국내의 철도 산업은 친환경적 지속가능한 교통으로 많은 관심을 받으며 지속적인 산업발전을 이루어왔다. 하지만 철도운영 시 발생하는 중금속 오염물질에 대한 처리 및 예방이 미흡하다. 철도 운영 시에 발생하는 중금속은 강우 시 강우유출수와 함께 흘러나온다. 특히 철도 교량의 경우 강우 시 중금속이 강우 유출수와 함께 수계로 직접 유입되어 하천 및 호소 등 오염의 원인으로 작용한다. 이러한 중금속 유출을 예방하기 위해선 철도 노반 재료의 흡착능이 중요하다. 본 연구에서는 기존에 철도 노반의 주 재료로 사용되는 자갈과 고로슬래그의 흡착능에 대하여 분석하였으며, Freundlich와 Langmuir 등온흡착식을 이용하여 고로슬래그의 흡착 특성에 대한 연구를 수행하였다. 그 결과 고로슬래그의 흡착양이 Cd와 Cu는 초기에 자갈보다 높게 나타났고, Pb와 Zn은 자갈의 흡착양이 높게 나타났다. 하지만 시간이 지남에 따라 고로슬래그의 흡착양이 기존에 철도 노반 재료로 쓰이는 자갈에 비하여 높게 나타났다. 흡착 특성은 Freundlich 등온흡착식에 비하여 Langmuir 등온흡착식에서 중금속의 결정계수가 더 높은 것으로 분석되었다. 또한 모델링을 이용하여 철도 노반 재료로서의 안전성을 평가하였다. 또한 모델링을 통해 기존 노반재료와의 안전성 비교 분석을 실시하였다. 그 결과 기존 노반재료인 자갈에 비하여 변형율이 약 10%정도 낮은 것으로 나타났다. 이는 중금속의 수계 유출을 예방 및 안전성 확보 측면에서 철도 노반 재료로 고로슬래그를 적용할 수 있을 것으로 판단된다.
토양중 pendimethalin의 흡착과 이동특성을 파악하기 위하여 사양토, 미사질토 및 양토를 대상으로 회분식 및 칼럼식 실험을 통하여 얻어진 결과는 다음과 같다. Pendimethalin은 진탕 6시간에서 사양토의 경우 59.6%, 미사질토의 경우 77.3%, 양토의 경우 64.0%가 흡착되어 평형흡착에 근접하는 경향을 나타냈으며, 흡착등온식은 Freundlich식에 잘 일치하였으나, Langmuir식에는 적합하지 않았다. 사양토, 미사질토 및 양토에 대한 pendimethalin의 흡착계수는 각각 8.0, 16.1, 9.5로 나타났다. 흡착칼럼 배출구에서 pendimethalin이 처음 검출된 시간 및 유출량은 사양토의 경우 112min. 700ml, 미사질토의 경우 630min, 2100m1, 양토의 경우 189min, 900ml이었다. 0.05Co를 파과점으로 할 경우 각 토양의 파과점에 도달되는 시간은 각각 256min, 810min, 420min이었다.
3종의 생물흡착제에 대하여 5가지 중금속 이온 용액의 pH가 $4{\sim}8$일 때 크롬이온은 흡착이 감소하였고 구리이온은 흡착이 증가하였으며, 특정한 실험환경(pH4, $21^{\circ}C$, 120RPM교반)에서 교반시간이 60분일 때 흡착평형이 이루어졌으며 최대흡착율에 도달하였으며, Langmuir흡착 등온식이 Freundlich 흡착 등온식보다 더 높은 상관계수를 나타내며 단일-혼합 중금속 흡착 실험에서 카드뮴과 망간을 제외하고는 모두 80%이상, 납에서 95%의 흡착성능을 보였다.
활성탄에 의해 수용액으로부터 acid blue 40을 흡착하는 과정을 통해 흡착평형, 동력학 및 열역학적 특성을 활성탄 양, pH, 온도, 접촉시간, 초기농도를 함수로 해서 알아내고자 하였다. 활성탄에 대한 acid blue 40의 흡착에 대한 pH별 흡착특성은 Sulfonate ion($SO_3{^-}$)과 amine ion($NH_2{^+}$)의 존재 때문에 pH 3과 pH 11에서 흡착률이 높아지는 욕조현상을 나타내었다. 활성탄에 대한 Acid Blue 40의 흡착평형관계를 흡착등온식에 적용해본 결과 Langmuir 식이 Freundlich 식과 Temkin 식보다 더 잘 맞는 것으로 나타났다. Langmuir 식과 Freundlich 식의 분리계수로 부터 활성탄에 의한 Acid Blue 40의 흡착처리가 유효한 흡착공정이 될 수 있음을 알았다. Temkin 식에 의해 구한 흡착에너지 값으로부터 흡착공정이 물리흡착공정이라는 것을 알았다. 활성탄에 대한 acid blue 40의 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 반응속도식의 적용결과는 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식에 비해 일치도가 높은 것으로 나타났다. 평가된 활성화 에너지 값은 42.308 kJ/mol이었으며, 엔탈피변화는 80.088 J/mol로 흡열반응의 특성을 가지는 것으로 판단되었다. 또한 자유에너지변화가 -0.0553~-5.5855 kJ/mol로 온도가 올라갈수록 흡착공정의 자발성이 더 높아진다는 것을 알았다.
