Autothermal reforming(ATR) processes of hydrocarbon liquids such as diesel fuels are spotlighted as methods to produce hydrogen for Fuel cell. However, the use of heavy hydrocarbons as feedstocks for hydrogen production causes some problems which increase the catalyst deactivation by the carbon deposition. Coking can be inhibited by increasing the water dissociation on the catalyst surface. This results in catastrophic failure of whole system. Performance degradation of diesel autothermal reforming leads to increase of undesirable hydrocarbons at reformed gases and subsequently decrease the performance. In this study, perovskite-based catalysts were investigated as alternatives to substitute the noble metal catalyst for the ATR of diesel. The investigated perovskite structure was based on LaCrO3. and metals were added at the A-site to enhance oxygen ion mobility, transition metals were doped on the B-site to enhance the reformation. Substituted Lanthanum chromium perovskite were made by aqueous combustion synthesis, which can produce high surface area. And for the homogeneous fuel supply, we made ultrasonic injection system for reforming. We compared durability of evaporation system and ultrasonic system for fuel injection.
대부분의 LNT 촉매는 낮은 온도 영역에서의 NOx 산화를 위하여 Pt와 같은 귀금속류를 사용하는 것은 경제적인 부담을 가지고 있다. 따라서, 본 연구는 이러한 문제를 해결하기 위하여 시도되었다. 즉, Pt, Pd, Rh 등과 같은 귀금속류(platinum group metal, PGM)를 사용하지 않는 LNT (lean NOx trap)용 DeNOx 촉매를 개발하기 위해 시도하였다. 이를 위해서 예비실험을 통해 Pt등 귀금속류등의 PGM (platinum group metal)을 사용하지 않는 Al/Co/Ni 혼합 금속 산화물을 선정하였다. 궁극적으로는, 선정된 촉매의 소성온도에 따른 물리화학적 특성 변화가 NOx 전환율에 미치는 영향을 살펴보고자 하였다. 이들의 물리화학적인 성질을 평가하기 위해 XRD, EDS, SEM, BET 분석을 실시하였다. 이러한 평가를 실시한 결과, 모든 소성온도에서 혼합금속 산화물은 Co2AlO4 및 NiAl2O4의 스피넬 구조가 혼재되어 있는 것으로 나타났고, NOx 기체들의 산화-환원 반응이 이루어지기에는 충분한 기공부피와 기공크기를 갖고 있음을 알 수 있었다. 그러나 NH3-TPD 분석 결과에서는 소성온도가 700 ℃ 이하를 유지해야 하는 것으로 판단되었다. 더욱이 ramp test를 통해서는 NO 및 NOx 전환율을 동시에 만족할 수 있는 시료는 소성온도는 500 ℃에서 처리된 경우임을 알 수 있었다. 이러한 결과 등을 바탕으로, Al/Co/Ni=1.0/2.5/0.3 혼합 금속 산화물의 최적 소성온도는 500 ℃임을 알 수 있었다.
본 연구에서는, HCHO를 상온에서 제거하기 위한 귀금속계열의 촉매 연구를 수행하였다. 제조된 촉매들은 XRD, FT-IR, CO-chemisorption을 이용하여 특성분석을 수행하였다. 그 결과, Pt와 Pd를 활성금속으로 하여 제조한 환원촉매가 상온조건에서 우수한 HCHO 산화 능력을 보였으며, 지지체의 경우 환원성지지체로 잘 알려진 $TiO_2$를 이용하여 촉매를 제조하였을 때 높은 반응활성을 나타냈다. 또한, 환원시간이 길어짐에 따라 활성금속의 응집현상으로 인해 반응활성의 저하를 나타내었으며 환원촉매의 경우 상온조건에서 HCHO 흡착 및 탈착 특성이 우수함을 확인하였다.
