석탄가스화 복합발전(IGCC)은 석탄을 합성가스로 전환시키는 친환경, 고효율 차세대 에너지 생산기술이다. IGCC 공정의 부산물은 대부분 슬래그 형태로 배출된다. IGCC 슬래그는 연간 약 14만톤이 발생되지만 재활용은 아직 초기단계이다. 본 연구에서는 국내 한 실증 설비에서 배출된 IGCC 슬래그의 알칼리 활성 시멘트로서의 가능성에 대해 평가하였다. IGCC 슬래그를 규산소다 수용액과 가성소다를 혼합한 알칼리 자극제로 양생한 시료는 평균 4.5 MPa의 압축강도를 나타내었으나 다소 팽창하였다. 에틸렌 글리콜법으로 검출되지 않을 정도의 미량의 유리석회(free CaO)가 원인일 것으로 추측되었다. 한편 IGCC 슬래그를 알루민산 소다와 가성소다를 혼합한 알칼리 자극제로 양생한 시료는 평균 10 MPa의 압축강도를 나타내었으며 수산화소달라이트와 $C_3AH_6$가 새로운 결정상으로 생성되었다. IGCC 슬래그는 알칼리 활성 시멘트로서 활용이 가능할 것으로 평가되지만 강도 성능의 향상과 팽창 문제를 완화시킬 수 있으며 최적의 배합비율을 도출 및 적절한 배합법을 포함하는 정량적인 접근이 필요할 것으로 판단된다.
분류층 가스화기에서 가스화기 운전 온도는 슬래그의 원활한 배출과 가스화기 성능 등에 영향을 미친다. 가스화기 운전온도는 또한, 석탄 및 산소 소비량에도 영향을 미쳐 궁극적으로는 가스화 플랜트의 주요 설비 용량을 결정하는 주요 요인중의 하나이다. 가스화기 운전 온도가 일정수준 이상으로 증가할 경우 냉가스 효율이 저하되고 가스화 성능에 약 영향을 미친다. 본 논문에서는 Coal 및 Flux 공급장치, 슬래그 배출장치 당의 구성을 설명하고 Flux 투입량에 따른 슬래그 Tcv, 가스화기 성능 등을 예측하였다. 또한, 300MW IGCC 실증 가스화플랜트 엔지니어링을 위한 예비단계로 석회석 투입에 따른 Flux 공급장치를 포함한 Feeding 설비 용량, 슬래그처리설비 용량, 가스화기 내부 및 출구 적정온도를 예측하였다.
탄소 개질반응은 $1200^{\circ}C$(도1) 이상에서 모든 탄화물질과 수분 또는 $CO_2$ 사이에서 흡열/환원반응이 일어나서 합성가스를 생성한다. 개질반응로는 산화반응로와 연결되어, 수소가스와 CO 가스의 혼합인,합성가스가 산화반응로 내에서 산소가스와 연소하여 열과 $H_2O+CO_2$를 생성하여 환원 반응로 내로 유입되어, 환원 반응로를 $1200^{\circ}C$ 이상으로 유지하고, $H_2O$와 $CO_2$는 석탄 속의 모든 탄소를 CO로 개질한다(도2). 동시에 수소가스가 생성되어 합성가스를 생성하게 된다. 석탄 속의 비탄소 물질인 슬래그(Slag)는 개질로 내에 남게 되는데, 개질로를 슬래그 융점(non-fluid point) 이하에서 고체상태로 포집함으로서 Fly-ash로 처리된다. 개질로 내의 온도를 $1200{\sim}1300^{\circ}C$(석탄 슬래그 융점)로 유지함으로서 개질반응이 지속되어 합성가스가 생성된다. IGCC 시스템에서는 합성가스를 가스터빈 속에서 $O_2E가스와 연소하여 고온의 가스를 생성하여 터빈을 가동해 발전을 하고 배출가스를 $1500{\sim}1700^{\circ}C$에서 배출한다. 재래식 IGCC(도4)에서는 ${\sim}1500^{\circ}C$의 배출가스를 열교환 시스템에 의해 증기를 생성하여 Steam turbine(증기터빈)을 가동하여 추가 전력을 생산했다. 그러나 본 시스템에서는 배출가스(증기와 $CO_2E 가스)를 위의 개질로에 유입하여 개질로 온도를 $1200{\sim}1300^{\circ}C$로 유지함으로서 더 많은 합성가스를 생성 하게 된다(도3). 이렇게 하여 Oxidation-reduction cycle을 형성하게 된다. 새로운 IGCC 시스템에서 가스 터빈의 배출가스가 석탄 개질로에 연결되고 석탄개질로의 합성가스 출구가 가스터빈의 가스 입구에 연결됨으로서,외부에너지 주입 없이 지속 가능한 가스화 반응과 터빈 사이클(Cycle)을 완성하여 IGCC 시스템의 석탄 열효율을 1단계 상승시켰다. 이렇게 설계된 석탄가스화기는 Lurgi형 석탄가스화 기와 달리 석탄개질반응의 효율을 높일 수 있고, 슬래그 처리가 간단하기 때문에 석탄가스화기가 소형화 될 수 있으며 슬래그(Slag)용융에 따른 석탄가스화기의 외벽손상을 피할 수 있다.
