In this work, we prepared the Ni-loaded porous SBA-15 (SBA-15) by a depositionprecipitation (D-P) method, in order to enhance the hydrogen storage capacity. The structure and morphology of the Ni/SBA-15 were characterized by X-ray diffraction (XRD) and field emission transmission electron microscopy (FE-TEM). The results showed that, at the Ni loading used at the DP times in the range of 0-120 min, SBA-15 preserved the well-ordered hexagonal porous arrangement. The textural properties of the Ni/SBA-15 were analyzed using N2 adsorption isotherms at 77 K. Specific surface area and mesopore volume of the samples were determined from the Brunauer-Emmett-Teller (BET) equation and Barrett-Joiner-Halenda (BJH) method, respectively. The hydrogen storage capacity of the Ni/SBA-15 was evaluated at 298 K/10 MPa. The hydrogen storage capacity of the Ni/SBA-15 was increased in accordance with Ni content. Consequently, it was found that the presence of Ni on mesoporous SBA-15 created hydrogen-favorable sites which enhanced the hydrogen storage capacity by spillover effect.
In order to characterize the catalytically active sites on carbon black, acetylene chemisorption had been examined recently at 773 and 873 K by using a pulse technique. As the inject ion was repeated at 773 K, the adsorbed amount gradually decreased and eventually the adsorption did not occur any more. At 873 K a constant amount of $C_2H_2$ was consumed repeatedly after several injections. Good linear relationships were obtained between the methane decomposition rate at 1123 or 1173 K and the cumulative acetylene adsorption at 773 K or the constant acetylene consumption at 873 K. Reasonable models for the associative acetylene chemisorption at 773 K and the constant acetylene consumption at 873 K on the armchair face at the edges of graphene layers were proposed. The constant consumpt ion may be explained by the "$C_2H_2$-addition-hydrogen- abstract ion (CAHA)" mechanism.
The Langmuir adsorption isotherms of the over-potentially deposited hydrogen (OPD H) fur the cathodic $H_2$ evolution reaction (HER) at the poly-Au and $Rh|0.5M\;H_2SO_4$ aqueous electrolyte interfaces have been studied using cyclic voltammetric and ac impedance techniques. The behavior of the phase shift $(0^{\circ}{\leq}{-\phi}{\leq}90^{\circ})$ for the optimum intermediate frequency corresponds well to that of the fractional surface coverage $(1{\geq}{\theta}{\geq}0)$ at the interfaces. The phase-shift profile $({-\phi}\;vs.\;E)$ for the optimum intermediate frequency, i.e., the phase-shift method, can be used as a new electrochemical method to determine the Langmuir adsorption isotherm $({\theta}\;vs.\;E)$ of the OPD H for the cathodic HER at the interfaces. At the poly-Au|0.5M $H_2SO_4$ aqueous electrolyte interface, the equilibrium constant (K) and the standard free energy $({\Delta}G_{ads})$ of the OPD H are $2.3\times10^{-6}$ and 32.2kJ/mol, respectively. At the poly-Rh|0.5M $H_2SO_4$ aqueous electrolyte interface, K and ${\Delta}G_{ads}$ of the OPD H are $4.1\times10^4\;or\;1.2\times10^{-2}$ and 19.3 or 11.0kJ/mol depending on E, respectively. In contrast to the poly-Au electrode interface, the two different Langmuir adsorption isotherms of the OPD H are observed at the poly-Rh electrode interface. The two different Langmuir adsorption isotherms of the OPD H correspond to the two different adsorption sites of the OPD H on the poly-Rh electrode surface.
Efficient and inexpensive hydrogen storage is an essential prerequisite for the utilization of hydrogen, one of the new and clean energy sources for $21^{st}$ century. In this review, several storage techniques are briefly reviewed and compared. Especially, adsorption/storage via physisorption at low temperature, by using nanoporous adsorbents, is reviewed and evaluated for further developments. The adsorption over a porous material at low temperature is currently investigated deeply to fulfill the storage target. In this review, several characteristics needed for the high hydrogen adsorption capacity are introduced. It may be summarized that following characteristics are necessary for high storage capacity over porous materials: i) high surface area and micropore volume, ii) narrow pore size, iii) strong electrostatic field, and iv) coordinatively unsaturated sites, etc. Moreover, typical results demonstrating high storage capacity over nanoporous materials are summarized. Storage capacity up to 7.5 wt% at liquid nitrogen temperature and 80 atm is reported. Competitive adsorbents that are suitable for hydrogen storage may be developed via intensive and continuous studies on design, synthesis, manufacturing and modification of nanoporous materials.
The two distinct adsorption sites and transition between the under and over-potentially deposited hydrogen (UPD H and OPD H) on the polycrystalline iridium (poly-Ir) surface in the 0.2 M LiOH electrolyte have been studied using the phase-shift method. At the forward and backward scans, the UPD H peak occurs on the cyclic voltam-mogram. The transition region on the phase-shift profile or the Langmuir adsorption isotherm occurs at ca. -0.80 to -0.95 V vs. SCE. At the transition region (-0.80 to -0.95 V vs. SCE), the equilibrium constant (K) for H adsorption transits from $7.9\times10^{-2}\;to\;1.5\times10^{-4}$ and vice versa. Similarly, the standard free energy $({\Delta}G_{ads})$ of H adsorption transits from 6.3 to 21.8kJ/mol and vice versa. The UPD H and OPD H on the poly-Ir surface act as two distinguishable electroadsorbed H species. Both the UPD H peak and the transition region are attributed to the two distinct adsorption sites of the UPD H and OPD H on the poly-Ir surface.