The roles of ceria on three-way catalyst is to improve the noble metal dispersion and thermal stability of support ${\gamma}$-$Al_2O_3$. And, ceria has a oxygen storage capacity(OSC) under fuel rich/lean conditions to improve the operating windows of NOx, THC and CO conversion. However, ceria has weak thermal stability under high temperature due to the crystallite growth. So that, the OSC of ceria is decreased, and then the conversions of NOx, THC and CO is decreased. One way of enhancing the thermal stability and NOx, THC and CO conversion Pd-only catalyst is to improve as well as its thermal stability and oxygen storage capacity of the ceria. Especially, the appropriate mixing ratios of bulk and stabilized ceria are very important for designing principles of Pd-only three-way catalysts. In this paper, we discussed the thermal properties of stabilizedand unstabilized (bulk) ceria, and the oxygen storage capacity (OSC) of catalysts, and found the correlation between activity and the OSC of Pd-only catalysts with various different mixing ratios of bulk and stabilized ceria. Finally, we propose the design principles to improve the thermal stability of washcoated Pd-only catalysts.
친환경 추진제인 $N_2O$ 단일추진제 추력기 개발을 위하여 $N_2O$ 촉매 분해 시험을 수행하였다. 백금(Pt), 이리듐(Ir)을 알루미나 펠렛에 코팅한 촉매를 삽입하여 압력을 달리하고 분해 반응이 시작되는 최저 예열 온도를 측정하였다. 실험 결과 Ir이 $N_2O$ 분해 반응에 더 적합하며 최저 요구 예열 온도도 낮게 나타났다. 또한 요구 예열 온도는 챔버 압력이 증가함에 따라 감소하였다. 그러나 지속적인 분해 반응시험을 통해 Ir의 산화 반응에 의한 반응성 저하 현상이 나타남을 실험적으로 확인하였다.
Jana, Jayasmita;Ngo, Yen-Linh Thi;Chung, Jin Suk;Hur, Seung Hyun
Journal of Electrochemical Science and Technology
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제11권3호
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pp.220-237
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2020
Modern electrochemical energy devices involve generation and reduction of fuel gases through electrochemical reactions of water splitting, alcohol oxidation, oxygen reduction, etc. Initially, these processes were executed in the presence of noble metal-based catalyst that showed low overpotential and high current density. However, its high cost, unavailability, corrosion and related toxicity limited its application. The search for alternative with high stability, durability, and efficiency led scientists towards carbon nanoparticles supported catalysts which has high surface area, good electrical conductivity, tunable morphology, low cost, ease of synthesis and stability. Carbon nanoparticles are classified into two groups based on morphology, one and zero dimensional particles. Carbon nanoparticles at zero dimension, denoted as carbon dots, are less used carbon support compared to other forms. However, recently carbon dots with improved electronic properties have become popular as catalyst as well as catalyst support. This review focused on the recent advances in electrocatalytic activities of carbon dots. The mechanisms of common electrocatalytic reactions and the role of the catalysts are also discussed. The review also proposed future developments and other research directions to overcome current limitations.
Kim, Sun-Mi;Qadir, Kamran;Jin, Sook-Young;Jung, Kyeong-Min;Reddy, A. Satyanarayana;Joo, Sang-Hoon;Park, Jeong-Young
한국진공학회:학술대회논문집
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한국진공학회 2010년도 제39회 하계학술대회 초록집
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pp.304-304
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2010
The study on the catalytic oxidation of carbon monoxide (CO) to carbon dioxide ($CO_2$) using the noble metals has long been the interest subject and the recent progress in nanoscience provides the opportunity to develop new model systems of catalysts in this field. Of the noble metal catalysts, we selected ruthenium (Ru) as metal catalyst due to its unusual catalytic behavior. The size of colloid Ru NPs was controlled by the concentration of Ru precursor and the final reduction temperatures. For catalytic activity of CO oxidation, it was found that the trend is dependent on the size of Ru NPs. In order to explain this trend, the surface oxide layer surrounding the metal core has been suggested as the catalytically active species through several studies. In this poster, we show the influence of surface oxide on Ru NPs on the catalytic activity of CO oxidation using chemical treatments including oxidation, reduction and UV-Ozone surface treatment. The changes occurring to UV-Ozone surface treatment will be characterized with XPS and SEM. The catalytic activity before and after the chemical modification were measured. We discuss the trend of catalytic activity in light of the formation of core-shell type oxide on nanoparticles surfaces.
