다공성 NiO-YSZ 기판위에 전착법(EPD; Electrophoretic Deposition)법과 담금(Dip-coating)법에 의해 음극지지형 고체연료전지용 이트리아 안정화 지르코니아 박막 제조법을 연구하였다. 이를 위해 슬러리 농도 및 시간에 따른 박막의 무게, 박막의 결함 및 미세구조변화에 영향을 주는 제조조건들을 살펴 봄으로써 전착법과 담금법의 차이를 보았다. 담금법에서는 막생성 초기인 30초까지 막의 무게가 증가하지만 그 후에는 탈락이 일어나 시간을 증가하여도 막의 무게가 오히려 감소하였다. 전착법에서는 임계 인가전류 이상에서 시간에 따라 막의 무게가 증가하고 균일하고 치밀한 막이 형성하였다 전장이 매우 낮은 0.035 mA/$cm^2$ 의 정전류를 120초 이상 장시간 인가하면 막의 흘러내림(sagging)으로 인한 결함이 발생하였다. 전착법에 의해 균일하고도 치밀하게 가스 누출성이 없는 음극지지형 고체산화물 연료전지에 적합한 전해질 박막을 제조할 수 있었다.
Polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC) performance degrades when hydrogen sulfide ($H_2S$) is present in the fuel hydrogen gas; this is referred to as $H_2S$ poisoning. This paper reveals $H_2S$ poisoning on PEMFC by measuring electrical performance of single cell FC under various operating conditions. The severity of $H_2S$ poisoning depended on $H_2S$ concentration under best operating conditions($65^{\circ}C$ of cell temperature and 100% of anode humidification). $H_2S$ adsorption occured on the surface of catalyst layer on MEA, but not on the gas diffusion layer(GDL) by analyzing SEM/EDX data. In addition, MEA poisoning by $H_2S$ was cumulative but reversible. After poisoning for less than 150 min, performance of PEMFC was recovered up to 80% by just inert nitrogen gas purging.
In-situ micro-channeled multi tubular solid oxide fuel cell(SOFC) was fabricated using multi-pass extrusion process with out side diameter of 2.7 mm and active length of 5 mm that contained 61 individual cells. Cell materials used in this work were NiO-YSZ (50 : 50 vol.%), 8 mol% yttria-stabilized zirconia(8YSZ), $La_{0.8}Sr_{0.2}MnO_3(LSM)$ as anode, electrolyte, and cathode, respectively. The arrangement of each electrode and electrolyte layer in green bodies showed uniformity and integrity after extrusion and sintering. The XRD analysis confirmed that no reaction phases appeared and the microstructure of the electrolyte was fairly dense (relative density > 96%) after sintering.
80$0^{\circ}C$에서 작동하는 중온형 SOFC(Solid Oxide Fuel Cell) 단전지의 제조공정을 확립하고 그 출력특성을 평가하였다. 중온형 SOFC에서 문제가 되는 전해질 성분에 의한 출력 감소를 최소화하기 위해 음극기판 위에 7-15$\mu\textrm{m}$ 두께의 얇은 YSZ막을 입히는 음극지지형 SOFC를 구성하였다. 산화, 환원 반응이 일어나는 전극에서는 전극반응에 필요한 유효면적을 최대화하여 분극 저항을 줄일 수 있도록 음극으로는 Ni-YSZ 복합체를, 양극으로는 LSM-YSZ 복합체를 사용하였다. 출력특성 평가를 위한 단전지 홀더는 Inconnel을 가공하여 사용하였으며 80$0^{\circ}C$에서 최적의 밀봉효과를 나타낼 유리밀봉재를 개발하여 사용하였다. 제조한 단전지의 단면적은 5$\times$5$\textrm{cm}^2$, 10$\times$10$\textrm{cm}^2$ 두 종류였으며 운전 시험결과 5$\times$5 단전지의 경우는 최고 0.2W/$\textrm{cm}^2$, 10$\times$10 단전지의 경우는 0.12W/$\textrm{cm}^2$ 정도의 출력밀도를 나타내었다. 단전지의 출력 및 장기 안정성은 전극구조의 변화 및 단전지 홀더의 산화에 따른 접촉 저항 변화에 크게 영향을 받는 것으로 나타났으며 운전중의 연료공급 및 작동온도 변화 등에 의한 영향도 큰 것으로 나타났다.
