We have calculated the probability of HBr formation and energy disposal of the reaction exothermicity in HBr produced from the reaction of gas-phase bromine with highly covered chemisorbed hydrogen atoms on a Si (001)-(2 ${\times}$1) surface. The reaction probability is about 0.20 at gas temperature 1500 K and surface temperature 300 K. Raising the initial vibrational state of the adsorbate(H)-surface(Si) bond from the ground to v = 1, 2 and 3 states causes the vibrational, translational and rotational energies of the product HBr to increase equally. However, the vibrational and translational motions of product HBr share most of the reaction energy. Vibrational population of the HBr molecules produced from the ground state adsorbate-surface bond ($v_{HSi}$ =0) follows the Boltzmann distribution, but it deviates seriously from the Boltzmann distribution when the initial vibrational energy of the adsorbate-surface bond increases. When the vibration of the adsorbate-surface bond is in the ground state, the amount of energy dissipated into the surface is negative, while it becomes positive as vHSi increases. The energy distributions among the various modes weakly depends on surface temperature in the range of 0-600 K, regardless of the initial vibrational state of H(ad)-Si(s) bond.
MERIE 플라즈마 장비를 사용하여 실리콘의 트렌치 식각을 HBr, He-$O_2,SiF_4,CF_4$ 등의 가스를 주입하여 수행하였으며 식각 속도, 식각 프로파일 변화, 잔류물 생성 및 표면 상태 등을 관찰하였다. HBr만을 이용한 플라즈마 식각시에는 트렌치 하부 영역에 상당한 횡방향 식각이 일어나 항아리 모양의 식각 프로파일이 관찰되었으며, HBr에 He-$O_2$가스와 $SiF_4$나 $CF_4$등의 주입량을 변화시켜 벽면 기울기와 횡방향 식각의 정도를 제어할 수 있었다. 표면 잔류물 특성 및 표면 거칠기(roughness)등은 HBr/He-$O_2$/$SiF_4$가스를 동시에 주입하여 식각하였을 때 가장 양호한 식각 특성을 나타내었으며, 첨가 가스로 $SiF_4$를 이용함으로써 기존의 C-F계 플라즈마를 이용한 트렌치 식각 특성들보다 우수한 공정 결과를 얻었다. 또 한 $SiF_4$를 이용함으로써 $CF_4$ 첨가시보다 C의 잔류물을 크게 줄이고 표면 손상을 개선할 수 잇음을 X-선 광전자 분석과 주사전자현미경(scanning electron microscopy) 및 AFM(atomic force microscopy)의 결과로써 확인하였다.
The reaction of gas-phase atomic bromine with highly covered chemisorbed hydrogen atoms on a silicon surface is studied by use of the classical trajectory approach. It is found that the major reaction is the formation of HBr(g), and it proceeds th rough two modes, that is, direct Eley-Rideal and hot-atom mechanism. The HBr formation reaction takes place on a picosecond time scale with most of the reaction exothermicity depositing in the product vibration and translation. The adsorption of Br(g) on the surface is the second most efficient reaction pathway. The total reaction cross sections are $2.53{\AA}2$ for the HBr formation and $2.32{\AA}2$ for the adsorption of Br(g) at gas temperature 1500 K and surface temperature 300 K.
본 연구에서 고밀도 플라즈마 식각 장치를 사용한 비정질 실리콘 막의 게이트 전극선 형성공정에서 여러 가지 식각 변수가 치수 제어와 식각 속도 및 식각 선택비 등 식각 특성에 미치는 영향을 분석하였다. $Cl_2/HBr/O_2$로 구성된 식각 기체의 전체 유량을 증가시키면 비정질 실리콘의 식각 속도가 증가하나 식각 전후의 형상치수는 변화없이 거의 일정하였다. 전체 유량을 고정시키고 $Cl_2$와 HBr 간의 유량비를 변화시키면 HBr의 유량이 커질수록 비정질 실리콘의 식각 속도가 감소하였다. $O_2$의 유량을 증가시키면 산화막의 식각 속도가 상대적으로 낮아져 식각 선택비를 증가시켜 식각 공정의 안정성을 높이나 게이트 전극선을 경사지게 하는 특성을 보인다. Source power의 증가는 비정질 실리콘 식각 속도의 증가와 더불어 형상치수의 증가를 가져오며, bias power의 증가는 비정질 실리콘과 산화막의 식각 속도를 증가시키나 식각 선택비를 크게 감소시키는 경향을 보였다.
In this work, the etching characteristics of ZnO thin films were investigated using an inductively coupled plasma(ICP) of HBr/Ar/$CHF_3$ gas mixtures. The plasma characteristics were analyzed by a quadrupole mass spectrometer (QMS) and double langmuir probe (DLP). The surface reaction of the ZnO thin films was investigated using X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The etch rate of ZnO was measured as a function of the $CHF_3$ mixing ratio in the range of 0-15% in an HBr:Ar=5:2 plasma at a fixed gas pressure (6mTorr), input power (700 W), bias power (200 W) and total gas flow rate(50sccm). The etch rate of the ZnO films decreased with increasing $CHF_3$ fraction due to the etch-blocking polymer layer formation.
