여러종류의 화합물질들이 동시에 토양에 유출되었을 때 이들이 토양에 흡착하는 정도를 예측 함에는 Langmuir Competitive Model과 IAS(Ideal Adsorption Model) 등이 널리 사용되고 있 는데, 5개의 유기화합물질(Phenol, 2,4-Dichlorophenol, 2,4,6-Trichlorophenot Brucine, Thiourea)과 2종류의 토양을 이용한 흡착실험을 통해서 이 Model들의 예측도를 비교분석하였다. 흡착실험은 이 화합물질들이 독자적인 상태에서 그리고 혼합상태에서 각각 구분하여 실헙하였다. 일반적으로 IAS Model이 Langmuir Model보다 혼합상태에서 각 구성 화합물질들의 흡착을 더 정확히 예측하였다. Langmuir Model은 Phenol과 함께 섞여있는 다른물질의 농도가 높을 때 Phenol의 흡착을 낮게 예측하였다. 두가지 Model모두 Thiourea가 혼합상태에 있을때 흡착정도를 만족스럽게 예측하지 못했는데 Thiourea는 Aliphatic화합물이고 나머지 4개는 Aromatic화합물이다.
본 연구에서는 활성탄을 흡착제로 사용하여 아세트산의 흡착 평형 실험을 313.15, 323.15 K에서 수행하였다. 아세트산의 흡착평형 데이터를 Langmuir, Bi-Langmuir, Freundlich model로부터의 계산 결과와 비교하였다. 이 과정에서 각 model 내 isotherm parameter는 실험값과 계산값의 차이의 제곱의 합을 최소화하는 방식으로 결정하였다. 비교 결과 활성탄상에서의 아세트산의 흡착평형 데이터를 가장 잘 설명해주는 model은 Bi-Langmuir model이었음을 확인하였다.
수중에서 일어나는 흡착반응에 대해 고전적 Langmuir 등온흡착식에서 고려되고 있지 않은 흡착제 표면에서의 흡착질과 물분자간의 치환과정을 고려한 수정된 Langmuir 등온흡착식을 제시하였다. 활성탄 표면에 대한 $Cd^{2+}$의 흡착을 대상으로 도출된 수정 등온흡착식을 적용한 결과, 흡착특성의 검토 및 반응양상의 해석에 있어 고전적 Langmuir 등온흡착식에 비해 그 적용성이 향상되는 것으로 파악되었다. 이에 의거하여 Langmuir 모델을 따르는 흡착계에 있어 제시된 수정 등온흡착식을 적용할 경우, 공정의 설계 및 운영과정에서 보다 정밀하고 향상된 결과를 얻을 수 있을 것으로 사료되었다.
본 연구에서는 CBM의 1차 생산뿐 아니라 $CO_2$나 $N_2$ 주입을 통한 ECBM, 혹은 지중저장을 목적으로 석탄층에 $CO_2$를 주입할 때 발생할 수 있는 암체의 부피변화 영향을 고려하여 기존의 Langmuir 흡착 관계식을 개선하였다. 본 모델의 검증을 위해 $CO_2$나 $CH_4$, $N_2$의 단일성분 흡착실험 데이터에 기존 Langmuir 모델값과 본 모델의 결과값을 비교하였다. 그 결과, 기존 모델에서는 흡착용량이 큰 석탄일수록, 흡착친화도가 큰 가스일수록 실험값과 모델값 사이의 오차가 커지는 경향이 나타났지만 본 모델에서는 모든 조건에서 실험결과를 잘 묘사하였고 본 모델을 통해 예측한 부피변형률 역시 실험값과 유사함을 확인하였다. 이렇게 개선된 단일성분 흡착모델을 혼합가스의 흡착모델인 IAS 모델에 적용하여 부피변화가 고려된 IAS모델로 개선하였다. 그 결과 혼합가스에 대한 흡착거동 역시 기존 모델에 비해 정확도를 높였고 이는 Hall 등(1994)이 수행한 혼합가스의 흡착실험결과와의 매칭을 통해 확인하였다.
