고체 산화물 연료전지(SOFC)에서 Ni/YSZ 음극 촉매를 이용한 내부 개질 반응 시 코크 형성에 의한 촉매 비활성화 문제점을 개선하기 위해 음극에 여러가지 조촉매(Ce, Co, Cu, Cr, Mn, Pd, K, $K_2Ti_2O_5$)들을 첨가하여 그 영향을 조사하였다. $H_2O/CH_4=1.5$ 몰비, 800의 반응 조건하에서 수증기 개질 반응을 행한 결과 전이금속산화물들은 코크형성을 억제하는 효과가 없었고 메탄전환율도 오히려 감소하였다. Potassium을 담지한 Ni/YSZ의 경우는 초기에는 뚜렷한 코크형성 억제 효과가 있었으나 반응 후 42시간이 지나면 휘발에 의한 Potassium함량 감소로 급격한 촉매활성의 저하가 일어났다. 격자 구조에 Potassium이 내장된 $K_2Ti_2O_5$를 5% 혼합한 Ni/YSZ의 경우에는 장기간 운전에도 반응 활성이 줄어들지 않아서 음극 촉매의 코크 억제용 첨가제로 적용될 수 있음을 알았다. 반응시간에 따른 촉매의 비활성화는 촉매 표면에서의 graphidic carbon의 생성 때문으로 밝혀졌다.
고분자 전해질 연료전지(PEMFC)의 전극 열화에 대한 연구는 전극상에서 Pt의 입자 성장 및 활성면적 감소에 대한 연구가 대부분이다. 고분자막과 접해 있는 전극촉매 Pt의 열화는 고분자막 열화에 영향을 주는데, 이와 관련된 연구는 많지 않다. 본 연구에서는 전극촉매 열화 가속 시험 과정에서 열화된 Pt가 고분자막 내부에 석출되는 현상과 그 영향에 대해서 연구하였다. 백금 열화 속도를 가속화시키기 위해 전압 변화(0.6 V ↔ 0.9 V)를 30,000 사이클까지 반복했다. Cathode에 산소를 유입하면서 전압 변화 사이클을 반복했을 때 질소를 유입했을 때 보다 막 내부에 석출된 Pt의 양이 더 많았다. 전압 변화 사이클 횟수가 증가할수록 막 내부에 석출된 Pt의 양이 증가하였고, cathode에서 용해된 Pt가 anode 쪽으로 이동해 20,000 사이클에서는 막 내부에 전체적으로 균일한 분포를 보였다. 이와 같은 전극촉매 열화 가속 시험과정에서 고분자막의 수소투과 전류밀도는 거의 변하지 않아서, 석출된 Pt가 고분자막의 내구성에는 영향을 주지 않음을 확인하였다.
본 연구에서는 열처리된 석유계 잔사유(pyrolysis fuel oil)부터 얻어진 탄소 전구체(피치)를 탄화시켜 소프트 카본을 제조하였다. 세 종류의 탄소 전구체는 3903($390^{\circ}C$, 3 h), 4001($400^{\circ}C$, 1 h), 4002($400^{\circ}C$, 2 h) 열 반응에 의해 준비되었다. 제조된 소프트 카본 음극소재의 입도를 $25{\sim}35{\mu}m$로 균일하게 한 후 붕산 첨가량을 달리하여 열처리를 통해 붕산 처리된 소프트 카본을 얻었다. 붕산처리를 통해 제조된 소프트 카본의 물리적 특성을 확인하기 위하여 XRD, FE-SEM, XPS 분석을 실시하였다. 또한 $LiPF_6$ (EC : DMC=1:1 vol%+VC 3wt%) 전해질을 사용하여 충 방전, 율속, 순환 전압 전류 시험, 임피던스 등과 같은 전기화학적 테스트를 수행하여 붕산 처리된 소프트 카본 음극 소재의 성능을 조사하였다. $25{\sim}35{\mu}m$의 입도를 가지는 3903 소프트 카본($H_3BO_3$/Pitch=3:100 중량비)을 이용한 전지의 용량 및 초기 효율은 330 mAh/g, 82%로 다른 합성물보다 우수한 결과를 보였다. 또한 2C/0.1C 속도특성은 90%임을 보였다.
