• 방사성폐기물학회지
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• 제5권2호
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• pp.133-143
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• 2007

본 연구에서는 다성분의 모의 HLW 용액으로부터 $(TBP-TOA)/NDD-HNO_3$ 혼합추출 계에 의한 Tc, Np, U의 공분리 및 이의 순차 분리 적용 가능성을 평가하였다. 우선 제 3상 방지 및 TBP, TOA,질산 농도 등이 Tc, Np, U의 공분리에 미치는 영향 등을 고려하여 최적 조건으로 (30% TBP-0.5% TOA)/NDD-1M $HNO_3$ 계를 선정하였다. 이때 추출율은 Tc (81%), Np (85%), U (93%), Am/RE 원소 (9% 이하) Pd (약 8%), 기타 원소 (5% 이하)로 Tc, Np 및 U의 공분리는 매우 우수하였으나, 조업 측면에서 Zr의 선 제거 (약 99 % 이상)가 요구되었다. 그리고 공추출된 Tc, Np 및 U을 Tc (역추출제 : 5 M $HNO_3$)${\rightarrow}Np$ 환원 (역추출제 : 0.1 M AHA)${\rightarrow}U$ (역추출제 : 0.01 M $HNO_3$)의 순으로 순차 분리하여 각각의 분리계수를 평가하였으며, 이때 Tc은 95%, Np은 98%, U은 99%를 회수할 수 있었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제5권2호
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• pp.155-169
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• 2007

월성 원자력 발전소의 TRF 시설에서 수집된 트리튬을 metal hydride 형태로 보관하고 있는 500 kCi급 트리튬 1차 저장용기를 발전소 밖의 폐기물 저장고로 안전하게 운반하기 위하여 트리튬 운반용기를 개발하였다. B형 운반용기의 기술기준을 적용하여 구조평가, 열평가, 방사선차폐평가, 격납평가 등을 수행하여 운반용기의 안전성을 분석하였다. 트리튬 운반용기는 정상운반조건 및 사고운반조건에서도 격납 경계가 손상되지 않는다고 평가되었다. 붕괴열로 인한 운반용기 내부 저장용기의 온도상승은 수치해석 결과, 원통형 모델에서는 $134.8^{\circ}C$로 나타났다. 운반사고 조건에 대한 열 평가로서 $800^{\circ}C$ 외부환경에 30분간 노출되었을 경우에는 단열재만의 열차폐를 고려하여 계산한 결과, 약 $405^{\circ}C$로 나타났으며, 내부 온도 상승은 1차 격납 경계인 1차 저장용기의 허용 온도인 $550^{\circ}C$에도 미치지 못하였다. 격납 차폐 평가에서도 사고조건인 $800^{\circ}C$의 외부 환경에 노출된 경우에서도 충분히 운반용기의 격납 성능을 유지할 수 있다고 판단되었다. 방사선에 대한 차폐 특성을 조사한 결과, 트리튬에서 발생된 ${\beta}-ray$ 선량은 1차 저장용기 외부 표면에서 0으로 계산되었다. 이상과 같이 500 kCi 급 트리튬 운반용기에 대한 안전성을 평가한 결과, 운반사고조건에서도 트리튬 운반용기는 전혀 이상이 없는 것으로 나타났다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제11권4호
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• pp.281-291
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• 2013