수용액으로부터 활성탄에 대한 아닐린 블루의 흡착 평형, 동역학 및 열역학적 특성을 초기농도, 접촉시간과 온도를 흡착변수로 하여 조사하였다. 아닐린 블루의 등온흡착은 Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson, Temkin 및 Dubinin-Radushkevich 모델을 통해 해석하였다. Langmuir 모델이 다른 모델들 보다 등온 데이터에 더 잘 맞았다. 평가된 Langmuir 분리계수($R_L=0.036{\sim}0.068$)는 활성탄에 의한 아닐린 블루의 흡착 공정이 효과적인 처리방법이 될 수 있음을 나타냈다. 흡착속도상수는 유사일차속도 모델, 유사이차속도 모델 및 입자내 확산 모델에 적용하여 구하였다. 활성탄에 대한 아닐린 블루의 흡착속도실험 결과는 유사이차 반응속도식에 잘 따랐다. 흡착 메카니즘은 입자내 확산 모델에 의해 경막 확산과 입자내 확산의 두 단계로 평가되었다. 흡착공정에 대한 깁스 자유에너지, 엔탈피 및 엔트로피 변화와 같은 열역학 파라미터들이 평가되었다. 엔탈피 변화(48.49 kJ/mol)은 흡착공정이 물리흡착이고 흡열반응임을 알려주었다. 깁스 자유 에너지는 온도가 올라갈수록 감소하였기 때문에 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 더 높아졌다. 등량흡착열은 흡착제 표면의 에너지 불균일성 때문에 흡착제와 흡착질 사이에 상호작용이 있음을 나타내었다.
제올라이트에 대한 수용액으로부터 brilliant green의 흡착 평형과 동역학 및 열역학 파라미터들을 다양한 초기농도(10-30 mg/L), 접촉시간(1-24 h) 및 흡착온도(298-318 K)를 변수로 하여 회분식 실험을 통하여 연구하였다. 흡착평형 값들은 Langmuir, Freundlich 및 Dubinin-Radushkevich 식으로 해석하였다. 그 결과는 Langmuir 식과 Freundlich 식에 잘 맞았으며, 평가된 Langmuir 무차원 분리계수 값($R_L=0.041{\sim}0.057$)와 Freundlich 상수값(1/n=0.30~0.47)은 제올라이트에 의한 brilliant green의 흡착이 효과적인 공정이 될 수 있음을 나타냈다. Dubinin-Radushkevich 식에 의해 평가된 흡착 에너지값(1.564~1.857 kJ/mol)은 물리흡착에 해당하였다. Brilliant green의 흡착 동력학은 유사이차반응속도식에 잘 맞았으며, 입자내 확산식에 잘 따랐다. 흡착 특성을 평가하기 위하여 주로 활성화에너지, Gibbs 자유에너지, 엔탈피 및 엔트로피와 같은 열역학 파라미터가 계산되었다. Gibbs 자유에너지-10.3~-11.4 kJ/mol), 엔탈피(49.48 kJ/mol) 및 활성화에너지(27.05 kJ/mol)는 흡착이 자발적이고, 흡열 및 물리흡착 공정임을 나타냈다.
활성탄을 사용한 Acid Yellow 14 염료의 흡착 실험은 흡착제의 양, pH, 초기농도, 접촉시간과 온도를 흡착변수로 사용하여 수행하였다. 흡착평형자료는 Langmuir, Freundlich 및 Temkin 등온식을 사용하여 해석하였는데, Freundlich 식이 가장 좋은 일치도를 나타냈다. 평가된 Freundlich 상수(1/n=0.129~0.212)와 Langmuir 분리계수($R_L=0.202{\sim}0.243$)로부터 활성탄에 의한 Acid Yellow 14의 흡착조작은 적절한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. Temkin의 흡착열관련상수(B)는 5.101~9.164 J/mol로 평가되어, 흡착공정이 물리흡착임을 알았다. 흡착속도실험자료를 유사일차반응속도식과 유사이차반응속도식에 적용해 본 결과, 흡착동력학은 유사이차반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. Gibbs 자유에너지(-4.81~-10.33 kJ/mol)와 엔탈피(+78.59 kJ/mol)는 흡착이 자발적이고 흡열공정으로 진행된다는 것을 나타낸다.
