본 연구에서는 최근 환경재료로서 관심이 모아지고 있는 다공성 콘크리트를 하천구조물(보 및 하상재료)에 적용함으로써 수질을 개선하고자 수행하였다. 먼저, 물리ㆍ화학적 특징을 평가해 본 결과, 공극률 10% 및 30%의 다공성 콘크리트의 압축강도는 일반 콘크리트의 최저 압축강도(180 kgf/$cm^2$)를 상회하여 하천구조물에 적용 가능하였고, 알칼리 용출에 의한 부착 미생물에의 영향도 거의 없을 것으로 판단되었다. 또한, 일반 콘크리트와 다공성 콘크리트로 하천구조물을 제작하여 부착물의 성상을 비교ㆍ검토한 결과, 같은 유속조건에서 부착물의 DW량은 일반 콘크리트에 비해 다공성 콘크리트가 1.6배 높은 것으로 나타났으며, 반면에 유속을 10배 달리한 실험의 결과에서는 거의 같은 부착물의 DW량을 보여 부착매질에 의한 영향이 유속에 의한 영향보다도 더 크게 작용한 것을 알 수 있었다. 부착물의 성상에서도 건조물중 AFDM의 비가 다공성 콘크리트에서 더 큰 것으로 나타났으며, 특히 N, P의 비가 높은 것은 부착 생물에 의한 흡수 및 흡착, 물질대사에 의해 유기물 제거가 더 컸기 때문으로 사료된다. 수질개선 효과에 있어서 전 구간을 종합한 결과, 다공성 콘크리트를 적용한 하천구조물에서의 SS, BOD, COD, T-N, T-P의 제거효율은 일반 콘크리트 보다 각각 34.6%, 36.9%, 33.9%, 18.3%, 21.6% 씩 증가하여 하천 수질개선에 크게 기여한 것으로 평가되었다.
선행연구로 얻은 전처리 과정의 각 단계별 효율성 등을 고려하여 acetone 추출, dichloromethane 분배, Florisil 또는 silica-gel 크로마토그래피 정제 후 기 제 크로마토그래프로 분리하여 전자포획검출기와 질소-인검출기로 정량하는 토양잔류농약 다성분 분석절차를 설정하고, 토양에 농약을 처리한 후 분석절차를 적용하여 183 농약성분에 대한 분석효율을 확인하였다. Florisil 정제체계의 적용시 논토양과 밭토양에 대하여 각각 166 성분과 171 성분이 70-120%의 양호한 회수율을 나타내었으며, 그 중 변이제수 20% 이내인 성분은 논토양 165 성분, 밭토양 169 성분이었고, 159 성분이 두 토양 모두에서 양호한 정밀성을 보였다. Silica-gel 정제체계의 적용시 논토양과 밭토양에 대하여 각각 155 성분과 151 성분이 70-120%의 양호한 회수율을 나타내었으며, 그 중 변이계수 20% 이내인 성분은 논토양 154 성분, 밭토양 145 성분이었고, 134 성분이 두 토양 모두에서 양호한 정밀성을 나타냈다.
탈알루미늄 및 알칼리/알칼리토금속 양이온을 교환한 Y형 제올라이트 촉매를 제조하였다. 제조한 촉매물질의 원소조성 및 구조 변화를 ICP-AES, XRF 및 XRD와 같은 각종 분광학적 방법으로 분석하였으며, NO-TPD 실험을 통한 표면흡착종의 탈착 거동을 조사하였다. 탈알루미늄 처리 후 출발물질인 NaY보다 촉매물질의 Si/Al비는 증가하였으며, 탈알루미늄 후 Cs및 Ba양이온으로 교환한 Y형 제올라이트의 경우 Si/Al비가 부가적으로 조금 더 감소하였다. 탈알루미늄 처리한 촉매는 Al원자의 탈리로 기본골격의 파괴가 심화되어 framework (tetrahedral)구조가 감소하고 non-framework (octahedral) 구조가 증가하였다. 이러한 현상은 스팀처리시간이 많아질수록 증가하였으며 양이온을 교환한 후에는 더 크게 나타났다. NO-TPD 실험에서 탈알루미늄 및 양이온 교환 후 촉매의 활성점을 나타내는 탈착 봉우리들은 저온으로 이동하였으며, 스팀처리시간이 많아질수록 탈착 봉우리가 상대적으로 저온에서 나타났다. 탈알루미늄 및 양이온 교환을 한 Y형 제올라이트는 교환된 양이온과 탈알루미늄으로 인한 non-framework (octahedral) 구조의 생성이 촉매의 활성에 미치는 영향이 더 큰 것으로 나타났다.