알루미늄제련 폐기물을 IGCC 슬래그와 혼합하여 지오폴리머를 제조하고 물성을 기존 IGCC 슬래그 기반 지오폴리머와 비교하였다. 두 원료를 혼합했을 때 Si/Al 비율 1.78에서 가장 좋은 압축강도 값을 보였으며, Si/Al의 변화에 따라서 압축강도 및 밀도의 변화가 민감하지 않아 즉, 혼합 허용범위가 상당히 넓어 상용화시 유리하다고 판단되었다. 알루미늄제련 폐기물을 첨가한 지오폴리머는 기존 IGCC 슬래그 기반 지오폴리머 대비 압축강도가 높은 것을 확인할 수 있었으며, TCLP법에 의해 안전성 확인을 한 결과 인체에 무해하다는 것을 확인할 수 있었다. 따라서 알루미늄제련 폐기물을 일정 비율로 IGCC 슬래그와 혼합하여 지오폴리머를 제조한다면 지오폴리머의 물성 향상에도 도움이 될 뿐만 아니라 안전한 건축자재로 재활용될 수 있다고 결론지을 수 있었다.
고온고압에서 운전되는 IGCC용 분류층 석탄가스화기는 석탄에 포함된 회 성분을 대부분 용융 슬래그 형태로 가스화기 벽을 타고 흘러내리게 하여 가스화기 하부로 배출시킨다. 이러한 용융 슬래그를 원활하게 배출시키는 것은 가스화기의 안정적인 운전에 있어서 매우 중요하다. 본 연구에서는 슬래그 층 내의 물질수지, 운동량 및 에너지 보존을 고려하여 석탄가스화기내의 슬래그 거동을 해석할 수 있는 모델 식을 유도하였다. 유도된 슬래그 거동 모델 식들을 적용하고 가스화기의 형상을 고려하여 가스화기 내부에서의 슬래그 거동을 해석하였다. 또한 슬래그 물성치들인 슬래그 점도, 슬래그 비열, 슬래그 밀도, 슬래그 열전달 계수 등을 슬래그의 조성 변화에 따라 별도로 산정하여 슬래그 해석의 입력 데이터로 사용하였다. 슬래그에 첨가되는 석회석의 비율을 해석의 주요 변수로 사용하여 가스화기 하부에서 용융 슬래그 및 고체 슬래그 두께, 용융 슬래그 층 내부에서의 슬래그 점도분포 및 슬래그 속도분포 등 슬래그 거동의 주요 특성들을 예측하였다. 해석결과로 석탄에 석회석의 첨가량을 증가시키면 슬래그의 임계점도온도(temperature of critical viscosity)와 점도가 낮아지므로 가스화기 벽면에서의 용융 슬래그의 유동속도는 빨라지며, 고체 슬래그와 용융 슬래그의 두께가 감소하는 것을 정량적으로 확인할 수 있었다.
When IGCC Slag(CGS) aggregate was used as PHC-Pile, the moldability was lowered as the mixing ratio increased. concrete mix design. Also the mix characteristics increased the use of AD depending on the usage rate, however, require detailed consideration.
본 연구는 국내에 새롭게 도입하고자 시운전중인 석탄가스화복합발전(IGCC)에서 발생하는 석탄가스화 용융슬래그(CGS)를 국내의 부족한 골재자원으로 재활용 가능성을 검토하였다. 즉, 부족한 골재자원확보를 위해 IGCC에서 발생하는 CGS를 빈배합 모르타르인 콘크리트 2차제품용 잔골재로 활용하고자 국내 건설산업에서 가장 많이 사용되고 있는 석산의 부순 잔골재로 양호한 품질의 CSa 및 굵은 입자로 표준입도를 벗어난 CSb와 해사인 SS를 혼합한 혼합잔골재에 CGS를 0~100 % 범위에서 치환하는 것을 검토하였다. 연구결과, CSa 혹은 CSb+SS에 CGS를 25~50% 정도 치환할 경우 골재의 입도측면 및 시멘트 모르타르의 유동성 및 압축강도 측면에서 양호한 결과가 얻어져 활용가능함을 확인할 수 있었다.
