Cu(In,Ga)Se2 (CIGS) 화합물은 태양광을 흡수하기에 가장 이상적인 약 1.04 eV의 에너지 금지대 폭과 높은 광흡수계수를 가지고 있으며, $450{\sim}590^{\circ}C$의 고온 공정에도 매우 안정하여 열 경화현상을 거의 보이지 않으므로 박막 태양전지로서 커다란 응용 잠재력을 갖고 있는 광흡수층 재료이다. CIGS 화합물 박막 태양전지의 효율은 연구실에서는 ~20%의 높은 효율을 보고하고 있으며, 모듈급에서도 ~13%의 효율을 보이고 있다. 그러나 CIGS 박막 태양전지를 대면적 또는 양산화에 적용하기 위해서는 20년 이상의 장기적인 수명을 보장할 수 있는 내구성을 갖추어야 한다. 본 연구에서는 CIGS 모듈의 장기적인 신뢰성을 평가하기 위해 CIGS PV 모듈을 대상으로 IEC-61646 규격을 이용하여 고온고습 시험 ($85^{\circ}C$/85% RH, 1000 h) 과 열충격 시험 ($-40^{\circ}C/140^{\circ}C$, 1000 cycles) 이 수행되었고, 두 종류의 가속 스트레스 시험 후에 모듈의 성능 저하에 영향을 미치는 요인들이 연구되었다. 또한, 모듈의 효율 저하의 원인을 규명하기 위해 투명전극 Al-doped ZnO (AZO)와 광흡수층 CIGS를 대상으로 고장분석을 수행하였다. AZO층과 CIGS층의 전기적 특성 분석, 결장상 분석 및 XPS 분석들을 종합하여 CIGS PV 모듈의 성능저하의 원인을 규명하였다.
In this paper we report upon an investigation into the effect of DC bias voltage on the electrical and optical properties of Gallium doped zinc oxide (GZO) film. GZO films were deposited on glass substrate without substrate temperature by RF magnetron sputtering from a ZnO target mixed with 5 wt% $Ga_2O_3$. we investigated sample properties of bias voltage change in 0 to -60 V. We were able to achieve as low as $5.89\times10^{-4}$${\Omega}cm$ and transmittance over 87%. without substrate temperature.
In this paper we report upon an investigation into the effect of DC bias voltage on the electrical and optical properties of Gallium doped zinc oxide (GZO) film. GZO films were deposited on glass substrate without substrate temperature by RF magnetron sputtering from a ZnO target mixed with 5 wt% $Ga_{2}O_{3}$. we investigated sample properties of bias voltage change in 0 to -60 V. We were able to achieve as low as $5.89{\times}10^{-4}{\Omega}cm$ and transmittance over 88 %. without substrate heating.
In this paper we report upon an investigation into the effect of sputter pressure and RF power on the electrical properties of Gallium doped zinc oxide (GZO) film. GZO films were deposited on glass substrate without substrate temperature by RF magnetron sputtering from a ZnO target mixed with 5 wt% $Ga_2O_3$. Argon gas pressure and RF power were in the range of 1~11 mTorr, and 50~100 W, respectively. However, the resistivity of the film was strongly influenced by the sputter pressure and RF power. We were able to achieve as low as $1.5{\times}10^{-3}\;{\Omega}cm$, without substrate temperature.