Sodium hydroxide-urea 수용액을 이용한 다공성 셀룰로오스계 에어로겔은 용해, 겔화, 재생, 유기용매 치환과 동결건조과정에 의해 제조되었다. 에어로겔의 구조적 특성과 다공성은 주사전자현미경과 질소흡착장치를 이용하여 분석하였다. 그 결과, 용해펄프는 완전히 용해되었지만, 여과지와 홀로셀룰로오스는 원심분리과정에서 수용액에 용해된 부분과 용해되지 않은 부분으로 구분되었다. 용해펄프 에어로겔의 표면은 다공성 공극, 내부는 그물모양의 망목상 구조가 관찰되었다. 여과지와 홀로셀룰로오스 에어로겔은 표면이 압축된 다공성 네트워크 형태였고, 내부는 open-pore 구조의 나노피브릴 네트워크로 구성되었다. 홀로셀룰로오스 에어로겔에서 수용액에 용해되지 않는 형태의 섬유들이 관찰되었다. 용해펄프로부터 만들어진 에어로겔의 비표면적은 260~326 $m^2/g$ 범위였고, 농도 증가와 함께 감소하였다. 그러나 여과지 에어로겔의 비표면적(198~418 $m^2/g$)은 농도 증가와 함께 증가하였다. 홀로셀룰로오스 에어로겔은 2% 농도에서는 137 $m^2/g$로 농도의 증가와 함께 증가하여 4% 농도에서 401 $m^2/g$로 최댓값을 보여주었고, 5% 농도에서 감소하였다.
본 연구에서는 축산농가에서 환경오염의 저감방안을 강구하기 위하여 축산폐수의 혐기성 처리수와 생활잡배수를 혼합하여 합병정화조와 3단 soil filter를 연계하여 처리한 결과, 다음과 같은 결론을 얻었다. 합병정화조에서 처리함에 있어서 합병정화조내 충전된 여상과 체류시간의 증가로 인한 미생물의 축적에 의하여 NRT $4{\sim}12$일에서 CODcr 제거효율은 $63.4{\sim}84.0%$이며 NH4+-N와 PO43--P는 각각 $3.9{\sim}5.4%$와 $18.3{\sim}29.0%$로써 HRT가 증가함에 따라 높은 효율을 나타내었다. 3단 soil filter에 의하여 재처리함에 있어서 표면적 부하율의 점진적인 증가에도 불구하고 여과, 흡착, 이온교환 및 토양 미생물의 작용으로 인하여 표면적 부하율이 증가함에 따라 CODcr, NH4+-N 및 PO43--P의 제거효율은 90% 이상을 나타내었다. 이상의 결과를 미루어볼 때, 오염부하량 감소 및 농업용수로의 재이용 측면에서 축산폐수의 합병정화조와 Soil filter에 의한 연계처리를 할 경우에 '96년부터 적용된 축산폐수의 방류수 수질기준에 적합한 것으로 나타났다.
무기 이온교환제인 ammonium molybdophosphate(AMP)와 자성을 가지는 산화철(iron oxides, IO)을 혼합하고, 유기 지지체인 polyacrilonitrile(PAN)을 결합하여 AMP/IO-PAN 복합체를 합성하였으며 액체 방사성폐액 내 방사성 핵종의 처리 적용성을 평가하였다. 합성된 AMP/IO-PAN 복합체의 물성을 X-선 회절분석(XRD), 퓨리에 변환 적외선 분광분석(FT-IR), 주사전자현미경(SEM), 입도분석기(PSA), 비표면적 및 공극 분석, 자성 측정(MPMS) 분석을 통해 파악하고, 코발트, 스트론튬, 세슘에 대한 흡착 성능을 평가하였다. 10wt%의 산화철이 함유된 AMP/IO-PAN 복합체의 자성 측정 결과, 2.038 emu/g으로 나타났다. 10wt%의 산화철이 함유된 AMP/IO-PAN 복합체의 Langmuir 모델로 예측한 코발트, 스트론튬, 세슘에 대한 최대흡착량($Q^0$)은 각 0.097 mmol/g, 0.087 mmol/g, 0.655 mmol/g으로 나타났다. 0, 10, 20, 30wt%의 산화철이 함유된 AMP/IO-PAN 복합체의 Langmuir 모델로 예측한 세슘에 대한 최대흡착량($Q^0$)은 각각 0.702 mmol/g, 0.655 mmol/g, 0.602 mmol/g, 0.559 mmol/g으로 나타났으며, 첨가된 산화철의 양이 증가할수록 AMP/IO-PAN 복합체의 세슘 흡착량이 감소하였다.
지르코니아를 고정한 실리카($ZrO_2-SiO_2$)와 망가니즈 산화물($MnO_x$)에 백금을 담지하여 제조한 촉매에서 수소에 의한 일산화질소의 선택적 촉매 환원($H_2$-SCR) 반응을 조사하였다. $Pt-MnO_x$ 촉매에서는 NO 전환율이 낮으며, $N_2O$와 $NO_2$ 생성이 억제되었다. 반면, $Pt/ZrO_2-SiO_2$ 촉매에서는 NO 전환율이 높지만, $100{\sim}150^{\circ}C$에서는 $N_2O$가, $200{\sim}300^{\circ}C$에서는 온도가 높아지면 $NO_2$ 수율이 높아져, $N_2$ 수율이 낮았다. $ZrO_2-SiO_2$에 $MnO_x$와 백금을 같이 담지한 $Pt-MnO_x/ZrO_2-SiO_2$촉매에서는 $100{\sim}150^{\circ}C$에서 이들 성분의 상승작용으로 $N_2$ 수율이 조금 높아졌다. 이들 촉매에서 표면 조성, 산화 상태, 산성도를 조사하고, NO가 흡착되어 수소와 반응하는 과정의 IR 스펙트럼을 그렸다. NO의 $H_2$-SCR 반응에서 전환율과 생성물 수율을 촉매 구성 성분의 촉매작용과 연계지어 고찰하였다.
