실용화될 국내의 연료전지시스템에 대한 기본 자료와 최적조건을 제시할 수 있다. 기존의 발전효율을 얻기 위하여는 수소이용률이 50%, 이상으로 유지되어야 하며, 고온으로 조작되는 개질기와 연료전지 본체에서 발생되는 고온의 열을 효율적으로 회수하여 이용함으로써 공정의 에너지효율을 높일 수 있다.
Preparation and characteristics of a matrix retaining electrolyte using SiC whisker, PES binder, and NMP(n-methyl-2-pyrrolidone) as a non-volatile solvent for a phosphoric acid fuel cell were investigated. The conditions of binder and plasticizer, and the effects of substituting a volatile solvent by a non-volatile solvent were also studied. The minimum amount of the binder was about 17 wt% for the proper bubble pressure and surrounding SiC whiskers. And the maximum amount of the plasticizer was about 10wt% to be fitted into the polymer chain of the binder. The matrix prepared by using a non-volatile solvent needed longer time to dry, and its pore size was smaller compared with that of the matrix prepared by using volatile solvent. The small pore size resulted in decrease of the overall pore volume. The ionic conductivity in the condition of the same thickness was decreased due to decrease of phosphoric acid absorbancy. As the internal resistance of the electrolyte increased, the fuel cell performance slightly decreased.
인산형 연료전지의 전극 성능 향상을 위해 전극제조방법을 개선하여 전극을 제조한 후 그 특성을 살펴보았다. 기존의 제조방법에서는 촉매의 활성을 잃어버리는 백금이 존재하기 때문에 전극의 성능이 감소하는 단점이 있어서 전극제조방법을 개선하여 백금 촉매의 이용률을 증가시키는 시도를 하였다. 먼저 PTFE/C slurry와 Pt/C powder를 각각 만든 후에 그것들을 혼합하여 PTFE/C(6/4):Pt/C(1/9)의 비율을 각각 4:6, 5:5, 6:4, 7:3, 8:2, 9:1로 전극을만들어 전극 성능을 비교하였다. PTFE/C(6/4):Pt/C(1/9)를 5:5의 비율로 만든 경우의 성능이 0.7V에서 $310mA/cm^2$ 로 가장 우수하였다.
인산형 연료전지에서 cathode 및 anode 전극의 반응 면적을 넓혀 전극성능을 향상시키고자 전극 촉매층에 가스 확산로를 도입하였다. 촉매층의 제작은 기체확산로로 이용하고자 제조된, 촉매가 담지되어 있지 않은 PTFE/carbon과 10w/o의 촉매가 담지된 Pt/carbon을 혼합 비율을 달리하면서 촉매 분말법으로 제작하였다. PTFE를 60w/o 담지한 PTFE(60 w/o)/carbon 분말과 Pt(10 w/o)/carbon분말을 7 : 3의 비율로 혼합하여 제조된 전극이 가장 우수한 성능을 보였다. 이들 조성을 변화시키면서 전극의 다공성과 전극성능을 비교 검토하여 본 결과 전극성능은 기체 확산로로 이용되는 macro pore와 전해질의 침투로 이용되는 micro pore 모두가 많이 형성됨에 따라 향상되었음을 알 수 있었다. 이때 전극에 담지된 백금 촉매의 양은 0.2mg/$\textrm{cm}^2$이었으며 PTFE함량은 42w/o이었다. 작동온도 15$0^{\circ}C$, 단자전압 0.7 V에서 전류밀도는 220 ㎃/$\textrm{cm}^2$이었다.
Carbon 표면에 작용기를 도입하기 위해 산화처리한 후, $H^+$과 Pt 양이온을 교환시키는 이온교환법과 백금용액을 계면활성제가 들어있는 메탄올로 환원을 시켜 carbon에 백금을 담지하는 메탄올 환원법으로 촉매를 제조하여 이미 널리 쓰이고 있는 colloid 방법으로 제조한 촉매와 비교하였다. 메탄올 환원법에서 계면활성제는 carbon과 백금입자의 분산효과를 높이고, 안정한 백금 colloid 용액의 유지를 위해 첨가하였다. 각 담지방법에 의해 담지된 백금입자가 $30{\sim}50{\AA}$의 크기로 분산되어 담지된 것을 TEM과 XRD를 통해 확인하였고, 담지방법에 따른 백금의 담지율은 모두 100%에 가까웠고, 그 중 이온교환법의 담지율이 DCP 측정으로는 99.92%, 연소법으로는 99.87%였다. 각 촉매의 활성을 전기화학적으로 비교하기 위하여 산소환원전류밀도를 측정한 결과, 초기에는(60시간 이내) colloid 방법에 의해 제조된 촉매로 제작한 산소극이 0.7V(vs. RHE)에서 $460mA/cm^2$로 이온교환법, 메탄올 환원법에 의해 제조된 촉매보다 더 우수한 전극성능을 나타냈지만, 장시간(약 100시간 이후) 운전시에 전극성능 감소율은 colloid 방법으로 제조한 촉매로 제작한 전극이 가장 높게 증가하였으며, 메탄올 환원법으로 제조한 전극이 가장 안정된 특성을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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