Steam gasification of low rank coals is possible at relatively low temperature and low pressure, and thus shows higher efficiency compared to high rank coals. In this study, the gasification reactivity of four different Indonesian low rank coals (Samhwa, Eco, Roto, Kideco-L) was evaluated in $T=700-800^{\circ}C$. The low rank coals containing $53.8{\pm}3.4$ wt% volatile matter in proximate analysis and $71.6{\pm}1.2$ wt% carbon in ultimate analysis showed comparable gasification reactivity. In addition, $K_2CO_3$ catalyst rapidly accelerated the reaction rate at $700^{\circ}C$, and all of the coals were converted over 90% within 1 hour. The XRD analysis showed no significant difference in carbonization between the coals, and the FT-IR spectrum showed similar functional groups except for differences due to moisture and minerals. TGA results in pyrolysis ($N_2$) and $CO_2$ gasification atmosphere showed very similar behavior up to $800^{\circ}C$ regardless of the coal species, which is consistent with the steam gasification results. This confirms that the indirect evaluation of the reactivity can be made by the above instrumental analyses.
In order to select an optimum gasifier for specific low rank coal, evaluation elements were studied by analyzing characteristics of low rank coal compared with those of high rank coal and the effects of each gasifier type in accordance with the characteristics. And syngas composition calculation model was made on the basis of thermochemical equilibrium to quantify some of the evaluation elements. And then the suitable gasifier was selected for a kind of Indonesian low rank coal through this syngas composition calculation model and the evaluation elements of selecting gasifier.
촉매를 이용한 $CO_2$-석탄 가스화의 kinetic 및 촉매 활성에 대해 조사하였다. 석탄에 촉매로 $K_2CO_3$와 $Mn(NO_3)_2$, $Ce(NO_3)_3$를 진공증발기를 이용하여 담지하였다. 가스화 실험은 5 wt%의 촉매를 담지한 저급석탄을 TGA를 사용하여 온도 $700{\sim}900^{\circ}C$범위에서 $N_2$와 $CO_2$ 반응가스로 진행하였다. TGA 실험 결과 $900^{\circ}C$에서 모든 촉매의 종류에 관계없이 저급석탄은 탄소 전환율 100%에 도달하였으며 촉매 가스화속도는 5 wt% $K_2CO_3$ > 5 wt% $Mn(NO_3)_2$ > 5 wt% $Ce(NO_3)_3$ > Non-catalyst 순으로 나타났다. 가스화 속도는 온도가 증가함에 따라 증가하는 것을 관찰하였으며 5 wt% $K_2CO_3$의 경우 가스화반응 활성화 에너지가 119.0 kJ/mol로 가장 낮게 얻어졌다.
Integrated Coal Gasification Combined Cycle (IGCC) power plants have been developed to reduce carbon dioxide emissions and to increase the efficiency of electricity generation. A devolatilization process of entrained coal gasification is predicted by CPD model which could describe the devolatilization behavior of rapidly heated coal based on the chemical structure of the coal. This paper is intended to compare the mass release behavior of char, tar and gas(CO, $CO_2,\;H_2O,\;CH_4$) for three different coals. The influence of coal structure on gas evolution is examined over the pressure range of 10${\sim}$30atm.
We have investigated the kinetics and activity of waste catalysts for steam-lignite gasification. Waste catalysts I, II, III and reference $K_2CO_3$ were used and physical mixed with a coal. The gasification experiments were carried out with the low rank coal loaded with 1 wt% and 5 wt% catalyst at the temperature range from 700 to $900^{\circ}C$ using thermobalance reactor. It was observed that the carbon conversion reached almost 100% regardless of the kinds of catalysts at $900^{\circ}C$. The shortest time to reach the designated conversion was obtained for 1 wt% waste catalyst II and 5 wt% $K_2CO_3$ at $900^{\circ}C$. The gasification reaction rate constant increased with increasing the temperature. Highest rate constant was obtained with $K_2CO_3$ at $900^{\circ}C$. The lowest activation energy was 69.42 kJ/mol for 5 wt% waste catalyst II. The waste catalyst had an influence on the reduction of activation energy.
Study on clean and efficient utilization technology for low rank coal with high moisture content is actively ongoing due to limited reserves of petroleum and of high grade coal and serious climate change caused by fossil fuel usage. In the present study, supercritical water gasification of low rank coal was performed. With increasing reaction temperature, content of combustible gases such as $H_2$ and $CH_4$ in the syngas increased while the $CO_2$ content decreased. As the reaction pressure increased from 210 to 300 bar, the $CO_2$ content in the syngas increased while the hydrocarbon gas content decreased. The $H_2$ and $CH_4$ content in the syngas increased slightly with pressure. With the addition of Pd, Pt, and Ru catalysts, it was possible to improve the production of $H_2$. Moreover, the increase of active metal content in the catalyst increased the $H_2$ productivity. The Ru catalyst shows the best performance for increasing the $H_2$ content in the syngas, while decreasing the $CO_2$ content.
