원소의 고순도분리는 동위원소계 연구의 기초가 된다. 이 기술보고에서는 Sm-Nd 연대측정법에 중요한 원소군인 Sm과 Nd의 원소분리에 자주 이용되고 있는 HDEHP를 이용한 테플론분말(란탄-레진)법과 Sm-Nd 동위원소계 및 La-Ce 동위원소계의 연구를 위한 원소분리법인 ${\alpha}$-HIBA(${\alpha}$-Hydroxy Isobutyric acid)법의 장단점을 한국지질자원연구원(KIGAM), 기초과학지원연구원(KBSI), 극지연구소(KOPRI) 및 일본 나고야대학과 같은 각 기관별 용리곡선을 통해 비교 소개하였다. 동위원소 지구화학연구를 위한 이 고순도의 원소분리법 비교는 Sm-Nd계 및 La-Ce계 동위원소 지구화학연구자의 실험법 선택에 많은 도움을 줄 것이다.
Kim, Jung-Suk;Han, Sun-Ho;Suh, Moo-Yul;Joe, Kih-Soo;Eom, Tae-Yoon
Nuclear Engineering and Technology
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제21권4호
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pp.277-286
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1989
PWR 핵연료의 연소도측정은 삼중스파이크(U-233. Pu-242, Nd-150)를 사용한 동위원소 희석 질량분석법으로 U, PU, Nd-148 및 Nd-(145+146)을 정량하여 수행하였다. 이 방법은 먼저 두개의 연속적 이온교환수지 분리과정을 거친다. Pu는 첫번째 음이온 교환수지 분리관(Dowex AG 1 X 8)으로부터 12 M HCl-0.1 M HI 혼합용액으로 분리하고 이어서 0.1 M HCl로 U을 분리하였다. Nd은 질산-메탄올 용리액으로 두번째 음이온 교환수지분리관(Dowex AG 1 X 4) 상에서 분리하였다. 각 부분을 열이온화질량분석법으로 각각의 동위원소비를 측정하였다. Nd-148과 Nd-(145+146) 방법 사이의 차이는 평균 2.07%로 나타났다. 이 결과를 U과 Pu동위원소를 이용한 무거운 원소방법 및 Cs-137의 파괴 감마분광측정법과 비교하였다. 연소도에 대한 U과 Pu의 동위원소 조성의존도와 동위원소사이의 상관관계를 그래프로서 설명하였다.
영남육괴의 중부의 무주군 적상면 삼유리 일대에는 선캠브리아기 원남층군에 해당되는 화강암질 편마암, 반상변정 화강암질 편마암과 우백질 편마암이 분포한다. 이 논문에서는 화강암질 편마암 지역에서 200m심도 까지 굴착한 시추코아의 주성분, 미량성분, 희토류원소 그리고 Sm-Nd, Rb-Sr 동위원소 자료의 지구화학적 의의를 토의하고자 한다. 시추코아의 암상은 심도에 따라 변하고, 주로 화강암질 편마암과 앰피볼라이트로 구성되어 있다. 주성분 및 미량성분의 화학조성 자료를 토대로 한 연구지역내 화강암질 편마암 및 앰피볼라이트의 기원물질은 각각 TTG(Tonalite-Trondhjemite-Granodiorite) 계열 및 솔레아이트 계열의 암석에 속한다. 희토류원소의 분포도를 보면 경희토류(La-Sm)와 중희토류(Gd-Lu)의 변화 및 Eu의 부(-)의 이상이 매우 다양하다. Sm-Nd 동위원소자료에 따른 등시선에 의하면 $2,026{\pm}230(2{\sigma})$ Ma의 연대를 보여주며, 이때의 Nd 초기치는 $0.50979{\pm}0.00028(2{\sigma})$이다. 그리고 ${\epsilon}_{Nd}$(2.0 Ga)값은 -4.4로 연구지역 변성암류의 기원물질이 고기의 지각물질임을 지시해준다. 이 값은 북중국지괴 시생대 기반암의 진화영역에 속하며, 특히 Lee et al.(2005)이 제안한 영남육괴내 Nd 동위원소 초기치의 진화와 일치하는 상관성을 갖는다. 그리고 앰피볼라이트의 희토류원소 분포도와 Nd 초기치는 앰피볼라이트의 기원물질이 결핍된 맨틀과 지각을 형성하기 시작한 초기마그마와 매우 유사함을 지시해준다.