KURT(KAERI Underground Research Tunnel) 부지 부근에 가상의 처분장을 설정하고, 해당 부지의 세 지점에서 방사성폐기물로부터 누출된다고 가정한 방사성 핵종의 이동 시간을 계산하였다. 핵종의 이동 경로는 핵종 누출 지점에서 천부 지하수대까지로 설정하고 KURT 주변 지하수 유동계 모의를 통해 결정하였다. 세 지점은 지하수가 빠르게 유동하는 구조(highly water-conductive feature)를 지나가기 때문에 천부 지하수까지 도달하는데 상대적으로 적은 시간이 걸리는 지점으로 선정되었다. 핵종의 이동 시간은 TDRW(Time-Domain Random Walk) 기법을 통해 계산하였다. 지하수 내의 핵종의 이동 시간을 계산하기 위해, 이류(advection)와 분산(dispersion) 이외에 암반 기질(rock matrix)로의 확산(diffusion)과 기질 내부에서의 흡착(sorption)이 고려되었고, 핵종의 붕괴 및 변환에 의한 영향도 몇 개의 붕괴 사슬(decay chain)을 이용하여 계산에 반영하였다. 계산 결과를 보면, 지표 부근의 천부 지하수에 도달하는 핵종의 시간당 이동량(mass flux)은 복수의 이동 경로뿐만 아니라 핵종의 반감기와 암반 기질 내에서의 핵종의 흡착 분배 계수에 크게 영향을 받는 것으로 나타났다. 따라서 보다 안정적이고 불확실성이 감소된 심지층 처분장의 안전성 평가를 위해 우선적으로 필요한 사항으로는, 장반감기 핵종에 대한 평가가 이동 과정 이외에 저장 용기에 들어있는 상태에서부터 면밀하게 이루어져야 하고, 암반 기질에서 발생하는 핵종의 흡착 과정이 심부 현장 조건을 반영하여 평가되어야 할 것으로 생각된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제16권3호
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• pp.347-357
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• 2018

이온성 액체를 이용하여 질산 용액으로부터 Am(III)과 Eu(III)의 추출 거동을 조사하고 이온성 액체의 활용가능성을 살펴보았다. 이온성 액체로는 1-alkyl-3- methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide ([$C_nmim$][$Tf_2N$])을 사용하였고, n-octyl(phenyl) N,N-diisobutyl carbamoylmethyl phosphine oxide (CMPO)와 tri-n-butylphosphate (TBP)를 추출제로 사용하여, Am(III)과 Eu(III)의 추출 분배계수를 질산농도, CMPO, TBP와 같은 변수들의 함수로서 측정하였다. 이온성 액체를 사용함으로써 기존의 n-doodecane (n-DD)과 비교하여 추출 효율이 현저히 증가하였다. 질산 용액의 농도가 높을수록 Am(III)과 Eu(III)의 추출률은 감소하였으며, Eu(III)의 추출률은 Am(III)보다 전반적으로 작았다. 이온성 액체를 이용한 Am(III)과 Eu(III)의 추출 메카니즘은 n-DD와 같은 분자성 유기용매를 사용하는 경우와는 달리 양이온 교환 메카니즘에 의해 일어나는 것으로 판명되었다. 사용한 모든 이온성 액체에 대하여 Am(III)과 Eu(III)의 추출 분배계수는 CMPO의 농도가 높을수록 증가하고, CMPO 농도에 대한 추출 데이터의 직선 기울기 값은 약 3.0으로 이온성 액체를 이용한 Am(III)과 Eu(III)의 추출반응에서 3분자의 CMPO가 복합착물을 형성하는 것으로 나타났다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제18권2호
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• pp.207-215
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• 2020

