기존의 석유계부산물 기반 음극재의 대체물질을 개발하고자, 친환경적이며 가격이 저렴한 대나무 기반 1차 탄화숯을 저온 흑연화 공정을 통해 흑연으로 전환 후 음극재로 활용하였다. 저온 흑연화 공정을 위해 탄화철을 촉매로 사용하였으며, 첨가된 탄화철의 양에 따라 흑연화 정도를 X선 회절기(x-ray diffraction, XRD), 라만 분광기(raman spectroscopy), TEM (transmission electron microscopy)을 사용하여 분석 한 후 탄화철의 최적 양을 결정하였다. 가스흡착법(brunauer-emmett-teller, BET)를 사용하여 흑연화 숯의 기공특성도 분석하였다. 분석 결과 촉매 표면을 중심으로 비정질의 탄소가 흑연으로 전환되었으며, 흑연화 공정 후 촉매를 제거하기 위해 산 처리를 하는 동안 기존의 1차 탄화숯보다 크기가 큰 기공이 형성되어 상대적으로 표면적이 줄어들었다. 최적 양의 촉매를 사용하여 제조된 흑연화 숯을 음극재로 활용하여 전지성능을 분석한 결과 1차 탄화숯과 비교하여 방전용량과 충방전 효율이 증가하였다. 이는 흑연화 공정으로 비정질의 탄소가 흑연으로 전환되었기 때문으로 추정되며, 전지성능을 더욱 향상시키기 위해서는 탄화철 촉매의 크기를 최대한 작게 조절하고, 흑연화 숯의 입자크기를 균일화 하는 연구가 필요할 것으로 사료된다.
본 논문은, 태양광 및 차세대 이동수단에 적용되는 리튬-이온 전지의 전기적 모델링를 수행하였다. 전지의 전기적 모델링을 통하여 충 방전 특성, 용량, 개방 전압, 내부 저항과 같은 전지의 특성을 모의함으로써, 다양한 환경에서 어플리케이션에 적용할 전지를 테스트해 볼 수 있다. 리튬-이온 전지는 LGD 18650 B4(2,600mAh) 모델을 사용하였으며, 실험과 시뮬레이션을 통하여 설계된 모델의 타당성을 검증한다.
흑연은 낮은 탈/리튬화 전압, 372 mAh/g의 높은 이론 용량, 낮은 가격 및 긴 수명 특성을 가져 지난 30년 동안 리튬이 온전지 음극 재료로 활용되었다. 최근 무기 고체 재료로 구성되어 높은 안정성을 가지는 전고체 리튬이온전지는 전기자동차 및 차세대 에너지 저장 장치로 엄청난 주목을 받고 있지만, 전고체 리튬이온전지 시스템에 잘 구동되는 흑연 연구는 부족한 실정이다. 그래서 우리는 탄소재료 표면에 존재하여 저항층으로 작용하는 비정질 탄소를 흑연으로부터 제거하여 흑연의 전기전도도 향상을 통해 황화물계 전고체 전지 음극 흑연 재료의 성능 향상을 유도했다. 400, 500 및 600 ℃ 공기 열처리된 흑연의 X-ray diffraction (XRD) 분석 결과, (002) 피크 반치폭(FWHM)이 bare 흑연보다 줄어들어 열처리 후 흑연의 결정성이 향상됨을 보였다. 또한 열처리 후 흑연의 결정성이 증가할수록 방전 용량, 초기 쿨롱효율(ICE) 및 수명 특성이 증가함을 확인했다. 500 ℃ 공기 열처리 한 흑연의 경우 331.1 mAh/g 및 ICE 86.2%와 10사이클 수명 측정 후 92.7%의 높은 용량 유지율을 나타내었다.
국방 분야에서 유도무기와 같은 일회성 무기체계는 제작 후 오랜 기간 보관되어지기 때문에 수명 예측이 필수적이다. 본 연구에서는 유도무기에 사용되는 리튬 2차 전지에 대해 수명을 확인하기 위한 연구를 수행하였다. 연구를 위해 5년 이상 무기체계에 탑재되어 사용된 리튬 2차 전지를 확보하였으며, 비기능 검사를 수행하여 외적인 변화나 고장이 발생하였는지 확인하였다. 비기능 검사가 끝난 후 리튬 2차 전지의 성능 측정을 위한 방전 시험을 실시하였으며, 방전 시험 시 전지를 규격에 맞추어 충전한 후 방전 시험을 실시하였다. 방전 시험을 통해 초기 충전 전압, 방전 시간, 전지 온도 등을 측정하였으며, 이를 기존에 측정된 데이터와 비교하여 성능 변화 경향을 확인하였다. F-검정과 일원분산분석(One-way ANOVA, Analysis of Variance), 회귀 분석을 통해 노화가 발생하였는지 확인하였으며, 회귀 분석을 통해 측정된 근사식을 통해 리튬 전지의 수명을 추정하였다. 분산분석 결과 p-value 값이 기준값 0.05보다 작은 것을 알 수 있었으며, 일정 시간이 경과하였을 때에 전지의 성능이 15% 이상 감소하는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 성능 변화는 리튬 폴리머 셀의 물성 변화로 인해 일어나는 것으로 추정된다.