Chalcopyrite계 화합물 반도체인 $Cu(InGa)Se_2$ (CIGS)는 직접천이형 에너지 밴드갭과 전파장 영역에 대하여 높은 광흡수계수($1{\times}$[10]^5/cm)를 가지므로 두께 $1{\sim}2{\mu}m$인 박막형태으로 고효율의 태양전지 제조가 가능하다. 또한, 박막공정의 저가 가능성을 나타내면서 전세계적으로 많은 연구와 관심을 받고 있고, 현재 상용화되어 있는 결정질실리콘 태양전지를 대체할만한 재료로 주목 받고 있다. 일반적으로, CIGS박막형 태양전지 구성은는 유리를 기판으로 하여 5개의 단위 박막인 Mo 후면전극, p형 반도체 CIGS 광흡수층, n형 반도체 CdS 버퍼층, doped-ZnO 상부 투명전극, $MgF_2$ 반사방지막으로 이루어진다. 이들 중에서 태양전지의 에너지 변환효율에 결정적인 영향을 미치는 구성된다. CIGS 광흡수층의 제조는 크게 진공법과 비진공방법으로 나뉜다. 현재까지 보고된 문헌에 따르면 CIGS 박막형 태양전지의 경우에 동시증발법으로 20.3%의 에너지 변환효율을 보였지만,는데, 이는 진공장비 특성상 공정단가가 높고 대면적화가 어렵다는 단점을 가진다. 따라서, 비진공법을 이용하여 광흡수층 제작하는 것이 기술적으로 진보할 여지가 크다고 볼 수 있다. 반면 현재 상용화되어 있는 결정질실리콘 태양전지를 대체할만한 방법으로 주목 받고 있는 비진공을 이용한 저가공정은 최근 15.5%의 에너지 변환효율이 보고 되었다. 비진공법에는 전계를 이용한 증착법 및 스프레이법으로 나뉘며, 이들 광흡수층 재료의 화학적 합성은 III족 원소인 In, Ga의 함량비에 따라 광흡수층의 에너지 밴드갭(1.04~1.5 eV) 조절이 가능하다. 따라서, 본 연구에서는 비진공법에 사용되는 CIGS재료의 화학적 합성조건을 변화시켜 III족 원소의 조성비 조절을 시도하였다. CIGS 분말 시료의 입자 형태와 크기를 FE-SEM을 이용하여 관찰하였고, 화합물의 성분비를 EDX 및 XRD 분석을 통해 Ga 함량에 따른 구조적 차이를 비교해 보았다.
Ga-doped ZnO (GZO) was a limit of application on the photovoltaic devices such as CIGS, CdTe and DSSC requiring high process temperature, because it's electrical resistivity is unstable above 300 ℃ at atmosphere. Therefore, ZTO (zinc tin oxide) was introduced in order to improve permeability and thermal stability of GZO film. The resistivity of GZO (300 nm) single layer increased remarkably from 1.8 × 10-3Ωcm to 5.5 × 10-1Ωcm, when GZO was post-annealed at 400 ℃ in air atmosphere. In the case of the ZTO (150 nm)/GZO (150 nm) double layer, resistivity showed relatively small change from 3.1 × 10-3Ωcm (RT) to 1.2 × 10-2Ωcm (400 ℃), which showed good agreement with change of carrier density. This result means that ZTO upper layer act as a barrier for oxygen at high temperature. Also ZTO (150 nm)/GZO (150 nm) double layer showed lower WVTR compared to GZO (300 nm) single layer. Because ZTO has lower WVTR compared to GZO, ZTO thin film acts as a barrier by preventing oxygen and water molecules to penetrate on top of GZO thin film.
본 논문은 용액공정용 불소 도핑된 인듈 갈륨 징크 산화물 반도체를 연구하였으며, 박막 트랜지스터 적용 가능성을 확인하였다. 용액형 산화물 반도체를 형성하기 위해, 금속염 전구체 기반 용액을 제조하였으며, 추가적인 불소 도핑을 유도하기 위해 화학적 첨가제로서 암모늄 플로라이드를 이용하였다. 열처리 온도 및 불소 도핑양에 따른 전기적 물성을 고찰함으로서, 300도 저온 열처리를 통해 제조된 산화물 반도체층의 전기적 특성을 향상시켰다. 20 mol% 불소를 도핑하는 경우, $1.2cm^2/V{\cdot}sec$의 이동도 및 $7{\times}10^6$의 점멸비 특성이 발현 가능함을 확인하였다.