본 연구에서는 활성탄을 사용하여 coomassi brilliant blue G (CBBG)염료를 흡착하는데 필요한 흡착평형과 흡착동역학 및 열역학 파라미터들에 대하여 조사하였다. 등온흡착평형관계로 부터 Langmuir 식과 Freundlich 식의 분리계수를 평가하여 활성탄에 의한 CBBG의 흡착조작이 유효한 처리방법이 될 수 있음을 알았고, Dubinin-Radushkevich 식으로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 흡착반응은 유사이차반응속도식이 유사일차반응속 도식에 비해 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 입자내확산이 흡착공정의 지배단계임을 알았다. 유사이차반응속도식을 적용한 열역학적 해석을 통해 평가된 엔탈피 변화값(406.12 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 흡열반응으로 진행됨을 알았다. 또한 엔트로피 변화값(1.66 kJ/mol K)은 흡착공정의 무질서도가 증가한다는 것을 나타내었다. 온도가 올라갈수록 자유에너지 값이 감소하는 경향을 보인 것은 활성탄에 대한 CBBG의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아지는 것으로 판단되었다.
본 연구는 팽창질석을 사용하여 수용액 상의 구리이온 흡착 제거능을 평가 하고자 하였다. 질석의 화학적 조성분석은 XRF, 구리이온 농도분석은 UV-VIS를 각각 사용하여 이루어졌다. 수용액 상의 구리이온의 제거양상을 살펴보기 위해 batch kinetic test와 batch sorption test가 실시되었고, 그 결과 구리의 제거속도($K_{obs}$, 1/hr)는 초기pH 3일때 0.73, pH 4일때 1.52, pH 5일때 1.71였고 초기농도가 $1mg\;L^{-1}$ 일때 3.19, 5일때 1.90, 10일때 0.73으로 초기구리농도와 반비례하고 초기 pH와는 비례하여 증가하는 양상을 보였다. 하지만 초기용액의 농도차이보다 초기pH의 영향이 지배적일 것이라는 예상하에 동일한 농도에 pH만 달리하여 실험해본 결과 역시 예상대로 pH에 따라 제거속도가 크게 차이남을 알 수 있었다. 최종적으로 batch sorption test를 통해 얻은 결과를 각각 Freundlich와 Langmuir 등온흡착식에 대입한 결과 두 식 모두 양호한 fitting 결과를 얻을 수 있었으나 Freundlich 식의 결정계수가 0.965로 Langmuir 식의 결정계수 0.936보다 좀 더 높게 나타나 좀 더 정확한 fitting 결과를 보여주었다. Langmuir 모델로부터 얻은 최대흡착용량($Q_{max}$), Freundlich 모델의 분배계수, n 값은 각각 $1,250mg\;kg^{-1}$, $635.1L\;kg^{-1}$, 1.69였다. 이러한 결과는 팽창질석이 다양한 형태의 수용액 상에 존재하는 구리이온을 효과적으로 제거할 수 있음을 보여준다.
본 연구는 흡착에 의한 Cd(II)의 제거를 위하여 일본 Diaion사에서 제조되고 있는 강산성양이온 교환수지(SK1B)를 흡착제로 사용하여 흡착평형실험, 탈착실험 및 흡착속도실험을 수행하였다. 흡착평형실험에서는 흡착능에 미치는 pH와 온도의 영향을 알아보았고 흡착등온식을 산출하였으며, 탈착실험에서는 재생회수에 대한 수지의 재생율의 변화에 대해서 알아보았다. 흡착속도실험에서는 수지를 미분층 반응기에 채워 유량별로 초기제거속도를 구하여 경막저항이 최소가 되는 최적유량을 구하였으며, 이 최적유량에서 흡착속도실험을 수행하여 총괄흡착속도식을 구하였다. 용액의 pH를 변화(2~7)시켜 제조하여 수지를 투여한 결과 pH가 증가할수록 흡착능이 증가하였으며 pH 6 이상에서는 흡착능이 일정한 경향을 나타내었다. 흡착능에 미치는 온도의 영향은 $10{\sim}50^{\circ}C$ 범위에서 온도가 증가할수록 흡착능도 증가함을 알 수 있었다. 회분식실험을 통해 얻은 자료를 각 흡착등온식에 적용해 본 결과 본 실험의 농도 영역(5~15ppm)에서는 Freundlich 흡착등온식과 Sips 흡착등온식이 Langmuir 흡착등온식보다 더 %편차가 적었다. 탈착제로서 0.01~2N 농도의 HCl 수용액을 사용할 경우에는 탈착제의 농도가 진할수록 흡착제의 재생율이 높았으며 재생 반복회수가 늘어날수록 재생율이 약간씩 감소하였다. 미분층 반응기를 이용한 연속공정실험($25{\pm}5^{\circ}C$)에서 경막확산저항이 최소가 되는 최적유량 $564m{\ell}/min$에서 수행한 수지에 대한 Cd(II) 수용액의 총괄흡착속도식은 다음과 같이 표현될 수 있다. $r=1.3785C_{fc}^{1.2421}-2.0907{\times}10^{0.0746C_i}\;q_e^{0.0121C_i-0.0301}$