This article covers the fundamentals of underpotential deposition (UPD), focussing on the importance of UPD in interfacial electrochemistry. Firstly, this article described the basic concepts of UPD, including underpotential shift and electrosorption valency. Secondly, the present article explained UPD of hydrogen, followed by hydrogen evolution or hydrogen absorption, giving special attention to the adsorption sites of hydrogen on metal surface and the absorption mechanism into Pd. Finally, this article briefly presented the important factors associated with UPD in various fields of interfacial electrochemistry from practical viewpoints.
Kamble, Girish;Malavekar, Dhanaji;Jang, Suyoung;Kim, Jin Hyeok
Korean Journal of Materials Research
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v.32
no.10
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pp.408-413
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2022
The oxygen evolution reaction (OER) is very sluggish compared to the hydrogen evolution reaction (HER). Considering this difference is essential when designing and developing a cost-effective and facile synthesis method for a catalyst that can effectively perform OER activity. The material should possess a high surface area and more active sites. Considering these points, in this work we successfully synthesized sheets of cobalt phosphate hydrate (CP) and sulphurated cobalt phosphate hydrate (CPS) material, using simple successive ionic layered adsorption and reaction (SILAR) methods followed by sulfurization. The CP and CPS electrodes exhibited overpotentials of 279 mV with a Tafel slope of 212 mV dec-1 and 381 mV with a Tafel slope of 212 mV dec-1, respectively. The superior performance after sulfurization is attributed to the intrinsic activity of the deposited well-aligned nanosheet structures, which provided a substantial number of electrochemically active surface sites, speeded electron transfer, and at the same time improved the diffusion of the electrolyte.
As S. epidermidis cell was fractionated into cell wall, cell membrane, and cytoplasm, the cell membrane proved to be the most efficient absorbent for lead ion. Utrasonication was effective, when the cells were treated during their exponential growth. The amount of the lead ion adsorbed in cell membrane decreased as hydrogen ion concentration of solution increased. Protein purified from the cell membrane showed higher adsorption capacity for the lead ion than peptidoglycan, teichoic acid from cell wall, or cell membrane lipid. Modification of carboxyl groups in the membrane protein with ethylenediamine and 1-ethyl-3-carbodiimide hydrochloride resulted in a considerable decrease of lead ion adsorption capability, suggesting that the main binding site for lead ion was the carboxyl groups of protein in cell membrane.
The Langmuir adsorption isotherms of the under-potentially deposited hydrogen (UPD H) and the over-potentially deposited hydrogen (OPD H) at the poly-Pt/0.5M $H_2SO_4$ and 0.5 M LiOH aqueous electrolyte interfaces have been studied using cyclic voltammetric and ac impedance techniques. The behavior of the phase shift $(0^{\circ}{\leq}{-\phi}{\leq}90^{\circ})$ for the optimum intermediate frequency corresponds well to that of the fractional surface coverage $(1{\geq}{\theta}{\geq}0)$ at the interfaces. The phase-shift method, i.e., the phase-shift profile $({-\phi}\;vs.\;E)$ for the optimum intermediate frequency, can be used as a new electrochemical method to determine the Langmuir adsorption isotherms $({\theta}\;vs.\;E)$ of the UPD H and the OPD H for the cathodic $H_2$ evolution reactions at the interfaces. At the poly-Pt/0.5M $H_2SO_4$ aqueous electrolyte interface, the equilibrium constant (K) and the standard free energy $({\Delta}G_{ads})$ of the OPD H are $2.1\times10^{-4}$ and 21.0kJ/mol, respectively. At the poly-Pt/0.5M LiOH aqueous electrolyte interface, K transits from 2.7(UPD H) to $6.2\times10^{-6}$ (OPD H) depending on the cathode potential (E) and vice versa. Similarly, ${\Delta}G_{ads}$ transits from -2.5kJ/mol (UPD H) to 29.7kJ/mol (OPD H) depending on I and vice versa. The transition of K and ${\Delta}G_{ads}$ is attributed to the two distinct adsorption sites of the UPD H and the OPD H on the poly-Pt surface. The UPD H and the OPD H on the poly-Pt surface are the independent processes depending on the H adsorption sites themselves rather than the sequential processes for the cathodic $H_2$ evolution reactions. The criterion of the UPD H and the OPD H is the H adsorption sites and processes rather than the $H_2$ evolution reactions and potentials. The poly-Pt wire electrode is more efficient and useful than the Pt(100) disc electrode for the cathodic $H_2$ evolution reactions in the aqueous electrolytes. The phase-shift method is well complementary to the thermodynamic method rather than conflicting.
Journal of the Korean Institute of Telematics and Electronics A
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v.33A
no.12
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pp.83-89
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1996
The electrochemical spike oscillations at the nickel (Ni) electrode/(0.05M KHC$_{8}$H$_{4}$O$_{4}$) buffer solution (pH 9) interface have been studied using voltammetric and chronoamperometric methods. The nature of the periodic cathodic current spikes is the activation controlled currents due to the hydrogen evolution reaction and depends onthe fractioanl surface coverage of the adsorbed hydrogen intermediate or the cathodic potential. There is two kinds of the waveforms corresponding to two kinds of the cathodic current spike oscillations. The widths, periods, and amplitudes of the cathodic current spikes are 4 ms or 5ms, 151 ms or 302 ms, and < 30 mA or < 275 mA, respectively. The fast discharge and recombination reaction steps are 1.5 times and twice and faster than the slow discharge and recombination reaction steps. The fast and slow discharge and recombination reaction steps are 1.5 times and twice faster than the slow discharge and recombination reaction steps. The fast and slow discharge and recombination reactions corresponding to the fast and slow adsorption sites at the Ni cathode.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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