석탄가스화는 청정석탄이용기술의 한 분야로 최근 국제 유가의 급격한 변동과 더불어 매우 각광을 받고 있는 기술이다. 본 연구에서는 중국 내몽고 지역의 저급석탄을 출발물질로 가스화를 위한 광학적 특성, X선 분광특성, X선 회절특성, 광물학적 특성, 건조특성 등을 분석하였다. 분석결과 석탄의 등급은 slagging성과 fouling성이 매우 낮으며 착화온도가 $250^{\circ}C$ 정도인 brown coal인 것으로 조사되었고, 석영, 능철석, 점토광물 등이 주요 불순물로 혼재하는 것을 알 수 있었다. 또한 초기 수분이 28%로 매우 높기 때문에 이를 쉽게 건조하기 위한 방법으로 열풍건조와 마이크로웨이브 건조기술을 적용하여 비교한 결과, 마이크로웨이브를 이용한 건조가 좀 더 효과적인 것을 알 수 있었다.
본 촉매가스화 실험에서 촉매로서 가치가 있는 천연광물과 순수촉매를 사용하여 저급석탄의 $CO_2$분위기하 활성화 에너지 및 생성된 합성가스의 성분을 분석하였다. 먼저 공업 분석과 원소 분석을 통해 6가지 저급석탄의 회분과 황 함유량을 측정하였다. 그 후 Thermogravimetric Analyzer (TGA)를 통해 저급석탄 열분해반응 특성을 고려하여 실험에 가장 적합한 저급석탄을 선정하였다. 선정된 삼화 저급석탄은 촉매와 섞어 $CO_2$분위기하 TGA실험을 진행하였으며, 결과를 토대로 Kissinger 방법을 이용한 활성화 에너지를 구하였다. 또한 shrinking core model을 이용해 활성화 에너지를 구하여 Kissinger 방법과 비교하였다. 그리고 반응기에서 이산화탄소 분위기하 생성된 합성가스는 Gas Chromatography (GC)를 이용하여 분석하였다. 가스를 분석한 결과 수소의 생성량은 $K_2CO_3$를 촉매로 사용하였을 경우 가장 크게 나타났으며, 앞서 구한 활성화 에너지 결과와 일치하는 경향을 나타내었다.
발열량이 낮은 저등급 석탄이나 황함량이 많은 petroleum-coke는 그 이용이 제한적이지만 공급이 풍부하여 잠재력이 큰 에너지원이므로, 가스화공정에 적용하여 고급연료인 수소나 액체연료를 생산할 수 있다. 본 연구에서는 상압의 열천칭 반응기(thermobalance)에서 wood chip, 저등급 석탄인 갈탄, 역청탄, 무연탄, pet-coke의 수증기 가스화 반응특성을 조사하였다. 가스화 온도 $600{\sim}850^{\circ}C$, 수증기 분압 30~90 kPa의 범위에서 조업변수들이 가스화반응속도에 미치는 영향을 조사하였다. 기체-고체 반응모델로서 modified volumetric reaction model을 적용하여 가스화반응의 거동을 묘사하고 가스화공정에 필수적인 kinetic 정보를 도출하였다. 저등급탄인 갈탄과 바이오매스인 wood chip은 휘발분 함량도 높고 비교적 높은 가스화반응속도를 보여 가스화반응공정에 적합한 연료이다. Arrhenius plot으로부터 활성화에너지는 wood chip, 갈탄, 역청탄, 무연탄, pet-coke에 대해 각각 260.3, 167.9, 134.6, 82.2, 168.9 kJ/mol으로 구해졌다. 각 연료에 대하여 수증기 가스화반응의 반응차수를 결정하였으며, 가스화공정 설계의 기초데이타로서 겉보기 반응속도식을 제시하였다.
열중량분석기를 이용하여 이산화탄소 분위기에서 알칼리계 염류가 에코(Eco)탄의 가스화 반응에 미치는 영향을 알아보았다. $750{\sim}900^{\circ}C$에서 탄산칼륨, 탄산나트륨, 탄산칼슘, 백운석(Dolomite) 7 wt%의 알칼리염을 첨가한 것과 원탄을 이용하여 실험을 진행하였다. $850^{\circ}C$에서의 가스화 결과, 이산화탄소의 농도가 증가할수록 반응속도가 증가하는 경향을 관찰하였다. 그러나 70% 이상의 농도에서는 반응속도의 증가량이 크게 증가하지 않음을 관찰하였다. 가스화 반응속도는 7 wt% 탄산나트륨 > 7 wt% 탄산칼륨 > 원탄> 7 wt% 백운석 > 7 wt% 탄산칼슘 순으로 나타났다. $700^{\circ}C$, $800^{\circ}C$, $850^{\circ}C$ 그리고 $900^{\circ}C$의 등온, 상압조건에서 가스화 실험 결과, 온도가 증가할수록 반응속도가 증가함을 관찰하였다. 차(char)-이산화탄소 가스화 반응의 기-고체 모델은 volumetric reaction model (VRM)이 탄소 전환율 거동을 가장 잘 묘사했다. 이를 이용하여 얻은 탄산나트륨의 활성화 에너지는 83 kJ/mol로 가장 낮게 얻어졌다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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