SOFC (Solid Oxide Fuel Cell) stack 안전성능 평가항목 및 평가절차 도출을 위하여 국내 외 연료전지 관련 규격들을 분석하였으며, 분석을 통해 도출된 시험항목으로 SOFC stack 안전성능 시험을 실시하였다. 시험에 사용된 SOFC stack은 (주)미코사(社)에서 제작된 음극 지지형 2 cell stack(활성면적: $110.25cm^2/cell$)이고, 평가장치는 자체 제작한 SOFC stack 안전성능 평가 장치를 사용하였다. 기밀성능 시험, 전류전압특성 시험, 정격출력 시험 및 부하변동 시험을 실시하였으며, 그 결과 해당 stack의 최대출력은 65.6 W(1.41 V, 46.5 A, $422mA/cm^2$), 정격출력은 62.3 W(1.57 V, 40 A, $363mA/cm^2$)로 나타났으며 가스누출이 없음을 확인하였다. 또한, 부하변동에 대하여 2초 이내에 안정적으로 출력이 유지되는 것을 확인하였다. 이때 운전 온도 $750^{\circ}C$에서 최대부하(40 A) 및 최소부하(8 A)에서의 출력은 각 62 W와 16 W로 측정되었다. 본 연구를 통하여 고체산화물연료전지의 보급화와 안전한 사용 환경을 제공하는데 기여하고자 한다.
The effect of the application of lanthanum strontrium manganite and yttria-stabilized zirconia (LSM-YSZ) nano-composite fabricated by pulsed laser deposition (PLD) as a cathode of solid oxide fuel cell (SOFC) is studied. A gradient-structure thin-film cathode composed of 1 micron-thick LSM-YSZ deposited at an ambient pressure ($P_{amb}$) of 200 mTorr; 2 micron-thick LSM-YSZ deposited at a $P_{amb}$ of 300 mTorr; and 2 micron-thick lanthanum strontium cobaltite (LSC) current collecting layer was fabricated on an anode-supported SOFC with an ~8 micron-thick YSZ electrolyte. In comparison with a 1 micron-thick nano-structure single-phase LSM cathode fabricated by PLD, it was obviously effective to increase triple phase boundaries (TPB) over the whole thickness of the cathode layer by employing the composite and increasing the physical thickness of the cathode. Both polarization and ohmic resistances of the cell were significantly reduced and the power output of the cell was improved by a factor of 1.6.
출구부가 폐쇄된 데드앤드 모드 운전은 연료이용률이 높고, 부가장치 소모동력이 작기 때문에 소형연료전지 분야에 널리 적용되고 있다. 하지만 수증기나 질소 등과 같은 불순물의 축적으로 인해 성능이 저하되는 단점을 가지고 있다. 본 논문에서는 이러한 성능 저하의 요인 중 수분 축적의 영향을 알아보기 위해 부하 방식에 따른 거동, 퍼징 전후 분극 성능, 수분 축적 분포, 공기극 상대습도에 따른 성능을 알아보았다. 본 실험에 적용된 운전 조건에서의 성능 거동은 정전압 부하(0.4V)보다 정전류밀도 ($600mA/cm^2$)부하에서 보다 안정적으로 나타났다. 가시화 창을 통해 수소극에 축적된 대부분의 수분은 출구부에 가까운 부분에 분포함을 알 수 있었다. 또한 공기극 상대습도(0.15, 0.4, 0.75 RH)가 높아질수록 성능 유지 시간은 감소한 반면 성능 감소율은 증가하였다. 특히, 상대습도 0.15에서의 성능 기준으로 평균출력밀도는 51% 증가하였고, 평균성능유지시간은 25% 감소하였다.