실로퓨트를 이용한 식물세포 Taxus chinensis 유래 주요 타르성분인 2-피콜린 흡착 실험을 수행하였다. 2-피콜린 초기농도, 흡착 온도 및 시간을 달리한 회분식 흡착 평형 데이터를 Langmuir, Freundlich, Temkin, Dubinin-Radushkevich 등온흡착식에 적용하였다. 실로퓨트를 이용한 2-피콜린의 흡착은 Langmuir 흡착등온식에 가장 적합함을 알 수 있었다. 흡착온도가 증가함에 따라 흡착용량이 감소하는 경향을 보였으며 실로퓨트를 이용한 2-피콜린 흡착 공정이 적합함을 알 수 있었다. 동역학적 해석을 통하여 본 흡착 공정은 유사 이차 반응속도식에 잘 따름을 알 수 있었으며, 입자 내 확산과 경계층 확산이 율속 단계에 거의 영향을 미치지 않았다. 열역학적 해석을 통해 흡착 과정이 발열이며, 비가역적 비자발적으로 수행되었다. 흡착량이 증가함에 따라 등량흡착열은 감소하는 경향을 보여 흡착제의 표면 에너지가 불균일함을 알 수 있었다.
본 연구에서는 제올라이트를 PVA에 고정화시켜 새로운 흡착제인 PVA-Zeolite 비드를 제조하고, XRD 및 SEM 분석을 통해 제조한 PVA-Zeolite 비드는 내부에 제올라이트가 잘 고정화된 다공성 구조를 가지고 있는 것을 확인할 수 있었다. 제조한 흡착제에 의한 Cs 이온과 Sr 이온에 대한 흡착특성을 살펴보기 위하여 pH의 영향, 흡착속도, 흡착등온을 검토하였다. Sr 및 Cs 이온에 대한 평형흡착시간은 약 540 min으로 나타났으며, 흡착속도는 유사 1차 속도식 보다는 유사 2차 속도식에 더 잘 부합하였다. 흡착평형 실험결과는 Langmuir 등온식에 잘 적용되었으며, Langmuir 등온식으로부터 구한 Sr 이온과 Cs 이온의 최대 흡착량은 각각 52.08 mg/g와 58.14 mg/g이었다. PVA-Zeolite 비드에 의한 Sr 이온과 Cs 이온의 흡착공정은 외부물질전달단계는 매우 빠르게 이루어지며, 내부입자확산에 의한 흡착반응은 느리게 진행되어 내부입자확산 단계가 흡착속도 결정단계인 것으로 판단된다.
본 연구는 Hydroxyapatite(HAP)/$TiO_{2}$ 여재에 의한 Reactive Black 5(RB5)의 흡착과 광촉매 반응을 조사하였다. RB5에 대한 $TiO_{2}$, HAP와 $TiO_{2}$/HAP의 흡착은 연속적인 회분식 실험을 통해 조사하였다. 흡착평형에 따른 결과를 나타내었으며 Langmuir와 Freundlich isotherm model을 사용하여 적용성을 조사하였다. $TiO_{2}$, HAP와 $TiO_{2}$/HAP 흡착제별 흡착평형 결과는 Langmuir isotherm model에 적합하였으며 최대흡착량(Qmax)의 값은 각각 단일 $TiO_{2}$는 5.28mg/g, 단일 HAP는 12.45mg/g, $TiO_{2}$/HAP는 9.03mg/g으로 나타났다. 흡착과 광촉매 반응에 대한 kinetic model들은 유사 1차 반응을 통해 분석하였으며, 이들 model에 따르면 $TiO_{2}$/HAP에 의한 RB5 제거는 광촉매 반응과 흡착반응의 상호작용의 영향을 받는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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