In present work, NiO/YSZ anode functional layer was prepared by nano NiO powder and 8YSZ powder. The nano NiO powders were made by Pulsed wire evaporation (PWE) method. Nano NiO- YSZ functional layer was sintered at the temperature of $900-1400^{\circ}C$. The prepared functional layer was characterized by scanning electron microscopy (SEM) and electrochemical impedance spectroscopy. The nano NiO- YSZ anode functional layer sintered at $1300^{\circ}C$ shows the lowest polarization resistance. Nano NiO- YSZ anode functional layer shows about two times smaller polarization resistance than the anode functional layer made by commercial NiO-YSZ powders. Based on these experimental results, it is concluded that the nano NiO-YSZ cermet is suitable as a anode functional layer operated at $800^{\circ}C$.
One of the main issues of Solid Oxide Fuel Cells (SOFCs) is to reduce the operating temperature to $750^{\circ}C$ or less. It has advantages of improving the life of component parts and the long-term stability of a system, so the production cost could be decreased. In order to achieve that, the ohmic and polarization loss of a single cell should be minimized first. This paper presents.to fabricate anode-supported single cells with controlling microstructure as a function of particle size and volume of graphite and NiO-YSZ weight ratio. By means of optimizing the manufactural condition through microstructure analysis and performance evaluation, the single cell which had NiO-YSZ=6:4, graphite volume of 24% and graphite size of $75{\mu}m$ as the anode composition showed a distinguished power density of $510mW/cm^2$ at $650^{\circ}C$ and $810mW/cm^2$ at $700^{\circ}C$, respectively.
연료극 지지체 평관형 고체산화물 연료전지(SOFC)의 셀 전력밀도를 증가시키기 위하여 압출법에 의하여 제조하고 그 특성을 연구하였다. 연료극 지지체로써 Ni/YSZ($8mol\%$ yttria stabilized zirconia) cermet는 기공율 $50.6\%,\;0.23{\mu}m$의 기공크기를 나타내었다. 지지체에서의 Ni의 분포는 균일하였으며 전자전도 경로로써의 Ni의 연결성은 양호하였다. 지지체에 YSZ전해질과 복합 공기극층인 $LSM((La_{0.85}Sr_{0.15})_{0.9}MnO_3)/YSZ$ 복합층, LSM, LSCF $(La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3)$층이 슬러리 디핑법에 의하여 코팅 및 소결된 연료극 지지체식 평관형 고체산화물 연료전지 단위전지의 성능은 $800^{\circ}C$에서 $300mW/cm^2(0.6V,\;500mA/cm^2)$의 성능을 나타내었다. 임피던스 분석에 의하여 평관형 셀의 전기화학적 분극저항을 평가하고 연료측의 가습에 따라 분극저항이 감소되어 성능이 향상됨을 알 수 있었다 슬러리 디핑법으로 LSM이 코팅된 SUS430 금속연결재를 $Ar+10\%\;H_2$에서 소결하였으며, $750^{\circ}C$에서 면저항의 측정할 결과, 초기에는 $148m{\Omega}cm^2$를 나타내었으며, 450시간 경과 후에 $43m{\Omega}cm^2$의 낮은 면저항을 유지하였다. 반면에 동일한 조건으로 LSM이 코팅된 Fecralloy는 높은 면저항을 나타내었다.
In this research, anode for SOFC has been manufactured from two different kinds of feedstock materials through thermal spraying process and the properties of the coatings were characterized and compared. One kind of feedstock was manufactured from spray drying method which includes nano-components of NiO, YSZ (300 nm) and graphite. And the other is manufactured by blending the micron size NiO coated graphite, YSZ and graphite powders as feedstock materials. Microstructure, mechanical properties and electrical conductivity of the coatings as-sprayed, after oxidation and after hydrogen reduction containing nano composite which is prepared from spray-dried powders were evaluated and compared with the same properties of the coatings prepared from blended powder feedstock. The coatings prepared from the spray dried powders has better properties as they provide larger triple phase boundaries for hydrogen oxidation reaction and is expected to have lower polarization loss for SOFC anode applications than that of the coatings prepared from blended feedstock. A maximum electrical conductivity of 651 S/cm at $800^{\circ}C$ was achieved for the coatings from spray dried powders which much more than that of the average value.