희토류(Rare Earth) 함량이 높은 TRU 생성물 중의 RE 원소를 감소시키기 위하여 RE 원소와 UCl₃의 산화반응을 이용한 RE 제거 공정의 타당성을 HSC Chemistry 코드를 이용하여 검토하였다. 사용후핵연료에 포함된 TRU 원소 및 RE 원소의 조성 및 열역학적 자료를 검토하였으며, UCl₃와의 산화 반응에 따른 평형 자료를 계산하여 공정 가능성을 검토하였다. 실제 파이로 프로세싱 처리를 가정한 물질수지로부터 TRU 생성물의 RE 함량이 다른 두 가지 경우에 대하여 RE 원소 제거율과 TRU 회수율을 평가하였다. TRU 생성물을 산화제인 UCl₃와 반응시켰을 때 각 원소의 Gibbs free energy의 차이에 의한 선택적 산화 반응이 일어났다. 투입된 UCl₃ 양을 조절하여 TRU 회수율을 최대로 유지하면서도 RE 원소를 제거하여 최종생성물의 TRU/RE 비를 증가시킬 수 있는 가능성을 계산 결과로 확인하였다. 본 연구의 결과들은 열역학적 평형 자료에 기반한 결과이므로 실제 공정에 적용하기에는 많은 차이점이 존재한다. 그러나 TRU 물질을 취급하기 어려운 환경에서 파이로프로세싱의 TRU 생성물을 고속로의 핵연료로 공급하기 위한 공정 설계에 중요한 자료로 활용될 것으로 기대된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제4권2호
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• pp.103-116
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• 2006

본 논문은 국내 PWR 발전소에서 S/G tube 재질로 사용되고 있는 Inconel 600 및 690에 대한 부식 실험을 수행함으로써 작업자들의 주요 피폭원인 $^{58}Co,\;^{60}Co,\;^{51}Cr,\;^{54}Mn,\;^{59}Fe$의 생성량을 예측하고자 하였다. 이를 위해 Inconel 600 및 690 재질로 총 12개의 시편을 제작하여 실제 발전소의 운전조건과 유사하거나 가혹한 조건에서 전면 부식실험을 pH별로 20일씩 총 60일간 수행하였고, 실험 결과를 정량적으로 분석하기 위해 GDS(Glow Discharge Spectrometer) 장비를 사용하였다. GDS 장비를 이용하여 정량적으로 분석한 결과 pH 7 및 9에서는 Inconel 600이 Inconel 690에 비해 부식이 잘 되는 것으로 나타난 반면, pH 4에서는 Inconel 690이 부식이 더 잘 되는 것으로 평가되었다. 이러한 경향을 보이는 것은 과도상태의 영향이 과도하게 반영된 것에 기인한 것으로 비교적 정확한 결론을 도출하기 위해서는 장시간의 부식 실험을 수행함으로써 과도상태에 의한 영향을 최소화해야 할 것으로 판단된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제7권4호
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• pp.219-227
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• 2009

세 종류의 산화물($TiO_2$(아나타제), $SiO_2$(비결정성) 및 $Al_2O_3$(비결정성)) 표면에 U(VI)이 흡착될 때 유기산이 미치는 영향을 연구하였다. 유기산으로는 살리실산과 피콜린산을 사용하였다. 유기산의 존재 여부에 따라 달라지는 U(VI)의 흡착률 변화를 pH 함수로 측정하였다. 또한 U(VI)의 존재 여부에 따라 달라지는 유기산의 흡착량을 pH 함수로 측정하였다. $TiO_2$의 경우, 살리실산과 피콜린산이 U(VI)과 수용성 착물을 형성함으로써 U(VI)의 흡착률을 저하시킨다. $SiO_2$의 경우, 살리실산은 U(VI) 흡착에 영향을 주지 않지만, 피콜린산은 오히려 U(VI) 흡착을 증가시킨다. 이 현상을 삼성분 표면착물(ternary surface complex) 생성으로 해석하였으며 U(VI) 흡착에 의존하는 피콜린산의 흡착량 변화, 그리고 흡착된 U(VI)의 형광 특성 변화로 이를 확인하였다. $Al_2O_3$의 경우, 살리실산과 피콜린산 모두 U(VI) 흡착과 무관하게 높은 흡착량을 보였으나 U(VI) 흡착을 감소시키지는 않았다. 따라서 삼성분 표면착물 생성을 배제할 수 없으나 이를 확인하기 위해서는 분광 분석과 같은 추가 연구가 필요하다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제7권4호
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• pp.213-218
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• 2009