고온 발전용 연료전지인 MCFC의 연료극에서 방출되는 미반응 가스를 촉매연소의 열원으로 사용하고, 촉매연소 반응에 의해 발생한 열을 개질 반응에 필요한 공급열로 이용하는 통합형 촉매연소-개질 반응기에 있어서 MCFC의 운전 조건 변경에 따른 반응기의 열적 거동과 반응 특성을 실험적으로 연구하였다. 특히, 연료극에서 연료 이용률을 변동될 때 슬립가스의 조성이 바뀌는 것을 고려하여 촉매연소측에 공급해줄 혼합가스의 조성을 실험조건으로 설정하였다. 또한 개질측에서는 S/C(수증기/탄소)의 비를 운전조건의 변동 조건으로 설정하였다. 실험적으로 얻어진 데이터는 보다 현실적인 통합형 촉매연소-개질반응기를 설계하고 제작하는데 필요한 기본 자료로 활용될 수 있을 것이다.
본 논문은 상용 프로그램인 Fluent를 이용하여 고분자 전해질 연료전지(polymer electrolyte membrane fuel cell)의 바이폴라 플레이트 위에 새겨진 유로형상을 분석함으로서 연료전지의 성능을 향상시키는데 그 목적이 있다. 수소 소모량이 가장 많은 유로크기를 구하기 위하여 0.5 ${\~}$ 3.0mm의 범위에 대해 시뮬레이션을 수행하였으며, 유로너비, 지면너비, 유로깊이가 적을수록 아노드에서 수소이용율이 높음을 알 수 있었다. 유로너비가 증가하면 유로의 전체길이를 감소하므로 유로에서 압력하락이 감소하게 되며, 지면너비를 증가시키면 수소가 지면 밑으로 확산하여 수소의 순 소비가 감소하기 때문이다. 또한 유로너비를 변화시키는 것은 지면너비를 변화시키는 것보다 수소 소모에 민감하게 영향을 끼침을 알 수 있었다. 유로깊이에 따른 수소 소모량의 변화는 유로너비에 비해 크지 않으나 유로깊이는 바이폴라 플레이트의 부피에 크게 영향을 미치므로 가능한 한 적게 하여야 한다. 그러나 현실적으로 기계가공이 가능한 1mm이상의 유로에서는 유로너비 1.0mm, 지면너비 1.0mm, 유로깊이 0.5mm에서 수소 이용율이 가장 높았으며 최적 유로크기로 판단된다. 시뮬레이션결과로부터 최적 유로크기로 성형한 2cm${\times}$2cm크기의 대각선형과 5자형 유동장에 MEA를 결합한 단위전지의 성능을 100W 연료전지평가시스템을 이용하여 측정하였다. 측정결과는 대각선형과 5자형에서 유사하게 높은 OCV가 나타났으며, 전류밀도는 0.6V이하에서는 대각선형이 $2-40mA/m^2$ 더 높았으나 0.7-0.8V에서는 S자형이 $5-10mA/m^2$ 더 높게 나타났다.질을 향상시키고 의료자원의 효율적인 이용을 촉진하기 위해 호스피스 완화의료 서비스의 표준화와 제도화가 필요하다.를 활용한 사용자인터페이스(UI)디자인의 가능성을 확대시킬 수 있을 것이다. 스크린의 사용에 있어서 사용자의 시각적 한계성을 극복하기 위한 새로운 GUI의 시도와 제안은 향후 모바일 기기 디자인의 새로운 방향성을 제시하고 있다.각되며 이를 위해서는 호스피스 관련 기관뿐만 아니라 국가적 차원의 아동 호스피스에 대한 관심과 지원이 요구된다고 생각한다. 양상과 일치하였고 표준조건(water flux 1 cm/일)에서 예측된 이동소요시간에 따라 metolcarb는 most mobile, molinate와 fenobucarb, isazofos는 mobile내지 most mobile, dimepiperate는 moderately mobile이나 mobile, diazinon은 mobile, fenitrothion과 parathion은 slightly mobile 또는 mobile, chloipyrifos-methyl은 immobile이나 slightly mobile 등급에 속하는 것으로 나타났다.