To find out rational design and synthetic strategies toward efficient hydrogen storage materials, molecular modeling and quantum mechanical studies have been carried out on the MOFs(Metal-Organic Frameworks) having various organic linkers and nanocube frameworks. The calculation results about the free volume ratio, surface area, and electron density variation of the frameworks indicated that the capacity of the hydrogen storage of MOFs was largely dependent on the specific surface area and electron localization around benzene ring rather than the free volume of MOFs. The prediction of the modeling study could be supported by the hydrogen adsorption experiments using IRMOF-1 and -3, which showed more enhanced hydrogen storage capacities of IRMOF-3 compared with the IRMOF-1's at both experimental conditions, 77K, ∠ $H_2$ 1 atm and ambient temperature, ∠ $H_2$ 35 atm.
금속유기구조체(metal-organic framework)는 유기물와 무기물로 구성된 나노다공성 결정물질로서 일정한 세공 구조를 가지고 있다. 합성시 유기 리간드의 다양한 선택이 가능함으로 인해 다양한 세공 사이즈와 물리적/화학적 성질들을 나타내는 금속유기구조체가 가능하다. 이러한 특성들로 인해 다공성 금속유기구조체는 새로운 기체분리용 막 재료로 각광받고 있다. 그러나 고품질의 다결정 금속유기구조체막을 재조하는 것은 상당히 어려운 일인데, 이것은 지지체 표면에 금속유기구조체 결정을 자라게 하는 것이 쉽지 않기 때문이다. 지난 이십여 년 동안 마이크로 전자파를 이용한 물질 합성에 대한 연구가 상당히 진행되었는데 특히 마이크로 전자파를 이용하면 전통적인 합성법에 비해 금속유기구조체 분리막을 제조하는 과정에서의 어려움들을 극복할 수 있다. 마이크로 전자파를 이용한 다결정 분리막 제조 공정은 단시간 합성, 복잡한 구조체 합성 및 나노 결정체 합성 등의 장점이 있다. 본 총설에서는 금속유기구조체 분리막 제조 및 기체 분리에 관한 최근 연구성과들을 살펴보고 특히 마이크로 전자파를 이용한 분리막 제조 공정을 중심으로 정리한다.
Nitrogen is a serious contaminant in natural gas because it decreases the energy density. The natural gas specification in South Korea requires a $N_2$ content of less than 1 mol%. Thus, cost-effective $N_2$ removal technology from natural gas is necessary, but until now the only option has been energy-intensive processes, e.g., cryogenic distillation. Using porous materials for the removal process would be beneficial for an efficient separation of $CH_4/N_2$ mixtures, but this still remains one of the challenges in modern separation technology due to the very similar size of the components. Among various porous materials, metal-organic frameworks (MOFs) present a promising candidate for the potential $CH_4/N_2$ separation material due to their unique structural flexibility. A MIL-53(Al), the most well-known flexible metal-organic framework, creates dynamic changes with closed pore (cp) transitions to open pores (ops), also called the 'breathing' phenomenon. We demonstrate the separation performance of $CH_4/N_2$ mixtures of MIL-53(Al) and its derivative $MIL-53-NH_2$. The $CH_4/N_2$ selectivity of $MIL-53-NH_2$ is higher than pristine MIL-53(Al), suggesting a stronger $CH_4$ interaction with $NH_2$.
금속 유기 골격체는 최근 20년간 센서, 촉매, 에너지 저장과 같은 많은 응용분야에서 관심을 받아온 물질이다. 이 물질을 합성하기 위해 수열 합성, 유기용매열과 같은 합성법이 제시되어 왔으나, 그 공정이 복잡하면서 고비용·장시간이 소요된다는 문제점이 제기되어 왔다. 이를 해결하기 위한 전기화학적 합성법이 새롭게 제시되었는데, 간단한 준비절차와 특정한 온도·압력 조건 없이 합성할 수 있어 기존 합성법의 단점을 보완한다는 특징이 있다. 이에 본 총설논문에서는 전기화학적으로 합성 가능한 금속 유기 골격체의 종류와 전기화학적 합성 메커니즘을 다루고 있다. 전기화학적 합성법을 통해 형성된 금속 유기 골격체를 적용한 응용분야 연구동향을 정리하였다.
Metal-Organic Frameworks(MOFs) are attracting attentions from various fields including chemistry, materials science, physics and medical science because of its exceptionally large pore volumes and surface areas which far exceed those of zeolites. The possibilities of applications of MOFs for gas separation, catalysts, drug delivery, and high explosives detections have already been verified. In these review the author describes the structures, synthetic methods and applications of MOFs based on the literatures published during last 15 years to give the readers general pictures of MOF itself as well as the global research trends of these materials.