니켈 함량이 높은 리튬이차전지용 NCA 양극소재의 용량 및 수명특성을 향상시키기 위하여 붕소와 코발트를 상업용 $Li_{1.06}Ni_{0.91}Co_{0.08}Al_{0.01}O_2$ (NCA)에 도핑하여 리튬이차전지의 양극소재로 사용하였다. 상업용 NCA 양극소재는 약 $5{\mu}m$와 $12{\mu}m$ 크기의 2차 입자들이 혼합되어 있고 붕소와 코발트 도핑후 입자크기는 조금 감소되었다. 붕소와 코발트를 도핑한 NCA-B와 NCA-Co의 초기 방전용량은 각각 214 mAh/g과 200 mAh/g으로 도핑하지 않은 NCA에 비해 높게 나타났으며, 특히 NCA-Co는 20번째의 방전용량이 157 mAh/g으로 가장 우수한 방전용량특성을 나타내었다. 이는 코발트를 도핑함으로써 c축 방향으로의 결정이 성장되어 리튬이온의 확산이 용이하기 때문이다.
고밀도 폴리에틸렌(HDPE)과 초고분자량 폴리에틸렌(UHMWPE)을 블렌딩한 고분자 구조를 갖는 리튬이온 2차 전지용 습식 separator를 제조하였으며, 그들의 고분자 블렌딩 및 연신 조건이 제반물성에 미치는 영향에 관해서 고찰하였다. Separator의 기계적 강도는 UHMWPE의 분자량 및 함량이 증가함에 따라 크게 향상되었으며, UHMWPE의 함량이 6 wt%이며 5배 연신 필름에서 약 $1000 kg/\textrm{cm}^2$의 기계적 강도를 보이며 제막성 또한 우수한 것으로 나타났다. Separator의 기공구조는 0.1~0.12 $\mu\textrm{m}$로 균일성을 보였으며, shut-down특성은 130 $^{\circ}C$ 부근에서 급격히 상승하여 $160^{\circ}C$에서 용융되는 것으로 나타났고 따라서 리튬이온 2차전지에 적용 가능한 것으로 평가되었다.
리튬이온 2차전지는 현재 많은 수요와 공급이 이루어지고 있다. 본 연구에서는 리튬이온전지의 전해질 유기용매로 사용되는 EC(Ethylene Carbonate)의 연소특성치 연구를 통해 이를 취급하는 공정의 안전성 확보를 목적으로 한다. 밀폐식 장치인 Setaflash와 Pensky-Martens에 의한 EC의 인화점은 141 ℃와 143 ℃, 개방식 장치인 Tag와 Cleveland는 각각 152 ℃와 156 ℃로 측정되었으며 AIT(Auto Ignition Temperature)는 420 ℃로 측정되었다. Setaflash에서 측정된 인화점에 의한 LEL(Lower Explosive Limit) 은 3.6 Vol.%로 계산되었다.
이차전지는 우리 생활에 있어 지구온난화에 따른 화석연료의 대체원으로서 전기차 및 에너지저장장치(Energy storage system, ESS) 등 필수불가결한 신재생에너지원으로 활용하고 있다. 그러나, 과방전, 고속충방전, 단락 등 여러 원인에 따른 이차전지 내 열폭주 현상으로 인해 배터리 화재 및 폭발에 대한 사건사례들이 보고되고 있으며, 각각의 원인에 적합한 해결책을 찾기 위해 많은 노력을 기울이고 있다. 특히, 과충전 과정에서 원인으로 추정되는 사례들이 지속적으로 보고되고 있으므로, 본 총설에서는 과충전 과정에서 발생할 수 있는 이차전지의 화학적 반응들을 살펴보고, 이를 점검 및 예방하기 위한 위험조사방법에 대해서 이야기하고자 한다.
지난 수십년간 인류에게 핵심적인 에너지 자원이었던 화석연료가 갈수록 고갈되고 있고, 산업발전에 따른 오염이 심해지고 있는 환경을 보호하기 위한 노력의 일환으로, 친환경 이차전지, 수소발생 에너지 장치, 에너지 저장 시스템 등과 관련한 새로운 에너지 기술들이 개발되고 있다. 그 중에서도 리튬이온 배터리 (Lithium ion battery, LIB)는 높은 에너지 밀도와 긴 수명으로 인해, 대용량 배터리로 응용하기에 적합하고 산업적 응용이 가능한 차세대 에너지 장치로 여겨진다. 하지만, 친환경 전기 자동차, 드론 등 증가하는 배터리 시장을 고려할 때, 수명이 다한 이유로 어느 순간부터 많은 양의 배터리 폐기물이 쏟아져 나올 것으로 예상된다. 이를 대비하기 위해, 폐전지에서 리튬 및 각종 유가금속을 회수하는 공정개발이 요구되는 동시에, 이를 재활용할 수 있는 방안이 사회적으로 요구된다. 본 연구에서는, 폐전지의 재활용 전략소재 중 하나인, 리튬이온 배터리의 대표적 양극 소재 Li2CO3의 나노스케일 패턴 제조 방법을 소개하고자 한다. 우선, Li2CO3 분말을 진공 내 가압하여 성형하고, 고온 소결을 통하여 매우 순수한 Li2CO3 박막 증착용 3인치 스퍼터 타겟을 성공적으로 제작하였다. 해당 타겟을 스퍼터 장비에 장착하여, 나노 패턴전사 프린팅 공정을 이용하여 250 nm 선 폭을 갖는, 매우 잘 정렬된 Li2CO3 라인 패턴을 SiO2/Si 기판 위에 성공적으로 형성할 수 있었다. 뿐만 아니라, 패턴전사 프린팅 공정을 기반으로, 금속, 유리, 유연 고분자 기판, 그리고 굴곡진 고글의 표면에까지 Li2CO3 라인 패턴을 성공적으로 형성하였다. 해당 결과물은 향후, 배터리 소자에 사용되는 다양한 기능성 소재의 박막화에 응용될 것으로 기대되고, 특히 다양한 기판 위에서의 리튬이온 배터리 소자의 성능 향상에 도움이 될 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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