최근 분석법의 발달에 따라 금속 안정동위원소의 지질학적인 활용이 두드러지고 있다. 이 논평에서는 Mg 동위원소 분석 자료를 화강암류의 성인 해석에 활용하는 원리와 분석 방법, 적용의 예를 소개한다. 먼저 Mg 동위원소가 분별되는 원리를 설명하고 다검출기 유도결합 플라즈마 질량분석기를 활용한 분석 방법을 기술하며 마지막으로 북미 서해안과 호주, 중국의 I형, S형, A형 화강암에 대한 최근의 적용 사례를 살펴볼 것이다.
확산은 지구물질은 물론 운석과 같은 우주물질의 원소 및 동위원소 연구에서 매우 유용하게 활용될 수 있다. 고온의 태양계 성운에서 일어난 확산과 상대적으로 저온의 소행성에서 일어난 열수 변질 과정에서의 확산 양상은 다르기 때문에 광물에 기록된 원소 및 동위원소 확산에 대한 모델 수립은 초기 태양계 진화를 이해하는데 있어 특히 중요하다. 광물 입자 경계를 따라 일어나는 빠른 입계 확산은 닫힌계에서 구성 광물간 원소 또는 동위원소의 교환을 수치 모델화하는데 유용하며, 본 연구에서는 유한차분법을 이용하였다. 수립된 빠른 입계 확산 수치 모델은 1) CH 콘드라이트의 아메바 형태 감람석 집합체(amoeboid olivine aggregate; AOA)내 사장석의 마그네슘-26(26Mg) 동위원소 조성 변화와 2) CO 콘드라이트의 콘드률, AOA, 기질 구성 광물간 Fe-Mg 상호 확산에 적용되었다. 빠른 입계 확산을 통해 광물 결정의 표면에서는 평형상태에 도달할 수 있다는 가정에 기반해서 평형상태 동위원소 질량 분배(equilibrium isotopic fractionation)와 평형상태 원소 분배(equilibrium partitioning)도 수치 모델에 포함하였다. 모델을 통해 닫힌계를 구성하는 구성 광물간 원소 또는 동위원소의 교환과 확산으로 실제 운석에서 관찰된 원소 및 동위원소 조성 분포를 설명할 수 있음을 보였다. 또한 암석을 구성하는 광물이 여러 종류일 경우에 폐쇄 온도는 확산이 가장 느린 광물종에 의해서만 결정되는 것이 아니라 전체 광물들의 함량비에도 크게 영향을 받는다는 것을 확인할 수 있었다.
피압대수층내 질소함유 원인규명을 위하여 질산성질소(NO3-N), 질소, 산소, 및 수소안정동위원소를 이용하였다. 전형적인 피압대수층인 먹는샘물업체의 지하수의 질산성질소를 분석한 결과, 1988-2001년 기간동안 60 여개의 먹는샘물 제조업체의 질산성질소의 총평균은 0.95 mg/$\ell$로서 매우 낮다. 이 기간동안 질산성질소의 함량이 지속적으로 2 mg/$\ell$ 이상으로 나타난 6개소에 대한 안정동위원소 분석결과, 산소동위원소 $\delta$8O 값은 -8.3~-11$\textperthousand$범위, 수소동위원소 $\delta$D 값은 약 -60~-75$\textperthousand$ 범위로서 전국 먹는샘물 지하수의 평균치와 흡사하다. 질소동위원소 $\delta$15N값은 -11.8~-5.1$\textperthousand$ 범위로서 가벼운 특성을 보여주고 있다. 따라서 본 연구대상 지하수의 질산성질소는 가축분뇨나, 유기질소, 또는 비료기원일 가능성은 없는 것으로 나타났다.