히 요구되고 있는 현실이다.브로 출시에 따른 마케팅 및 고객관리와 관련된 시사점을 논의한다.는 교합면에서 2, 3, 4군이 1군에 비해 변연적합도가 높았으며 (p < 0.05), 인접면과 치은면에서는 군간 유의차를 보이지 않았다 이번 연구를 통하여 복합레진을 간헐적 광중합시킴으로써 변연적합도가 향상될 수 있음을 알 수 있었다.시장에 비해 주가가 비교적 안정적인 수준을 유지해 왔다고 볼 수 있다.36.4%)와 외식을 선호(29.1%)${\lrcorner}$ 하기 때문에 패스트푸드를 이용하게 된 것으로 응답 하였으며, 남 여 대학생간에는 유의한
연료전지에서의 전체 반응 속도는 산화전극에서 일어나는 수소산화반응에 비해 그 반응 속도가 현저히 느린 환원전극에서의 산소환원반응(oxygen reduction reaction, ORR)에 의해 결정된다. ORR 효율성 평가를 용이하게 하는 지표(descriptor)로서 촉매 표면에서의 산소원자 흡착강도를 활용하는데, 산소흡착강도는 촉매 표면의 기하학적 구조 변형에 따른 전자구조를 변형함으로써 조절할 수 있다. 이에 본 연구에서는 백금 표면의 원자모델을 이용하여 표면의 기하학적 구조가 산소흡착강도에 미치는 영향과 그 원인을 밀도범함수이론(density functional theory, DFT) 계산을 통해 분석하였다. 먼저, 기하학적 구조를 인위적으로 변형시킨 Pt(111) 표면에서의 산소흡착반응을 밀도범함수이론 계산을 이용해 분석함으로써 기하학적 구조변화가 산소흡착강도에 미치는 영향(strain effect)을 확인하였다. 최적화한 Pt 격자상수($3.977{\AA}$)에 ${\pm}1%$ 간격의 변화율을 적용하고 각 변화율마다의 산소흡착강도를 계산하였는데, Pt-Pt 원자 간 거리가 멀어질수록 산소흡착강도가 강해지는 것을 확인하였다. 이는 원자 간 거리가 증가할수록 d-band center가 페르미 준위(Fermi level)쪽으로 이동하게 되며, 이로써 일부 반결합 오비탈(anti-bonding orbitals)에 전자가 채워지지 않기 때문에 전체적으로 반결합 오비탈이 형성될 가능성이 적어지기 때문이다. 결과적으로, 순수한 백금이 가진 격자상수($3.9771{\AA}$) 보다 약 2~4% 작은 백금 표면 격자크기를 가질 수 있도록 유도할 수 있다면 산소흡착강도가 적절히 약하게 조절될 수 있으며, 이는 순수한 백금보다 더 향상된 ORR 성능을 가진 촉매물질 개발 연구를 위한 기초자료로서 활용할 수 있을 것이다.
본 연구에서는 외부 개질기에 열원을 공급하기 위한 시스템 내에 가용한 열에너지의 활용 및 확보에 대한 해석을 위해서 외부 개질기를 연계한 평판형 SOFC 시스템의 해석 모델을 구축하고자 한다. 이러한 해석을 위한 모델 구축을 위해 Matlab simulink$^{(R)}$ 기반의 ThermoLib module을 사용하였으며, 구축된 해석 모델을 통하여 시스템의 성능 향상을 위한 구성 기법에 대해서 연구를 하였다. 시스템 구성 방법은 기존 시스템의 layout을 바꾸기 위해 공기극 출구가스 재순환 및 외부개질기와 촉매연소기를 통합한 개질반응시스템 적용, 개질기에 공급되는 혼합연료의 예열, 연료극 출구가스의 응축을 통한 연료 농도 향상 등을 고려하였다. 시뮬레이션의 해석 결과에서는 SOFC 시스템에 있어서 일반 연소기를 적용한 기준 시스템에 비하여 촉매 연소기를 사용한 시스템의 전기 효율이 12.13% 향상되었으며, 연료극 출구 가스를 응축시켜 버너로 연소시킨 시스템에서는 열효율이 76.12%로 가장 높았다.