고체산화물 연료전지의 성능과 안정성은 전극의 기공률, 기공 분포와 전해질의 치밀도, 두께에 따라 결정 된다. 연료극의 기공률과 기공 분포는 활성면적와 연료 흐름에 영향을 주고, 전해질의 치밀한 미세구조와 두께는 단위전지의 Ohmic 저항에 영향을 준다. 하지만 이를 위해 값 비싼 공정 장비를 이용하거나 여러 단계의 제작 공정이 추가 될 경우 단위전지 제작비가 증가하므로 상업화를 목표로 하는 연구에는 적합하지 않다. 본 연구에서는 위와 같은 문제점들을 해결하기 위하여 상용 소재 기반의 NiO-YSZ 연료극을 선정 후 간단한 혼합 방법 및 일축가압 성형법과 담금코팅(dip coating) 공정을 사용하여 저비용 고효율의 세라믹 공정 기반의 고성능 단위전지를 제작하였다. 연료극의 기공률은 기공형성제로서 사용되는 카본 블랙(CB, carbon black)의 첨가량(10~20 wt%)과 최종 소결온도($1350{\sim}1450^{\circ}C$)를 변경하며 제어하였고, YSZ 전해질의 두께와 미세구조는 담금코팅 슬러리의 고상 분말량(YSZ, 1~5 vol%)을 제어하여 치밀한 박막의 전해질을 구현하고자 하였다. 그 결과 Ni-YSZ 연료극에서 최적의 값으로 잘 알려진 40%의 기공률은 카본 블랙을 15 wt% 첨가하고최종소결온도를 $1350^{\circ}C$로설정함으로써얻을수있었다. 담금코팅을통한 YSZ 두께는 $2{\sim}28{\mu}m$까지 제어가 가능하였고, 3 vol%의 고상분말량에서 치밀한 전해질 미세구조가 형성되었다. 최종적으로 40%의 기공률을 갖는 Ni-YSZ 연료극, $20{\mu}m$ 두께의 치밀한 YSZ전해질, LSM-YSZ 공기극으로 구성된 단위전지는 $800^{\circ}C$에서 $1.426Wcm^{-2}$의 우수한 성능을 얻을 수 있었다.
Unite cell of soid oxide fuel cell (SOFC) that consists of a dense yttria-stabilized zirconia(YSZ) electrolyte a porous nickel-YSZ cermet anode and a porous strontium- doped lanthanum manganate(LSM) cathod was fabricated from using pore former through co-firing technique. Initial sintering shrinkage rates of each layer were identified for fabricating SOFC. Heterogenous sintering was very effective in tailoring shrinkage rate for three layers. The powder tailoring necessary for shrinkage rate matching are as follows ; electrolyte of 60% TZ8YS/ 40% TZ8Y mixture anode of 51wt% NiO/49 wt% (70wt% TZ8YS/30 wt% UT ZrO2) mixture and cathode of 80% LSM/20% UT ZrO2 mixture . The overall sintering shrinkage rate differences of three layers using these compositions were maintained in a few percent.
In general, SOFCs mainly use Ni-YSZ cermet, a mixture of Ni and YSZ, as an anode material, which is stable in a high-temperature reducing atmosphere. However, when SOFCs have operated at a high temperature for a long time, the structural change of Ni occurs and it results in the problem of reducing durability and efficiency. Accordingly, a development of a new anode material that can replace existing nickel and exhibits similar performance is in progress. In this study, SrTiO3, which is a perovskite-based mixed conductor and one of the candidate materials, was used. In order to increase the electrical conduction properties, Y0.08Sr0.92Fe0.3Ti0.7O3, doped with 0.08 mol of Y3+ in Sr-site and 0.03 mol of transition metal Fe3+ in Ti-site, was synthesized and its chemical diffusion coefficient and reaction constant were measured. Its electrical conductivity changes were also observed while changing the oxygen partial pressure at a constant temperature. The performance as a candidate electrode material was verified by predicting the defect area through the electrical conductivity pattern according to the oxygen partial pressure.