분류층 가스화기는 석탄과 산소(공기) 및 수증기가 반응하여 $1200{\sim}1600^{\circ}C$의 고온, 20~60기압의 고압에서 작동되어 합성가스를 생성하며 합성가스에 포함된 입자 및 황화합물 등을 정제설비를 통하여 정제 후 발전 및 화학원료로 사용한다. 석탄가스화 중 석탄에 포함된 대부분의 회분은 용융슬래그 형태로 가스화기 벽면을 따라 흘러 내려 가스화기 하부의 냉각수조에서 급랭되어 배출된다. 이때 용융슬래그의 원활한 배출을 위해서는 일정범위의 점도를 유지하는 것이 필요하다. 슬래그의 점도는 가스화기 온도 및 Ash의 조성에 따라 크게 변하며 가스화기 설계 및 운전 시 매우 중요한 변수이다. 따라서 최적의 설계 및 운전을 위해서는 Ash의 점도예측이 중요하며, 분류층 가스화기내부에서 Ash 점도 예측을 위한 DooVisco 프로그램을 개발하였다. DooVisco는 가스화기 내부에서 슬래그 용융온도 및 온도별 점도, 가스화기 최소 운전온도 및 석회석 투입 효과 분석뿐만 아니라 석탄의 혼합 사용 시의 특성 예측도 가능하도록 개발되었다. DooVisco는 슬래그 주요 4성분인 SiO2, Al2O3, CaO, FeO 성분에 대한 Phase Diagram을 이용하여 1차적으로 슬래그용융온도(Liquidus Temperature)를 예측하고, 주요 4 성분 외에 Na2O, MgO, K2O, TiO2 등을 고려한 Kalmanovich Model을 이용하여 점도를 예측한다. 최종적으로 슬래그 용융온도와 점도를 활용하여 분류층 가스화기 운전가능 온도범위를 예측한다. 개발된 DooVisco를 활용하여 300MW급 실증 IGCC 플랜트에 사용가능성이 있는 석탄을 대상으로 슬래그의 용융온도 및 점도 등을 예측하였으며 최적 운전을 위한 슬form점도 조절용 Flux인 석회석 투입량 등을 평가하였다. 평가 결과 슬래그 용융온도가 $1700^{\circ}C$ 이상으로 석회석 투입이 필요하다고 판단되었다. 약 가스화기 내부 온도를 $1500^{\circ}C$ 정도에서 원활한 운전을 위해서는 석탄 대비 약 10% 내외의 석회석 투입이 필요할 것으로 평가되었다. DooVisco는 분류층 가스화기 설 계시 가스화기 최적 운전 온도 설정 및 Flux 투입필요성, 종류, 투입량 선정에 활용될 수 있을 뿐만 아니라 플랜트 운전시 석탄의 탄종 적합성 등을 판단하는데 활용될 수 있을 것이라 판단된다.
석탄가스화 복합발전(IGCC) 시스템은 고온 고압으로 운전되는 가스화기에서 미분탄을 산소와 함께 가스화하여 주로 CO 및 $H_2$를 생성하고 이때 발생되는 먼지 및 황성분은 각각 집진기 및 탈황장치에서 제거되며, 석탄 회분은 고온에서 용융되어 슬래그의 형태로 배출되는 방식을 사용하고 있다. 본 연구에서는 석탄가스화 복합발전시스템 설계에 필요한 기본자료를 파악하기 위해서, 고온 고압의 운전조건에서 1일 3톤의 석탄을 처리할 수 있는 Bench Scale급 석탄가스화기를 이용하여 가스화에 사용된 원탄 및 가스화기 설비의 각 지점에서 샘플링한 고체 시료를 중심으로 열화학적 특성을 살펴보았다. 가스화 실험은 아역청탄 계열의 ABK 석탄을 대상으로 가스화기 내부의 온도와 압력을 $1400{\sim}1450^{\circ}C$, $7.5{\sim}7.6Kg/cm^2$로 유지시키면서 실시하였다. 실험에 사용된 석탄 시료의 기본적인 물성치를 조사하기 위하여 표준방법에 따라 석탄의 공업분석, 원소분석, 발열량분석 등을 실시하였다. 석탄가스화기에서 배출된 슬래그와 대상 석탄 회분의 특성을 파악하기 위해서 XRF를 이용한 회분의 성분분석, Heating Microscope를 이용한 회분의 용융점 분석, XRD를 이용한 회분과 슬래그내의 화합물의 형태 및 결정구조 파악, SEM을 이용한 슬래그의 형상 등을 분석하였다. 또한 석탄가스화기 시스템을 구성하는 각 설비의 특성을 파악하기 위해서 관련 설비의 특정 지점에서 채취한 시료의 입도분석, 원소분석, 촤 회분 무게비, 슬래그중의 잔존탄소함량, 슬래그와 슬래그로부터 제조된 용출수내의 중금속 함량분석 등을 실시하였다.
This study examines the performance of pretreatment process system as the initial construction stage of the pretreatment process system to use CGS, a by-product generated in IGCC, as a concrete fine aggregate of construction materials. The process undergoes a grinding process capable of grinding to a predetermined particle size during primary grinding and a sorting plant through sieve grading of 2.5 mm or less for particle size correction. Afterwards, it is hoped that the use of coal gasification slag of Korean IGCC as a fine aggregate for concrete will be distributed and expanded by producing quality-improved CGS fine aggregate using water as a medium for removing impurities and particulates.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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