프로필렌을 선택산화시켜 아크로레인을 제조하는 반응을 Bi-molybdate 촉매상에서 고정층 반응기를 사용하여 연구하였다. ${\alpha}-Bi_2Mo_3O_{12}$위에 $MoO_3$를 담지시킨 M/BM-series 촉매는 함침법으로 제조되었고, 역으로 BM/M-series 촉매는 $MoO_3$위에 ${\alpha}-Bi_2Mo_3O_{12}$을 침전시켜 제조하였다. 또한 촉매의 특성분석을 위하여 질소흡착과 XRD, SEM을 이용하였다. M/BM-series 촉매에서는 $MoO_3$가 작은 입자로 분산되고 ${\alpha}-Bi_2Mo_3O_{12}$의 결정구조는 $MoO_3$상이 추가되어도 그 형상이 변하지 않는 채로 유지되었으나, BM/M-series 촉매의 표면형상 및 전체 구조는 촉매제조 중에 생기는 침전물인 $Bi(OH)_3$가 소성 도중 $MoO_3$와 반응하여 ${\alpha}-Bi_2Mo_3O_{12}$을 형성하는 관계로 그 조성에 따라 매우 불규칙적으로 변화하였다. 반응실험 결과, 두 종류의 촉매 모두에서 excess $MoO_3$가 포함되었을 때 활성이 크게 증가하였는데, 이는 선별산화반응이 주로 ${\alpha}-Bi_2Mo_3O_{12}$에서 일어나고 $MoO_3$는 ${\alpha}-Bi_2Mo_3O_{12}$에 산소 공급을 원활히 하여 활성을 증가시키기 때문으로 판명되었다. 또한 이러한 활성 증가는 ${\alpha}-Bi_2Mo_3O_{12}$와 기계적 혼합물 (mechanical mixture)에서도 관찰되었다.
프로필 술폰산으로 개질된 메조기공 실리카 고체 산 촉매를 octamethylcyclotetrasiloxane (D4)의 양이온 개환중합을 위해 합성하였다. 서로 다른 기공 크기를 갖는 두 세트의 MCM-41 (1.7 및 2.8 nm) 및 SBA-15 (8.1 및 15.9 nm)을 촉매의 지지체로 사용하였고, 이를 (3-mercaptopropyl)trimethoxysilane으로 표면개질하고 산화시켜 술폰산으로 개질된 고체 산촉매를 제조하였다. 제조된 촉매는 기공 크기와 비표면적, 기공 부피가 약간씩 감소하였음을 X선 회절, 질소흡탈착을 통하여 확인하였다. 또한 적외선분광법과 핵자기공명법의 분광학적 방법을 이용하여 술폰산이 개질되었음을 확인하였다. 입도의 촉매 활성에 대한 효과를 관찰하기 위하여 주사전자현미경으로 관찰하였다. D4의 개환중합을 통한 PDMS 합성을 위하여 촉매를 사용하였으며, 중합 반응의 전환율과 중합 속도는 촉매의 기공 크기, 비표면적, 입자크기 및 입자의 응집도에 의존하였다. 중합 속도의 순서는 8.1 nm의 SBA-15으로 제조한 촉매가 가장 반응속도가 빨랐으며, 가장 좋은 촉매 활성을 보였다.
Poly(imide siloxane)(Si-PI)와 polyvinylpyrrolidone (PVP)를 혼합한 고분자를 사용하여 실리카가 함유된 탄소 분리막을 제조하였다. 고분자 혼합물의 열분해에 의해 제조 된 다공성 탄소 구조의 특성은 두 고분자의 미세 상 분리 거동과 관련이 있다. Si-PI와 PVP의 고분자 혼합물의 유리 전이 온도(Tg)는 시차 주사 열량계를 사용하여 단일 Tg로 관찰되었다. 또한 $C-SiO_2$ 막의 질소 흡착 등온선을 조사하여 다공성 탄소 구조의 특성을 규명했다. Si-PI/PVP로부터 유도 된 $C-SiO_2$ 막은 IV형 등온선을 나타내었고 중간기공의 탄소 구조와 관련된 히스테리시스 루프를 가지고 있었다. 분자 여과 확인을 위해서, Si-PI/PVP의 비율과 열분해 온도 및 등온 시간과 같은 열분해 조건을 다르게 하여 $C-SiO_2$ 막을 제조하였다. 결과적으로, 120분 간의 등온 시간 동안 $550^{\circ}C$에서 Si-PI/PVP의 열분해에 의해 제조된 $C-SiO_2$ 막의 투과도는 820 Barrer ($1{\times}10^{-10}cm^3(STP)cm/cm^2{\cdot}s{\cdot}cmHg$)이었으며, $O_2/N_2$ 선택도는 14이었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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