경상지역에서 산출되는 탄산약수 중 신촌약수에 대하여 지화학적 및 동위원소 연구를 수행하였다. 신촌 탄산약수는 높은 $CO_2$분압 ($10^{-0.35}$ ~$10^{0.29}$ atm) 및 높은 총용존이온함량 (835~3,144 mg/L)을 가진 전형적인 탄산수 특성을 보이며 지화학적으로는 Ca (Na)-HCO$_3$형으로 분류된다. 지화학 및 환경동위원소 분석결과는 탄산수내 이산화탄소가 심부기원임을 지시한다. 따라서 심부기원의 $CO_2$에 의해 생성된 탄산수가 다양한 물-암석 반응을 거치면서 주로 심부의 화강암과 반응에 의해 현재의 탄산수로 진화된 것으로 판단된다. 주된 물-암석 반응은 사장석과의 반응이며 방해석의 침전이 수반되면서 Ca의 용존량이 조절되어 Na의 함량이 높아진 것으로 보인다. 이처럼 탄산수의 지화학적 특성은 주로 심부의 화강암과 반응에 의한 특징을 보여주지만 높은 K 및 $SO_4$함량으로 미루어 탄산수가 지표로 상승하는 과정에서 주변모암인 퇴적암과의 반응에 의해서도 일부 영향받은 것으로 추정된다. 또한 탄산수 내 $NO_3$함량 및 삼중 수소함량은 일반 천부지하수의 혼입가능성을 지사하고 있다. 신촌지역 자연수들의 산소 및 수소 동위원소 조성은 전체적으로 지구순환수선과 평행하게 도시되어 순환수 기원으로 추정할 수 있으며, 일부 $CO_2$분압이 높은 탄산수 시료는 동위원소적으로 더 가벼운 $CO_2$가스와 동위원소적으로 재평형을 이루었음을 보여주기도 한다. 탄산수의 탄소 동위원소 조성은 전체적으로 심부기원 $CO_2$의 영역에 해당되며, 심부기원 $CO_2$영역내에서 동위원소적으로 무거운 영역에 속하는 특징을 보인다.
플루토늄 표준물 (NBL, CRM No.122)을 이용하여 정확한 농도의 플루토늄 용액을 만들고 이 용액에 대하여 동위원소희석 질량분석법과 조절전위 전기량법으로 플루토늄을 정량하였다. 동위원소희석 질량분석법에 의한 결과는 약 $0.9{\mu}g$-Pu 시료량의 크기에서 모액 플루토늄의 농도에 대하여 얻어진 측정값의 비는 $1.002176{\pm}0.000452$이었으며, 상대 표준편차 0.045%(신뢰도 95%)의 좋은 정밀도를 보였다. 조절전위 전기량법에 의한 측정값은 사용한 시료량에 따라 0.9923~0.9960의 비를 보였다. 두 방법 간의 차이는 0.6~1% 범위 내에서 잘 일치하는 결과를 보였다. 따라서 조절전위 전기량법보다 좋은 결과를 보인 동위원소희석 질량분석법을 이용하여, 조사된 하나로 연소 핵연료봉을 상, 중 및 하단부분으로 구분하여 시료를 취하여 이를 용해하고 음이온교환 칼람을 사용 분리한 플루토늄을 각각 정량 하였다. 이 결과 각각 그람(fuel+clad) 시료당 1.155 mg, 2.483 mg 및 1.920 mg의 플루토늄 값을 얻었다.
이 연구는 한반도 동해안과 제주도에서 발견되는 방해석으로 이루어진 가지상과 덮개상 홍조류(articulated and encrusting algae), 성게(echinoid), 따개비(barnac1e) 및 굴(oyster)의 미량원소(부원소)와 안정동위원소 함량의 위도에 따른(즉, 수온에 따른) 변화를 알아보기 위하여 수행되었다. 가지상과 덮개상 홍조류는 7~21 mol% $MgCO_3$, 성게는 7~15 mol% $MgCO_3$의 고마그네슘 방해석으로 이루어져 있으나, 따개비는 1~5 mol% $MgCO_3$의 저마그네슘 방해석으로 이루어져 있다. 가지상 홍조류, 따개비와 굴의 각질 내의 Mg 함량은 해수의 온도가 증가함에 따라 증가하는 경향을 보이나 덮개상 홍조류와 성게의 경우 온도변화에 따른 뚜렷한 변화가 없다. 가지상 홍조류, 성게와 따개비에서의 Sr 함량은 수온이 증가함에 따라 감소하는 경향을 보이나 덮개상 홍조류와 굴에서는 온도변화에 따른 뚜렷한 경향이 없다. Mn 함량의 경우 가지상 홍조류와 덮개상 홍조류에서는 해수의 온도가 증가함에 따라 감소하나, 성게와 따개비에서는 온도변화에 따른 뚜렷한 영향을 보이지 않는다. 가지상 홍조류의 Fe 함량은 해수의 온도가 증가함에 따라 감소하나, 덮개상 홍조류와 굴에서의 Fe 함량은 증가한다. 하지만 성게와 따개비의 경우 Fe 함량은 해수온도 변화에 따른 뚜렷한 경향이 없다. Ba 함량은 성게와 저마그네슘 방해석으로 이루어진 각질 내에서는 온도변화에 따른 뚜렷한 경향을 보이지 않는다. 하지만 가지상 홍조류는 해수의 온도가 증가함에 따라 감소하는 경향을 보이고 덮개상 홍조류에서는 증가하는 경향을 보인다. Cd와 Pb 함량은 조사한 모든 생물들이 해수온도가 증가할수록 증가하는 경향을 보인다. Cu 함량의 경우 덮개상 홍조류에서는 해수의 온도가 증가함에 따라 증가하는 경향을 보이나, 가지상 홍조류, 성게, 따개비와 굴에서는 해수온도 변화에 따른 뚜렷한 경향이 나타나지 않는다. 