고대 도 토기와 같은 고고학 유물을 만든 원료(태토)의 기원지 규명에 적합한 지구과학적 인자를 도출하기위한 연구를 수행하였다. 연구방법은 경북 경주, 경산 및 경남 함안지역에서 생산되었거나 출토된 토기와 토기채취지역 주변에 분포하는 암석과 토양을 채취하여 이들의 광물조성 및 화학조성을 비교하였다. 연구결과에 의하면, 토기는 구워지면서 광물조성이 바뀌기 때문에 광물조성의 비교에 의한 태토 및 원암의 유추는 어려운 것으로 나타났다. 그리고 주성분조성을 이용한 일반적인 화학조성간의 상대적인 비교 또한 원암-태토(토양)-토기로 가면서 대부분의 화학조성비가 변하기 때문에 상호간의 상관성이 거의 없음을 확인하였다. 반면에 희토류원소 분포도는 암석-토양-토기로 진행되면서 상대적인 분포도가 주성분조성변화에 비해 거의 없고, 희토류원소의 하나인 Nd의 동위원소비에 의한 모델연대에서도 유사성을 보여주었다. 그리고 Nd 동위원소와 Sr 동위원소 또한 태토와 토기간에 연관성이 있음을 보여주었다. 이 연구결과 고고학적 유물의 재료를 밝혀내는데 있어서 희토류원소의 분포도와 Nd, Sr 동위원소의 지구화학적 특성이 다른 지구화학적 연구기법에 기법에 비해 더 유용하게 활용될 수 있음을 확인할 수가 있었다.
Re-Os 동위원소 시스템은 $^{187}Re$이 $\beta^-$ 방출에 의해 $^{187}Os(\lambda=1.67\times10^{-11}year^{-1})$으로 방사성 붕괴를 하는 것을 이용한 것이며, 다양한 우주화학과 지구화학 분야에 널리 활용되고 있다. 과거 10여 년 간 발전된 원소분리기법과 기기분석방법의 발달로 인해 현재는 Sm-Nd, Rb-Sr, U-Th-Pb 동위원소 시스템과 함께 절대연령측정과 동위원소지시자로 널리 활용되고 있다. 이 논문은 Re-Os 동위원소 시스템의 일반적인 원리와 이 시스템이 널리 활용되는 분야 중 하나인 하부지각맨틀의 생성연령을 구하는 방법에 대해 한반도 남부 알칼리 현무암에 포획되어 산출하는 맨틀포획암을 대상으로 실시된 Re-Os 동위원소 자료를 이용하여 소개한다.
청주지역에 분포하는 화강암류 암석에 대한 SHRIMP 저어콘 U-Pb 연대측정, 전암 화학 및 전암 Sr-Nd 동위원소 특성을 살펴보고 이를 대보화강암체의 지구연대학적 및 지화학적 특성과 비교하였다. 청주 화강암체 내부의 섬록암에서 $174{\pm}2Ma$ ($t{\sigma}$), 이를 관입한 흑운모 화강암에서 $170{\pm}2Ma$ ($t{\sigma}$), 그리고 이 두 암 석을 모두 관입하는 산성암맥에서는 $170{\pm}5Ma$ ($t{\sigma}$)의 저어콘 연대가 산출하였다. 각 암석에서 측정한 절대연령은 노두에서 측정한 상대연령과 일치하며, 한반도 중부에 분포하는 대보화강암체에 대한 연대측정결과 (170-175 Ma)와도 부합된다. 청주 화강암체의 주원소 및 미량원소 분석 결과는 한반도 중부에 분포하는 대보화강암류 및 화강섬록암의 분석결과와 잘 일치하며, 섭입대와 관련한 I-type 화강암의 특성을 나타낸다. 하지만, Sr과 Nd 동위원소 조성은 청주 화강암체가 부화된 하부지각물질의 부분용융 산물이거나 지각 물질의 혼염 가능성을 지시한다. 더불어 저어콘의 상속핵 및 포획결정에서 산출되는 2.1, 1.8, 0.8 및 0.4 Ga의 다양한 저어콘 상속핵 연대는 연구지역 주변의 경기육괴와 옥천변성대의 암석들이 동화작용에 의해 혼염 되었을 것으로 판단된다.