Three kinds of 3D isomorphous and isostructural coordination polymers, namely, $\{[Ln_2(PDA)_3(H_2O)_3]{\cdot}0.25H_2O\}_{\infty}$ (Ln = La(1), Sm(2), and Gd(3)) ($PDA^{2-}$ = pyridine-2,6-dicarboxylate anion) have been synthesized under hydrothermal conditions and characterized by elemental analyses, IR spectroscopy, thermal analyses and single crystal X-ray diffraction. In these MOFs, Ln(III) centers adopt eight-coordinated and nine-coordinated with the $N_1O_7$ and $N_2O_7$ donor sets to construct distorted trianglar dodecahedron geometry and tricapped trigonal prism configurations, respectively. Based on the building block of tetranuclear homometallic $Ln_4C_4O_8$ unit (16-membered ring), 1-3 are connected into highly ordered 2D sheets via O-C-O linkers and further constructed into 3D architectures through hydrogen bonds. Crystallographic parameters suggest that the lanthanide contraction effect exist in these coordination polymers. Luminescent properties of the lanthanide-based MOFs (metal-organic frameworks) have been measured at room temperature, which reveal that they presenting ionselective characters toward certain metals, such as $Mg^{2+}$, $Cd^{2+}$ and $Pb^{2+}$ ions.
In the current study, MIL-101(Cr)-SO3H[HCl] as metal-organic frameworks (MOFs) was fabricated via a hydrothermal method. The physicochemical properties of the synthesized material were characterized using XRD, FT-IR, FE-SEM, TEM, and BET surface area analysis. The XRD diffraction pattern of the prepared MIL-101(Cr)-SO3H[HCl] was similar to previously reported patterns of MIL-101(Cr) type materials, indicating successful synthesis of MIL-101(Cr)-SO3H[HCl]. The FT-IR spectrum revealed the molecular structure and functional groups of the synthesized MIL-101(Cr)-SO3H[HCl]. FE-SEM and TEM images indicated the formation of rectangular parallelopiped structures in the prepared MIL-101(Cr)-SO3H[HCl]. Furthermore, the EDS spectrum showed that the synthesized material consisted of the elements of Cr, O, S, and C. The fabricated MIL-101(Cr)-SO3H[HCl] was then employed as an adsorbent for the removal of Sr2+ and Cs+ from aqueous solutions. The adsorption kinetics and adsorption isotherm models were studied in detail. The maximum adsorption capacities of MIL-101(Cr)-SO3H[HCl] for Sr2+ and Cs+ according to pH (3, 5.3~5.8, 10) were 35.05, 43.35, and 79.72 mg/g and 78.58, 74.58, and 169.74 mg/g, respectively. These results demonstrate the potential of the synthesized MOFs, which can be effectively applied as an adsorbent for the removal of Sr2+ and Cs+ ions from aqueous solutions and other diverse applications.
In this study, heterogeneous ZnO/CNTF composites were developed to improve the NO2-sensing response, facilitated by the self-heating property. Highly conductive and mechanically stable CNTFs were prepared by a wet-spinning process assisted by the liquid crystal (LC) behavior of CNTs. Metal-organic frameworks (MOFs) of ZIF-8 were precipitated on the surface of the CNTF (ZIF-8/CNTF) via one-pot synthesis in solution. The subsequent calcination process resulted in the formation of the ZnO/CNTF composites. The calcination temperatures were controlled at 400, 500, and 600 ℃ in an N2 atmosphere to confirm the evolution of the microstructures and NO2-sensing properties. Gas sensor characterization was performed at 100 ℃ by applying a DC voltage to induce Joule heating through the CNTF. The results revealed that the ZnO/CNTF composite after calcination at 500 ℃ (ZnO/CNTF-500) exhibited an improved response (Rair/Rgas = 1.086) toward 20 ppm NO2 as compared to the pristine CNTF (Rair/Rgas = 1.063). Selective NO2-sensing properties were demonstrated with negligible responses toward interfering gas species such as H2S, NH3, CO, and toluene. Our approach for the synthesis of MOF-driven ZnO/CNTF composites can provide a new strategy for the fabrication of wearable gas sensors integrated with textile materials.
Hydrogen is the most abundant element in the universe. Although hydrogen can produce three times more energy than gasoline and seven times than coal, the most challenging problem in utilizing hydrogen as energy carrier is its storage problem. In contrast to the liquid hydrocarbon, hydrogen can not be stored or transported easily and safely because of its extremely low boiling point(21K). Recently scientists have made a tremendous achievement in storing hydrogen capacity in solid state materials such as carbon based and metal organic frameworks materials as well as metal hydrides. In this review the author reviewed the status of the hydrogen storage technologies in solid state, the advantages and disadvantages in each category of materials and the future prospects of hydrogen storage.
The magnetocaloric effect (MCE), which is the reversible temperature change of magnetic materials due to an applied magnetic field, occurs largely in the vicinity of the magnetic phase transition temperature. This phenomenon can be used to induce magnetic refrigeration, a viable, energy-efficient solid-state cooling technology. Recently, Metal-organic frameworks (MOFs), due to their structural diversity of tunable crystalline pore structure and chemical functionality, have been studied as good candidates for magnetic refrigeration materials in the cryogenic region. In cryogenic cooling applications, MCE using MOF can have great potential, and is even considered comparable to conventional lanthanum alloys and magnetic nanoparticles. Owing to the presence of large internal pores, however, MOF also exhibits the drawback of low magnetic density. To overcome this problem, therefore, recent reports in literature that achieve high magnetic entropy change using a dense structure formation and ligand tuning are introduced.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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