Advanced structure of metal-supported solid oxide fuel cells was devised to overcome sealing problem and mechanical instability in ceramic-supported solid oxide fuel cells. STS430 whose dimensions were 26mm diameter, 1mm thickness and 0.4mm channel width was used as metal support. Thin ceramic layer composed of anode(Ni/YSZ) and electrolyte(YSZ) was joined with STS430 metal support by using a cermet adhesive. $La_{0.8}Sr_{0.2}Co_{0.4}Mn_{0.6}O_{3}$ perovskite oxide was used as cathode material. It was noted that oxygen reduction reaction of cathode governed the overall cell performance from oxygen partial pressure dependance.
최근 탄화수소를 에너지원으로 사용하는 엔진을 대체할 동력원으로 연료 전지가 주목을 받게 되면서 수소 생산 기술에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 수소를 생산하는 다양한 방법 중에 고체 산화물 수전해 시스템(SOEC)은 수소를 생산하기 위한 기초적이고, 친환경적인 방법이다. 고체 산화물 수전해 시스템은 고온, 고압 조건에서 운전이 가능하여 낮은 에너지 수요와 높은 열효율을 지니기 때문에 실험적인 연구가 활발하게 진행되고 있다. 하지만 실험적인 연구 성과에 비해 수치모델 연구는 비교적 부진하다. 이에 대한 원인으로 기존의 수치모델이 온도와 압력의 변화에 따른 성능 예측의 유효성이 상당히 낮기 때문으로 판단하였다. 이에 본 연구에서는 고체 산화물 수전해 시스템의 셀 성능 예측의 유효성을 높일 수 있는 방안을 제시하기 위해서 Patterened Ni-YSZ cermet electrode(40 wt%, Ni-60 wt% YSZ)/8-YSZ (TOSOH, TZ8Y)/LSM (La0.9Sr0.1MnO3)로 구성된 상용 막-극 접합체의 기존의 연구 데이터를 활용하였다. 온도에 따른 전기화학적 특성의 영향을 수치적으로 분석한 결과, 유효성에 가장 큰 편차를 가져오는 변수들은 charge transfer coefficient(CTC), exchange current density, diffusion coefficient, electrical conductivity인 것으로 나타났다. 온도와 압력에 따른 해당 변수들의 영향 및 경향성을 분석하여 과전압 모델을 제시하였다. 다양한 모델의 적용과 타당성을 확보하기 위해서 교차-검증이 도입되었다. 그 결과, 체계화된 유효성 검증 과정에 기초한 고체 산화물 수전해 시스템의 수치 모델은 뛰어난 성능의 예측 결과를 보여주었다.
Newly structured metal-supported solid oxide fuel cell was fabricated and characterized by impedance analysis and galvanodynamic experiment. Using a cermet adhesive, thin ceramic layer composed of anode(Ni/YSZ) and electrolyte(YSZ) was joined with STS430 metal support of which flow channel was fabricated. $La_{0.8}Sr_{0.2}Co_{0.4}Mn_{0.6}O_3$ perovskite oxide was used as cathode material. Single cell performance was increased and saturated at operating time to 300hours at 800$^{\circ}C$ because of cathode sintering effect. The sintering effect was reinvestigated by half cell test and exchange current density was measured as 0.005A/$cm^2$. Maximum power density of the cell was 0.09W/$cm^2$ at 800$^{\circ}C$. Numerical analysis was carried out to classify main factors influencing the single cell performances. Compared to experimental IV curve, simulated curve based on experimental parameters such as exchange current density was in good agreement.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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