타이와 베트남산 텍타이트의 주원소 조성, 희토류원소를 포함하는 미량원소 조성, Sr과 Nd의 동위원소 화학조성을 측정하여 상호간의 연관성을 비교하였다. 두 텍타이트의 주원소 조성은 서로 유사하며, 상부지각의 화학조성보다는 PAAS(Post Archean Australian Shale)의 화학조성에 더 유사하다. 거미도와 희토류원소의 분포도는 서로 간에 일치하는 특성을 보여주며, Eu의 부(-)의 이상과 더불어 경희토류가 부화되고 중희토류가 결핍되어 있는 특성 또한 PASS의 희토류원소 분포도와 유사하다. 타이산 텍타이트의 $^{87}Sr/^{86}Sr$과 $^{143}Nd/^{144}Nd$ 비는 각각 $0.718870{\pm}0.000008(2{\sigma}_m)$, $0.512024{\pm}0.000012(2{\sigma}_m)$이고 베트남산 텍타이트의 $^{87}Sr/^{86}Sr$과 $^{143}Nd/^{144}Nd$ 비는 $0.717022{\pm}0.000008(2{\sigma}_m)$. $0.511986{\pm}0.000013(2{\sigma}_m)$으로 타이산 텍타이트가 베트남산 텍타이트보다 더 부화된 동위원소 값을 갖고 있다. 그리고 현재까지 알려진 오스트레일리아와 동아시아에서의 텍타이트의 $^{87}Sr/^{86}Sr$과 $^{143}Nd/^{144}Nd$ 비와 비교했을 때, 이 연구에서의 두 지역 텍타이트의 $^{87}Sr/^{86}Sr$비 값은 모두 기존에 알려져 있는 Australasian 텍타이트에서의 값들의 범위에 포함된다. $^{143}Nd/^{144}Nd$ 비의 경우 타이산 텍타이트는 현재 알려져있는 Australasian 텍타이트의 $^{143}Nd/^{144}Nd$비 값 범위에 들어가는 반면에, 베트남산 텍타이트의 $^{143}Nd/^{144}Nd$비 값은 현재까지 알려진 $^{143}Nd/^{144}Nd$ 비보다 낮았다. 이 연구에서의 두 텍타이트의 지구화학적 특성의 유사성은 두 텍타이트가 거의 동일한 기원물질로부터 유래되었을 가능성을 지시해준다.