고분자 전해질형 연료전지에서는 수소이온의 이온전도성 저하를 방지하기 위하여 외부에서 가습하여 주는 방식이 일반적이지만, 가습에 소요되는 부품을 일부라도 제거할 경우 연료전지의 효율은 높이고 제작단가도 경감할 수 있다. 이를 위하여 저가습 및 무가습 실험을 수행하였으며, 정확한 data의 수집과 시험장비의 자동제어를 위하여 National Instrument사의 compact field point (cFP)를 사용하였다. 무가습 실험 중 stack의 안정성 측면을 고려하기 위하여 수소연료가 부족하거나 갑작스런 voltage drop이 발생할 경우 LabVIEW logic에 의한 stack 보호용 자동차단 시스템을 구현하였다. Humidifier와 heater의 온도를 조절하여 공급유체의 상대습도 및 온도를 각각 조절하였으며, 이에 필요한 이론적 온도는 Antoine equation을 사용하여 산정하였다. Anode와 cathode 양측 $100\%$ 가습 경우를 기준으로 가습량을 조절하면서 실험을 수행하였으며 성능 차이를 그래프로 도시하여 양측의 변화에 대한 영향을 볼 수 있도록 하였다. Stack의 온도가 $70^{\circ}C$이고 양측 무가습일 경우에 성능 측정이 불가능하여 stack의 온도를 저온에서부터 변화시키면서 무가습 성능을 실시간으로 측정하여 보았다 일반적으로 hydronium ion은 anode측에서 cathode측으로 계속 이동하여야 전기를 생성할 수 있으므로 cathode측 무가습이 anode측 무가습보다 성능이 더 잘 나오는 것으로 예측하였으나 이와 반대되는 경향의 실험 결과를 얻었다. Anode측 무가습과 cathode측 무가습의 standard deviation은 anode 무가습일 경우가 크게 발생하였고 양측 무가습일 경우는 stack의 온도가 높을수록 크게 관찰되었다. 이와 같은 현상은 공기중의 상대습도와 back diffusion등에 영향을 받을 수 있으므로 각종 변수들의 영향을 분리하여 관찰할 수 있는 실험을 수행중에 있다.
리튬 이차 전지의 성능은 부극으로 쓰이는 탄소재료의 표면의 미세 구조에 크게 의존한다. 본 연구에서는 이러한 표면 구조의 개질을 위해 유동상 화학증착법을 도입하여 금속 및 금속 산화물을 탄소재료 표면에 코팅하여 그 성능을 전기 화학적으로 평가하였다. 주석산화물을 코팅한 탄소 전극은 원래의 탄소 전극에 비해 용량의 상승을 나타내었으나 사이클이 진행됨에 따라 주석산화물이 코팅된 전지의 용량은 심각한 부피 변화에 의해 저하되어 사이클 수명이 감소되었다. 그러나, 부피 변화를 완화시켜주는 비활성 매트릭스 역할을 하는 구리를 주석 산화물 위에 코팅함으로 인해 부피 변화에 의한 용량 저하를 감소시킬 수 있었다.
소형 이송형 고분자전해질 연료전지 (PEMFC)에 많이 사용되는 cathode 개방형 PEMFC 스택은 내구성이 약한 문제점이 있다. 13개의 셀로 이루어진 PEMFC 스택의 가속 내구성 평가를 통해 스택의 열화 원인을 찾고 cathode 개방형 스택의 내구성 향상에 기여하고자 하였다. Cathode가 대기에 개방되어 있고, 기밀 유지가 어려운 cathode 개방형 스택의 구조적 문제점 때문에 시동/정지 (SU/SD)시 수소/공기 경계가 형성되어 cathode를 열화시킨다. 본 연구에서는 cathode 개방형 스택에 SU/SD 1,800회 반복 후 초기 성능의 54%가 감소하여 비교적 짧은 시간에 내구성을 평가할 수 있었다. 스택 해체 후 각 셀을 2등분하여 성능분석하였다. 전체적으로 공기 유입이 용이한 anode 출구부 MEA가 유입부 MEA보다 전극 열화가 더 심해서 SU/SD시 수소/공기 경계 형성이 주요 열화 원인임을 확인했다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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