저가습 작동을 위한 수소 이온 교환막 연료전지용 $Nafion/TiO_2$ 복합막을 졸-겔 법을 이용하여 제조하였다. 이때 Nafion막에 $TiO_2$ 나노 입자를 함침시키기 위하여 $TiO_2$ 전구체 용액에 1일부터 7일까지 함침 시간을 달리하여 복합막을 제조하였다. 담금 시간이 증가할수록 Nafion막 내에 함침되는 $TiO_2$ 함량이 증가하였다. $TiO_2$ 함량이 증가함에 따라 막의 표면의 친수성이 증가하면서 접촉각은 감소하는 것을 보여주었다. 물 흡수력(water uptake)과 복합막을 통한 수소 이온 전도도는 담금 시간이 4일인 경우 가장 높게 나타났고 4일 이상인 경우에는 오히려 감소하는 경향을 보여주었다. 담금 시간이 7일인 경우에는 큰 $TiO_2$ 입자들이 막의 표면과 내부에 생성되어 애노드에서 캐소드로의 수소 이온 전도를 방해하게 되는 결과를 초래하였다. 전지 성능 시험 결과 물 흡수력 및 수소 이온 전도도의 결과와 상당히 일치하는 것을 보여주었다. 즉, 0.6 V에서 담금 시간이 1일, 3일, 4일 및 7일인 경우 전류 밀도가 상대 습도(relative humidity, RH) 40%에서 각각 0.54, 0.6, $0.63A/cm^2$ 및 $0.49A/cm^2$를 나타내었다. Nafion 분산액과 $TiO_2$ 입자를 혼합하여 제작한 막과 Nafion 115를 이용하여 RH 40%에서 수행한 전지 성능 결과와 비교할 때 졸-겔 법을 이용하여 제조한 복합막의 경우 약 66%의 전지 성능 향상을 얻을 수 있었다.
LSM is widely used as a cathode material in SOFC, because of its high electrochemical activity, good stability and compatibility with YSZ electrolyte at high temperature. However, LSM in traditional cathode materials will not generate a satisfactory performance at intermediate temperature. In order to reduce the polarization resistance of cell with the operating temperature of SOFC system, the cathode material of LSCF is one of the most suitable electrode materials because of its high mixed ionic and electronic conductivity. In this report, cathode material, $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3$ powder for intermediate temperature SOFC was synthesized by Pechini method using the starting materials such as nitrate of La, Sr, Co and Fe including ethylene glycol, etc. As a result, the synthesized powder that calcined above $700^{\circ}C$ exhibits successfully perovskite structure, indicating phase-pure of LSCF. Moreover, the particle size, surface area, crystal structure and morphology of the synthesized oxide powders were characterized by SEM, XRD, and BET, etc. In order to evaluate the electrochemical performance for the synthesized powder, slury mixture using the synthesized cathode material was coated by screen-printing process on the anode-supported electrolyte which was prepared by a tape casting method and co-sintering. Finally, electrochemical studies of the SOFC unit cell, including measurements such as power density and impedance, were performed.
The development of high temperature-proton exchange fuel cell (HT-PEFC) is a key in solving the problem of carbon monoxide poisoning of the platinum at anode as well as water management in PEFCs operated below $90^{\circ}C$. In order to overcome these main issues, PEFCs must be operated at high temperature above $120^{\circ}C$. Ionic liquids are available for HT-PEFC due to exhibiting non-volatility and thermal stability. Ionic liquids are however leached out from polymeric matrix resulting in the increase of gas permeability. In this study, we have prepared and characterized the composite membranes with the ionic liquids consisting of 1-(4-vinylbenzyl)-3-butyl imidazolium chloride immobilized by the cross-linkers in pore-filling membrane to prevent to be leached out from the membrane. We confirmed that cross-linked ionic liquids were not leached out from the composite membranes through the various characteristic analyses. It was also verified that the prepared membranes are thermally stable from the result of TG analysis. The pore-filling membranes with the immobilized ionic liquids have a high proton conductivity over $10^{-2}$ S/cm at high temperature (> $120^{\circ}C$).
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[게시일 2004년 10월 1일]
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