HBr/$Cl_2/He-O_2$ 반응 기체를 이용한 반응성 이온 식각후, 폴리실리콘 표면에 형성된 잔류막을 x-선 광전자 분광법(x-ray photoelectron spectroscopy, XPS)과 전자 현미경 (scanning electron mocroscopy, SEM)을 이용하여 관찰하였다. 그 결과 잔류물은 패턴된 폴 리실리콘의 맨 윗부분에 자존하고 있었으며, 화학 결합 상태는 실리콘 산화물임이 밝혀졌다. 잔류물인 실리콘 산화물의 형성 메카니즘을 규명하기 위하여 원래의 혼합 기체 성분중 한가 지씩의 반응 기체를 제외시켜 가면서 실험하였다. 비록 플라즈마 성질이 다를지라도, 잔류물 은 산소의 존재하에서 잘 형성됨을 알 수 있었는데, 이는 휘발성이 낮은 실리콘-할로겐 화 합물이 산소에 의해 산화됨으로써 형성되는 것으로 이해하게 되었다. 또한 반응성 이온 식 각후 형성된 잔류층은 소자의 전기적 특성과 후처리 공정에 영향을 미치는 것으로 알려져 있어서, 이를 제거하기 위해 습식과 건식 후처리 공정을 도입하여 비교하였다. 그 결과 건식 공정의 경우 기체에 의해 새로운 잔류물이 형성됨을 XPS를 통하여 관찰하였다. 따라서 잔 류물을 제거하고 깨끗한 표면을 얻기 위해서는 습식 공정이 더 적합함을 알았다.
산도가 각기 다른 양성자산(HF, HCI, HBr, HI, $H_2SO_4$)의 수용액내에서 아닐린을 중합하였다. 이때 산도(pH)와 상대이온(counter ion)의 반응성에 따른 반응속도에 관하여 조사하였다. 반응속도에 대한 양성자산의 영향을 조사하기 위하여, open-circuit potential을 측정하였다. 그 결과 HF 수용액내에서 중합속도가 가장 느리게 나타났고, HI 수용액내에서는 중합반응이 진행되지 않았으며, 이러한 결과들을 산도(pH)와 산화력과의 관계로 설명하였다. 양성자산의 종류에 따라 dimer들의 생성비율도 각기 다르게 나타났으며, 이러한 결과들을 상대이온(음이온)의 친핵성도 (nucleophilicity), 용매화효과 및 이동도의 영향으로 설명하였다.
HBr을 이용한 트렌치 식각시 식각 방지막의 형성과 이들이 결함 생성 및 분포에 미치는 영향을 고분해능 투과전자현미경을 이용하여 연구하였다. $O_2$ 및 다른 첨가 가스로 $SiO_xF_y$, $SiO_xBr_y$ 등의 식각 방지막을 표면에 형성시켜 벽면 undercut을 방지하고 표면의 거칠기를 감소할 수 있었으며, 이후의 트렌치 채움 공정에서 void 가 없는 잘 채원진 구조를 얻을 수 있었다. 형성된 식각 방지막은 격자 결함의 생성 및 이들의 분포에 영향을 미쳤다. 대부분의 식각 유도 결함들은 트렌치 바닥의 가장자리에서 $10\AA$ 이내의 깊이로 분포하였으며, 잔류막의 두께에 의존하였다. 두꺼운 잔류막층 아래로는 결함들이 거의 사라졌으며, 결함층의 깊이와 잔류막 두께는 대체로 반비례하는 것을 나타났다. 기판 내에 존재하는 결정학적인 결함들은 식각종의 입사각이나 에너지에 의존하는 반면에,식각된 표면에서 관찰되는 결함들은 트렌치 식각동안 형성되는 이러한 잔류막의 두께에 크게 의존하는 것으로 나타났다.
트렌치 소자 제조시 게이트 산화막 성장과 내압 강하의 원인이 되는 식각손상 회복과 코너 영역의 구조를 개선하기 위해 수소 분위기 열처리를 하였다. 열처리시 수소 원자에 의한 환원 반응을 이용하여 표면 에너지가 높은 코너 영역에서는 원자들의 이동에 의한 결정면 재배열, 산화막 측벽에서의 실리콘 원자 적층, 표면 거칠기의 개선 효과 등을 전자현미경 관찰을 통해 확인하였다. 실리콘 원자의 이동을 방해하는 식각 후 잔류 산화막을 수소 가스의 환원성 분위기에서 열처리함으로써 표면 에너지를 낮추는 방향으로 원자의 이동이 일어나 concave 영역, 즉 트렌치 bottom corner에서는 (111), (311) 결정면 재분포 현상이 일어남을 확인할 수 있었다. 또한 convex comer에서의 원자 이동으로 인해 corner 영역에서는 (1111) 면의 step 들이 존재하게 되고 원자 이동에 의해 산화막 측벽에 이르러 이동된 원자의 적층이 일어나며, 이는 열처리시 표면 손상 회복이 원자이동에 의함을 나타낸다. 이러한 적층은 표면 상태가 깨끗할수록 정합성을 띄어 기판과 일치하는 에피 특성을 나타내고 열처리 온도가 높을수록 표면 세정 효과가 커져 식각손상 회복효과가 커지며, 이를 이용하여 이후의 산화막 성장시 균일한 두께를 코너영역에서 얻을 수 있었다
Axial coordination of anions or water to the square-planar nickel(Ⅱ) complexes of the hexaaza macrocyclic ligands 1, 2, and 3, which contain two extra uncoordinated tertiary nitrogens, have been investigated in aqueous solutions containing HX (X=Cl-, Br-, NO3-, or ClO4-) and/or NaX. The nickel(Ⅱ) complexes exist in the acidic solutions as equilibrium mixtures of the square-planar [Ni(L)]2+ (L=1, 2, and 3) and octahedral species [Ni(H2L)X2]2+ (H2L=diprotonated form of L). Some octahedral complexes have been isolated and characterized. The solution behaviors of the complexes indicate that the formation of the octahedral complexes are significantly promoted by the protonation of the uncoordinated tertiary amines. The proportion of the octahedral complexes depends on the type of acid, and increases in the order of HBr < HNO3 < HCl.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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