야자계 입상활성탄에 대한 Brilliant Green의 흡착 평형과 동역학 및 열역학 파라미터들을 다양한 초기농도($300{\sim}500mg\;L^{-1}$), 접촉시간(1 ~ 12 h) 및 흡착온도(303 ~ 323 K)를 변수로 하여 회분식 실험을 통하여 연구하였다. 흡착평형 값들은 Langmuir, Freundlich, Temkin, Harkins-Jura 및 Elovich 식으로 해석하였다. 그 결과는 Langmuir 식에 가장 잘 맞았으며, 평가된 Langmuir 무차원 분리계수 값($R_L=0.018{\sim}0.040$)과 Freundlich 상수값(1/n = 0.176 ~ 0.206)은 활성탄에 의한 Brilliant Green의 흡착이 효과적인 공정임을 보여주었다. Temkin 식에 의해 평가된 흡착열 관련상수($B=12.43{\sim}17.15J\;mol^{-1}$)는 물리흡착에 해당하였다. Harkins-Jura 식에 의한 등온선 매개변수($A_{HJ}$)는 온도가 증가할수록 이종 기공 분포도 증가함을 나타내었고, Elovich 식에 의한 최대흡착용량은 실험값보다 매우 적은 것으로 나타났다. 흡착공정은 유사이차반응속도식에 더 잘 맞았으며, 흡착과정은 입자내 확산이 율속단계였다. 입자내 확산속도 상수는 초기 농도가 커질수록 염료의 운동이 활발해졌기 때문에 증가하였다. 그리고 초기농도가 커질수록 경계층의 영향이 커졌다. Gibbs 자유에너지($-3.46{\sim}-11.35kJ\;mol^{-1}$), 엔탈피($18.63kJ\;mol^{-1}$) 및 활성화에너지($26.28kJ\;mol^{-1}$)는 흡착공정이 자발적이고, 흡열 및 물리흡착임을 나타냈다.
산업체에서 많이 사용되는 연소공정은 배가스 성분의 회수나 제거를 필요로 한다. 최근에는 배가스로부터 이산화탄소를 회수하기 위해 제올라이트 13X를 사용하는 MBA(이동상흡착) 공정이 개발되었다. 본 연구에서는 제올라이트 13X에 대한 이산화탄소, 질소, 이산화황 및 수증기의 흡착 실험을 수행하여 흡착평형 및 고체입자 안으로의 흡착속도를 조사하였다. 여러 실험온도에서의 흡착데이터를 Langmuir, Toth, Freundlich 등온흡착식에 적용하여 각 흡착등온식의 파라미터를 구했고, 이론식에 의한 예측값과 실험데이터가 잘 일치함을 확인하였다. 이산화황과 수증기가 불순물로 존재할 경우에 주성분인 이산화탄소의 흡착량을 측정하였다. 이성분 흡착 데이터는 순수 성분에 대해 얻어진 파라미터를 extended Langmuir 등온흡착식에 적용하여 예측한 결과와 잘 일치하였다. 다만, $H_2O$ 불순물이 대략 ${\sim}10^{-5}H_2O\;mol/g$ zeolite 13X 이하 존재할 때에는 $CO_2$ 흡착량이 순수 $CO_2$의 흡착보다 오히려 소량 증가하는 현상이 관찰되었다. 실험으로 측정한 흡착속도를 구형 입자 확산모델에 적용하여 이산화탄소, 이산화황, 질소, 수분의 확산계수와 활성화에너지를 구했다. 미량의 불순물이 흡착되어있을 때는 이산화탄소나 이산화황의 확산계수가 줄어들었다. 본 연구에서 얻어진 파라미터 값들은 실제 흡착공정의 설계에 유용할 것이다.
2 (Langmuir, Freundlich, Elovich, Temkin, and Dubinin-Radushkevich) and 3 (Sips and Redlich-Peterson)-parameter isotherm models were applied to evaluated for the applicability of adsorption of Cu(II) and/or phosphate isotherm using chitosan bead. Non-linear and linear isotherm adsorption were also compared on each parameter with coefficient of determination (R2). Among 2-parameter isotherms, non-linear Langmuir and Freundlich isotherm showed relatively higher R2 and appropriate maximum uptake (qm) than other isotherm equation although linear Dubinin-Radushkevich obtained highest R2. 3-parameter isotherm model demonstrated more reasonable and accuracy results than 2-parmeter isotherm in both non-linear and linear due to the addition of one parameter. The linearization for all of isotherm equation did not increase the applicability of adsorption models when error experiment data was included.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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