제주도 주변 대륙붕해역에 분포하는 퇴적물의 기원지를 해석하기 위해 표층퇴적물의 희토류원소(REE), 주성분 및 미량원소, Sr-Nd 동위원소비를 분석하였다. 퇴적물의 화학원소에 근거한 변질지수(CIA)는 44.2-68.9(av.59.4)의 범위를 보이며 황하강퇴적물과 유사하였다. 연구지역 퇴적물을 콘드라이트로 표준화한 REE 패턴에서 대부분 LREE가 부화된($La_{(N)}/Sm_{(N)}$ >3) 작은 Eu 부(-) 이상을 가지는 전형적인 셰일의 희토류원소의 패턴을 나타낸다. UCC로 표준화한 REE 패턴에서 연구지역 남서쪽 외해지역의 퇴적물 시료들은 황하나 금강기원 퇴적물보다 양자강퇴적물과 유사한 높은 희토류원소함량과 위로 볼록한 REE 패턴을 보여 양자강기원 부유물질이 제주도 서쪽해역까지 운반되고 있음을 의미한다. $^{87}Sr/^{86}Sr$ 동위원소비와 ${\varepsilon}_{Nd}(0)$의 구분지수는 연구지역 퇴적물의 기원지를 밝히는데 지시자로 제시할 수 있었다. 연구지역의 서쪽과 북서쪽에 분포하는 대부분의 퇴적물은 황하강 퇴적물 주위에 밀집 분포하는 특징을 보이고, 양자강 하구역과 가까운 남서쪽지역의 퇴적물들은 양자강 수중삼각주 퇴적물과 유사성을 보였다. 반면 제주도 북동쪽지역의 퇴적물은 중국의 강기원 퇴적물과는 다른 지역에 위치하는 특징을 보여, 따라서 제주도 주변해역은 복합기원 퇴적물이 집적되고 있음을 의미한다.
동위원소희석법은 스파이크(농축 동위원소)를 사용하여, 질량분석기에서 얻어지는 각 원소들의 동위원소 스펙트럼을 비교함으로써 정량화하는 방법으로서, 현재까지 개발된 정량분석 방법 중 가장 정확한 방법이다. 특히 열이온 질량분석기(Thermal Ion Mass Spectrometer)를 이용한 동위원소희석법은 현재까지 알려진 분석방법 중 가장 신뢰도가 높은 결과(1% 이내의 정도까지 가능함)를 얻을 수가 있다. 동위원소회석법에 의해 정량분석을 하고자 할 때, 가장 중요한 요인중의 하나로서 스파이크(농축 동위원소)의 선택이다. 회토류원소의 복합 스파이크용액을 만들 때의 개개의 회토류원소의 스파이크는 $^{138}$$La^{142}$ , $Ce^{145}$ /Nd, $^{149}$ /, $Sm^{151}$ , $Sm^{151}$Eu, $^{157}$ Gd, $^{163}$ Dy, $^{167}$ Er, $^{171}$ , $Yb^{176}$ Lu를 많이 쓴다. 이 동위원소희석법에 의한 정량분석이 가장 유용하게 쓰여지고 있는 지구화학적 연구분야는 암석이나 광물의 연대를 측정하고자 할 때의 관심원소의 정량 및 자연계시료의 회토류 원소의 미세구조를 들 수가 있다. 특히 희토류원소의 테트라드 효과를 연구하고자 할 때, 이 동위원소희석법은 아주 효과적인 방법이다.
주로 연대측정이 어려운 변성최적암류로 이루어진 선캠브리아의 경기육괴에 대해 정량적 연대측정 방법을 개발하기 위하여 대리암에 대한 연대측정법의 적용 가능성에 대해 연구하였다. 이 지역의 대리암은 대부분 규산염 광물을 함유하고 있으므로 염산을 사용한 선별용해 실험을 하였다. 미량원소 분석결과 Zr과 Rb은 거의 대부분 잔류물에 함유되어 있으며 U도 염산용해 부분보다는 잔류물에 많이 포함되어 있음을 알 수 있었다. 또한 Pb, Sr, Sm, Nd은 양쪽에 비슷하게 포함되며 Th은 다소 복잡한 양상을 보인다. 선별용해에 의한 Sr 동위원소 분석시에는 Sr 동위원소비가 높은 규산염 광물의 영향을 쉽게 영향을 받기 때문에 많은 주의와 연구가 요구된다. 탄산염 광물로만 구성된 순수한 대리암 시료를 골라 여러 조각으로 나눈 후 각각에 대해 분석된 Pb 동위원소비로부터 연대를 구하는 방법이 Sr 동위원소 분석에 의한 연대측정보다 성공 가능성이 높은 연대측정법으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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