전해제련 공정은 악티늄족 원소를 동시에 회수하는 공정으로써, Pyroprocessing의 핵확산 저항성을 보장하는 중요한 공정이다. 공학규모의 전해제련 장치를 설계하기 위한 기본 도구를 개발하기 위해서 실험실 규모의 장치에 대한 열전달 해석을 수행하였다. 열전달 해석을 수치 해석적으로 계산하기 위해 ANSYS CXF 상용 코드를 사용하였다. 열전달 해석 결과, 가열부의 길이가 수직으로 용융염의 높이보다 약3배 이상이 되었을 때, 용융염의 온도를 일정하게 유지할 수 있었으며, 냉각부의 길이는 그 영향이 미비하였다. 전해조 덮개 아래의 아르곤 가스의 온도는 냉각 판의 개수에 따라 감소하였으며, 5개 이상 설치 할 경우 $250^{\circ}C$ 이하로 유지할 수 있음을 보였다. 이러한 계산 결과는 실제 실험 장치에서 측정된 장치 내부 온도 분포와 경향성이 일치하는 것을 볼 수 있었다. 본 연구에서 해석 된 전해제련 장치의 열 분포 특성은 공학규모 장치의 설계를 위해 중요한 자료로 사용 될 수 있을 것이다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제7권4호
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• pp.207-212
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• 2009

본 연구에서는 산화조건하 LiCl-KCl 공융염내에서 란탄계 염화물의 하나인 $PrCl_3$의 열적거동을 살펴보았다. 먼저 산소를 주입하면서 $PrCl_3$의 열중량분석(TGA; thermogravimetric analysis)을 실시하였고, 이 때 얻어진 결과들을 바탕으로, 산소분산법을 이용하여 온도에 따른 LiCl-KCl 공융염내 $PrCl_3$의 산화실험을 수행하였다. $PrCl_3$의 열중량분석 결과에 따르면, 약 $380^{\circ}C$까지 $PrCl_3$에서 염소의 해 리가 급격하게 발생되었고 약 $600^{\circ}C$에서 $PrCl_3$가 PrOCl로 전환되는 반응이 종료되는 것으로 확인되었다. 산소분산법에 의한 LiCl-KCl 공융염내 $PrCl_3$의 열적거동은 산화조건에서 열중량분석시 나타난 $PrCl_3$의 열적거동과 유사하였고, 발생된 PrOCl은 공융염내에서 불용성 화합물로써 바닥으로 침전하였다. 산소분산법에 의한 공융염내 $PrCl_3$의 PrOCl로의 전환은 $650^{\circ}C$ 이상의 온도에서 활발하게 진행되었고, 이 때 발생되는 배기가스내 $Cl_2$의 농도분석을 통해 공융염내 $PrCl_3$의 전환상태를 예측할 수 있을 것으로 판단된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제6권3호
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• pp.163-170
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• 2008

30 % TBP/NDD-2 M $HNO_3$ (0.005 M $K_2Cr_2O_7$ 함유) 계에 의해 산화 추출된 Np의 유기상을 대상으로 n-butyraldehyde (NBA)에 의한 Np의 환원 역추출을 고찰하였다. Np의 역추출은 NBA의 농도 증가에 따라, 역추출 수용상 내 질산농도 감소에 따라, 그리고 반응 온도 감소에 따라 증가하였으며, 이때 겉보기 환원 역추출 속도식은 $-d[Np]_{Org.}/dt$ =1,524 exp(-2,906/T) $[NBA]^{0.91}\;[H^+]^{-0.92}[Np]_{Org.}$. 이었다. 1.04M NBA 및 2M $HNO_3$에서 Np 및 U의 역추출률은 각각 70.1 % 및 7.1 % 이며 이때 분리계수(($=D_U/D_{Np}$)는 30.4 정도로, TBP-$HNO_3$ 계에 의해 공추출된 Np과 U은 NBA에 의해 효과적으로 상호 분리할 수 있음을 알 수 있었다.