Ga-doped ZnO (GZO)는 $300^{\circ}C$ 이상의 온도에서는 전기적으로 불안정하기 때문에 CIGS, CdTe, DSC와 같은 태양전지의 높은 공정온도 때문에 사용이 제한적이다. ZTO thin film은 Al2O3, SiO2, TiO2, ZnO tihin film과 비교하여 산소 및 수분에 대하여 투과성이 상대적으로 낮은 것으로 알려져 있다. 따라서 GZO single layer에 비하여 ZTO-GZO multi-layer를 구성하여 TCO를 제작하면, 높은 공정온도에서도 사용 가능하다. 실제 제작된 GZO single layer (300 nm)에서 비저항이 $7.69{\times}10^{-4}{\Omega}{\cdot}cm$에서 $500^{\circ}C$에서 열처리 후 $7.76{\times}10^{-2}{\Omega}{\cdot}cm$으로 급격하게 상승한다. ZTO single layer (420 nm)는 as-grown에서는 측정 불가했지만, $400^{\circ}C$에서 열처리 후 $3.52{\times}10^{-1}{\Omega}{\cdot}cm$$500^{\circ}C$에서 열처리 후 $4.10{\times}10^{-1}{\Omega}{\cdot}cm$으로 열처리에 따른 큰 변화가 없다. 또한 ZTO-GZO multi-layer (720 nm)의 경우 비저항이 $2.11{\times}10^{-3}{\Omega}{\cdot}cm$에서 $500^{\circ}C$에서 열처리 후 $3.67{\times}10^{-3}{\Omega}{\cdot}cm$으로 GZO에 비하여 상대적으로 변화폭이 작다. 또한 ZTO의 두께에 따른 영향을 확인하기 위하여 ZTO를 2 scan, 4 scan, 6 scan 공정 진행 및 $500^{\circ}C$에서 열처리 후 ZTO, ZTO-GZO thin film의 비저항을 측정하였다. ZTO의 경우 $3.34{\times}10^{-1}{\Omega}{\cdot}cm$ (2 scan), $3.62{\times}10^{-1}{\Omega}{\cdot}cm$ (4 scan), $4.1{\times}10^{-1}{\Omega}{\cdot}cm$ (6 scan)으로 큰 차이가 없으며, ZTO-GZO에서도 $3.73{\times}10^{-3}{\Omega}{\cdot}cm$ (2 scan), $3.42{\times}10^{-3}{\Omega}{\cdot}cm$ (4 scan), $3.67{\times}10^{-3}{\Omega}{\cdot}cm$ (6 scan)으로 큰 차이가 없음을 확인하였다. 염료감응 태양전지에 적용하여 기존에 사용되는 FTO대신에 ZTO-GZO를 사용하며, 가격적 측면, 성능적 측면에서 개선 가능할 것으로 생각된다.
본 연구에서는 고주파 마그네트론 스퍼터링 법으로 RF 파워 (50~80 W) 를 변화시켜가며 PES 플라스틱 기판 위에 GZO ($Ga_2O_3$ : 5 wt %, ZnO : 95 wt %) 박막을 제작하여, 광학적 및 전기적 특성을 조사하였다. XRD 측정을 통해 공정 조건에 관계없이 모든 GZO 박막이 c 축으로 우선 성장함을 확인할 수 있었고, 70W에서 제작한 GZO 박막이 반가폭 $0.44^{\circ}$로 가장 우수한 결정성을 나타내었다. 박막의 표면을 AFM 으로 조사한 결과, 표면 거칠기 값은 RF 파워 70 W 에서 제작한 박막에서 가장 낮은 값인 0.20 nm 를 나타내었다. Hall 측정 결과, RF 파워 70 W에서 제작한 GZO 박막에서 가장 낮은 비저항 $6.93{\times}10^{-4}{\Omega}{\cdot}cm$ 값과 가장 높은 캐리어 농도 $7.04{\times}10^{20}cm^{-3}$ 및 이동도 $12.70cm^2/Vs$ 값을 나타내었다. 모든 GZO 박막은 RF 파워에 무관하게 가시광 영역에서 약 80 % 정도의 투과율을 나타냈으며, 캐리어 농도의 증가에 따라 에너지 밴드갭이 청색 편이 되는 Burstein-Moss 효과도 관찰할 수 있었다.
Ga doped ZnO (GZO)/Al bi-layered films were deposited on the glass substrate by RF and DC magnetron sputtering and then vacuum annealed at different temperatures of 100, 200 and $300^{\circ}C$ for 30 minutes to consider the effects of annealing temperature on the structural, electrical and optical properties of the films. For all depositions, the thicknesses of the GZO and Al films were kept constant at 95 and 5 nm, respectively, by controlling the deposition time. As-deposited GZO/Al bi-layered films showed a relatively low optical transmittance of 62%, while the films annealed at $300^{\circ}C$ showed a higher transmittance of 81%, compared to the other films. In addition, the electrical resistivity of the films was influenced by annealing temperature and the lowest resistivity of $9.8{\times}10^{-4}{\Omega}cm$ was observed in the films annealed at $300^{\circ}C$. Due to the increased carrier mobility, 2.35 $cm^2V^{-1}S^{-1}$ of the films. From the experimental results, it can be concluded that increasing the annealing temperature enhanced the optical and electrical properties of the GZO/Al films.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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