고마그네슘 방해석으로 이루어진 각질과 저마그네슘 방해석으로 이루어진 각질내의 Zn 함량은 해수온도 변화에 따른 뚜렷한 변화가 없다. 따개비를 제외한 각 생물의 각질에서 측정한 산소동위원소 값으로 추정된 생물들의 성장온도는 동해안과 제주도의 해수온도보다 높게 나타난다. 굴과 성게의 각질에서 측정된 산소동위원소 값은 밀집되어 나타나며, 해수의 온도변화에 따른 뚜렷한 경향을 보이지 않는다. 이는 각 생물들이 주변 해수와 산소동위원소적으로 비평형상태에서 각질을 생성하기 때문인 것으로 생각된다. 따라서 따개비의 동위원소 성분은 고환경의 해수온도를 측정하는데 이용할 수 있지만, 나머지 생물들은 고환경의 해수 온도를 추정하는데 적합하지 않은 것으로 사료된다.
농업지역인 충북 영동 지역 지하수의 지화학적 특성과 질산염의 기원을 규명하기 위하여 지화학 및 질소동위원소 연구가 수행되었다. 지하수의 pH는 평균 7.2 (6.0~8.2)로 약산성 내지 약알칼리성으로 나타났다. 지하수의 평균 전기전도도, 산화환원전위 및 용존산소량은 각각 369 ${\mu}S/cm$ (70~729 ${\mu}S/cm$), 165.6 mV (29-383.2 mV), 4.3 mg/L(1.8~8.0 mg/L)이다. 지하수 내 양이온을 함량이 높은 순으로 나열하면, $Ca^{2+}$>$Na^{2+}$>$Mg^{2+}$>$K^{2+}$이고, 음이온의 경우는 ${HCO_3}^-$>${NO_3}^-$>${SO_4}^{2-}$>$Cl^-$>$F^-$이다. 연구지역 지하수의 대부분은 물-암석과의 반응으로 기인된 Ca-$HCO_3$ 유형으로 나타났으며, Ca-Cl 유형 (2.5%) 과 Na-$HCO_3$ (2.5%) 유형은 농업활동 등의 영향으로 전이된 것으로 밝혀졌다. 지하수 내 질산성 질소의 함량은 10.2 mg/l~26.9 mg/l 범위로 검출되어 오염이 우려되는 것으로 밝혀졌다. 지하수 내 질산성 질소의 기원을 파악하기 위한 질소 동위원소 분석 결과, 질산성 질소의 동위원소비 (${\delta}^{15}N_{-}NO_3$)는 1.9‰~19.4‰ (평균 10.1‰)로 측정되었으며, 동위원소비에 따른 질산염의 기원은 축사의 동물 분뇨나 농지에 시비된 유기물 비료임을 나타낸다.
보포트-맥켄지 분지의 리인디어 D-27 시추공 시료에 대한 원소 지화학 및 산소동위원소 연구가 수행되었다. $K_2O$, Rb, 희토류원소의 함량 증가, Mg, Ti, Sc, Zn, Zr 등의 팔면체 원소의 감소, Be, V 등의 사면체 원소의 증가는 깊이에 따라 일라이트층의 구성비가 증가하는 일라이트/스멕타이트의 속성경향과 대비된다. 스멕타이트층과 일라이트층의 구조식은 각각 $[Al_{1.57}Fe_{.19}Mg_{.31}Ti_{.07}][Si_{3.84}A_{1.16}]O_{10}(OH)_2$와 $[Al_{1.84}Mg_{.16}][Si_{3.33}Al_{.67}]O_{10}(OH)_2$로 추정된다. 일라이트/스멕타이트의 속성과 연관하여 희토류원소의 유동이 관찰되었다. 희토류원소, 특히 La와 Ce의 깊이에 따른 함량 증가는 높은 전하가를 갖는 사면체 원소 ($V^{5+}$)의 유입과 관련이 있다. $V^{5+}$에 의한 잉여 전하는 부분적으로 낫은 전하가를 갖는 $Be^{2+}$에 의하여 상쇄되며, 또한 $Be^{2+}$에 의하여 발생되는 지엽적인 전하 불균형은 층간 이온으로는 높은 전하가 (+3)를 갖는 희토류 원소에 의하여 해소된다. 일라이트/스멕타이트의 ${\delta}^{18}O$가 (SMOW)는 2.91~15.72‰의 범위를 보이며, 걸프연안 등의 일라이트/스멕타이트와는 달리 깊이에 따라 증가한다. 일라이트/스멕타이트의 ${\delta}^{18}O$가의 증가는 공극수의 ${\delta}^{18}O$ 증가도가 깊이에 따라 증가하는 온도로 인한 동위원소 분별작용정수 (${\Delta}_{I/S-water}$)의 감소도보다 크기 때문이다. 일라이트/스멕타이트와 평형인 공극수의 ${\delta}^{18}O$가의 계산결과는 공극수의 근원이 지표수임을 지시한다. 중간 깊이에서 낮은 ${\delta}^{18}O$가를 보이는 450m 두께의 구간은 공극수가 층상화되어 있음을 의미한다. 그러나 이 깊이 구간이 낮은 일라이트층 구성비와 낮은 $K_2O$ 함량을 보이는 구간과 일치하지 않는 것으로 볼때 동위원소 교환 반응과 광물학적, 지화학적 반응은 서로 독립적으로 일어나는 것으로 해석된다.