Pt has been widely used as catalyst for fuel cell and exhausted gas clean systems due to its high catalytic activity. Recently, there have been researches on fabricating composite materials of Pt as a method of reducing the amount of Pt due to its high price. One of the approaches for saving Pt used as catalyst is a core shell structure consisting of Pt layer on the core of the non-noble metal. In this study, the synthesis of Pt shell was conducted on the surface of $TiO_2$ particle, a non-noble material, by applying ultraviolet (UV) irradiation. Anatase $TiO_2$ particles with the average size of 20~30 nm were immersed in the ethanol dissolved with Pt precursor of $H_2PtCl_6{\cdot}6H_2O$ and exposed to UV irradiation with the wavelength of 365 nm. It was confirmed that Pt nano-particles were formed on the surface of $TiO_2$ particles by photochemical reduction of Pt ion from the solution. The morphology of the synthesized Pt@$TiO_2$ nano-composite was examined by TEM (Transmission Electron Microscopy).
본 연구에서는 산성을 갖는 Fe-ZSM5를 담체로 활용하여 Pd, Pt 등 귀금속을 담지한 후, 제조 촉매의 암모니아의 선택적 산화반응 활성을 평가하였다. 이들 중 Pt/Fe-ZSM5가 Pd/Fe-ZSM5 보다 높은 활성을 나타냈다. 또한 Pt/Fe-ZSM5 촉매에서 ZSM5 구조체 내 Fe의 이온교환량을 달리한 촉매의 실험을 수행하여, 암모니아의 선택적 산화반응에 가장 우수한 활성을 보이는 최적 조성비를 탐색하였다. 그 결과, Fe의 이온교환량이 적을수록 반응 활성이 증가하는 경향을 보였고, 저온 영역인 $250^{\circ}C$에서 100%의 암모니아 전환율을 나타냈다. 이와 같이 암모니아의 선택적 산화반응에 효과적인 Fe-ZSM5 담체에 대하여, ICP-AES, BET, XRD, $NH_3$-TPD 등과 같은 특성 분석을 수행하여 제조 촉매의 구조와 물성이 반응활성에 미치는 영향을 검토해보았다.
In this study, catalyst was made through incipient wetness method using palladium (Pd) as noble metal, indium (In) as secondary metal, and montmorillonite (MK10) and Al pillared montmorillonite (Al-MK10) as supporters. The nitrate reduction rate of the catalysts was measured by batch experiments where H2 gas was used as reducing agent and formic acid as pH controller. Transmission electron microscopy (TEM) equipped with energy dispersive spectroscopy (EDS) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) were all used to determine the elemental distribution of Pd, In, Al, and Si on catalysts. It was observed that Al pillaring increased the Al/Si elemental composition ratio and point of zero charge of MK10, but decreased its BET specific surface area and pore volume. The nitrate reduction rate of Al-MK10 Pd/In was 2.0 ~ 2.5 times higher than that of MK10 Pd/In using artificial groundwater (GW) in ambient temperature and pressure. Nitrate reduction rates in GW were 1.2 ~ 1.7 times lower than those in distilled deionized water (DDW). Nitrate reduction rates in acidic conditions were higher than those in neutral condition in both GW and DDW. The amount of produced NH3-N over degraded NO3- at acid conditions was lower than that of neutral condition. Even though the leaching of Pd after reaction was measured in DDW it was not detected when both Al-MK10 Pd/In and MK10 Pd/In were used in GW. The modification of montmorillonite as a supporter significantly increased the reductive catalytic activities of nitrates. However, the ratio of producing ammonia by-products to degraded nitrates in ambient temperature and pressure was similar.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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