수 MV급 탄뎀형 가속기와 정전형, 자장형 질량분석기를 결합함으로써 존재비가 극히 작은 동위원소 측정이 가능해진다. 수 MeV로 가속이 되면 분해에 방해가 되는 모든 분자이온들이 제거되며, 탄뎀형 가속기에서는 음이온으로부터 가속이 개시되므로 몇몇 음이온을 형성하지 못하는 동중원소의 간섭으로부터 자유로워지기 때문에 고감도분석이 실현될 수 있다. 이외에 음이온을 형성하는 동중원소들은 주로 이온함인 최종 검출기에서의 유효 전하에 따른 에너지손실 차이를 이용하여 효과적으로 제거할 수 있다. 현재는 주로 장반감기 방사성동위원소인 $^{10}Be$, $^{14}C$, $^{26}Al$, $^{36}Cl$과 $^{129}I$ 등의 측정법이 확립되어 천연시료 중에서 동위원소 존재비 $10^{-12}$에서 $10^{-15}$까지의 정량이 가능하며, 원자수로 환산한 검출하한을 $10^5$개가 된다. 또한 해당 원소를 기준으로 소요 시료량은 대부분 mg 정도로 충분하다. 지금까지는 불가능했던 이러한 특징으로 인해 지난 수년간 AMS(Accelerator Mass Spectrometry)가 활용되어 온 연구분야는 지구과학(기후학, 우주화학, 빙하학, 수문학, 해양학, 퇴적학, 화산학 및 광물탐사), 인류 및 고고학(연대측정), 그리고 물리학(천체물리, 핵 및 입자물리) 등으로 다양하다. 이외에 생의학 및 재료과학 분야에서도 AMS를 활용하고자 하는 노력이 계속되고 있다. 본 해설에서는 가속기질량분석기술의 특징, 원리, 장치 및 활용분야 등을 소개하고자 하며, 이로써 관련 분야의 연구 활성화에 기여하고자 한다.
경기육괴 중앙부 춘천 후동리 일대에 분포하는 관입암은 고철질의 조성을 가지는 반려암질 섬록암과 중성의 섬록암으로 이루어져 있다. 섬록암으로부터 분리한 흑운모에 대해 측정한 K-Ar 연령은 228Ma로서 중기 트라이아스기에 해당한다. 이 암석들은 Ba와 Sr과 같은 친석원소뿐만 아니라 MgO, Ni 및 Cr과 같은 호정원소들도 부화된 지화학적 특성을 보여주며, 이것은 연구지역의 관입암이 부화된 맨틀암의 부분용융으로부터 기원한 것임을 지시한다. 또한 연구지역의 관입암은 매우 부화된 Sr과 Nd 동위원소 조성을 보이는데 이러한 부화된 값은 지각물질의 혼염에 의한 가능성과 함께 오랜 기간에 걸쳐 불호정원소가 부화된 맨틀로부터 기원한 것에 기인한다고 보인다. 고철질암임에도 불구하고 주요 유색광물로 함수광물인 각섬석과 흑운모가 산출되는 점과 이 암석들이 조구조판별도에서 화산호 환경에 도시되는 점은 이 암석들이 섭입에 의해 영향을 받은 부화된 맨틀 물질로부터 기원하였음을 지시한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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