Lim, Ji-Eun;Ahn, Sang Hyun;Jang, Jong Hyun;Park, Hansoo;Kim, Soo-Kil
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제35권7호
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pp.2019-2024
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2014
NiCu alloys have been suggested as potential candidates for catalysts in glucose oxidation. In this study, NiCu alloys with different compositions were prepared on a glassy carbon substrate by changing the electrodeposition potential to examine the effect of Ni/Cu ratios in alloys on catalytic activity toward glucose oxidation. Cyclic voltammetry and chronoamperometry showed that NiCu alloys had higher catalytic activity than pure Ni and Cu catalysts. Especially, Ni59Cu41 had superior catalytic activity, which was about twice that of Ni at a given oxidation potential. X-ray analyses showed that the oxidation state of Ni in NiCu alloys was increased with the content of Cu by lattice expansion. Ni components in alloys with higher oxidation state were more effective in the oxidation of glucose.
Electrocatalysis of oxygen reduction reaction (ORR) using Pt nanoparticles or bimetal on carabon was studied. Currently, the best catalyst is platinum, which is a limited resource and expensive to commercialize. In this paper, we investigated the cheaper and more active electrocatalysts by making Pt nanoparticles and adding 3D transition metal such as copper. Electrocatalysts were obtained by chemical reduction based on ethylene glycol solutions. Elemental analysis and particle size were confirmed by XRD and TEM. The electrochemical surface area (ECSA) and activity of the catalyst were determined by electrochemical techniques such as cyclic voltammetry and linear sweep voltammetry method. The commercialized Pt support on carbon (Pt/C, JM), synthesis Pt/C and synthesis Pt3Cu1 alloy nanoparticles supported on carbon were compared. We confirmed that the synthesized Pt3-Cu1/C has high electrochemical performance than commercial Pt/C. It is expected to develop an electrocatalyst with high activity at low price by increasing the oxygen reduction reaction rate of the fuel cell.
Graphene has attracted an increasing attention due to its extraordinary electronic, mechanical, and thermal properties. Especially, the two dimensional (2D) sheet of graphene with an extremely high surface to volume ratio has a great potential in the preparation of multifunctional nanomaterials, as 2D supports to host metal nanoparticles (NPs). Copper oxide is widely used in various areas as antifouling paint, p-type semiconductor, dry cell batteries, and catalysts. Although the copper oxide(II) has been well known for efficient catalyst in C-N cross-coupling reaction, copper oxide(I) has not been highlighted. In this research, CuO and Cu2O nanoparticles (NPs) dispersed on the surface of grapehene oxide (GO) have been synthesized by impregnation method and their morphological and electronic structures have been systemically investigated using TEM, XRD, and XAFS. We demonstrate that both CuO and Cu2O on graphene presents efficient catalytic performance toward C-N cross coupling reaction. The detailed structural difference between CuO and Cu2O NPs and their effect on catalytic performance are discussed.
Copper(I) chloride와 아빈 계열의 리간드와의 Cu-amine complex 촉매를 사용한 단량체 2,6-dimethlyphenol (DMP)의 산회중합을 통하여 poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene ether) (PPE)를 제조하였다. 중합반응에 있어서 DMP와 촉매의 비율, 다양한 리간드 및 첨가제로서 2,4,6-trimethylphenol(TMP)의 함량 등 여러 반응 변수들의 영향을 분자량측정, 열분석, 및 광학적 특성분석을 통해 조사하였다. DMP의 산화중합에 사용된 다양한 Cu-amine 촉매 system의 중합활성을 비교하기 위하여 oxygen-uptake 실험을 실시하였다. 또한 제조된 PPE의 EDTA 수용액을 사용한 정제 방법을 통하여 잔류촉매 제거가 PPE의 열 안정성에 미치는 효과를 TGA를 통해 확인하였다.
화석연료의 사용과 그 2차오염으로 인해 매년 수도권의 초미세먼지(PM2.5)는 점점 증가하는 추세에 있다. 본 연구는 초미세먼지의 주된 원인물질이라고 알려져 있는 자동차의 매연에서 발생하는 $NO_x$의 제거에 저렴한 Cu 촉매의 이용 가능성에 초점을 두었다. 이를 위하여 일산화질소(NO) 분자가 Cu에 결합하여 형성할 수 있는 Cu-NO 복합체의 가능한 3가지 구조에서의 에너지와 결합길이, IR 및 라만 스펙트럼의 변화를 알아보기 위하여 Gaussian 09 프로그램에서 MPW1PW91 법을 이용하여 기저함수 6-311(+)G(d,p) 수준에서 계산을 수행하였다. 그 결과, Cu-NO 복합체의 생성 엔탈피는 선형, 굽은형, 다리형 구조에 대하여 각각 ${\Delta}H=104.89$, 91.98, -127.48 kJ/mol의 값을 얻었고, NO 결합길이는 복합체가 되었을 때 약 $0.03{\sim}0.10{\AA}$ 정도 NO 분자보다 길어지는 경향을 보여 Cu-NO 결합으로부터 O가 보다 쉽게 환원될 수 있음을 보여준다. 또한 NO와 Cu-NO 복합체의 IR 및 라만 스펙트럼은 각 진동 모드에 대한 피크의 위치와 세기가 확연히 달라져 Cu 촉매에서 Cu-NO 복합체의 생성 여부도 적외선 또는 라만 분광법으로 손쉽게 확인될 수 있음을 알 수 있었다.
본 연구에서는 질소산화물 저감기술의 하나인 선태적 촉매 환원법(SCR)을 이용하여 실제 디젤엔진에서의 $NO_x$저감에 관한 실험을 수행하였다. 특히 선택적 촉매 환원법 중에서 금속산화물(metal oxide)과, 페롭스카이트(perovskite)형의 환원촉매를 사용하였으며 ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체에 여러 가지 주촉매, 조촉매를 사용하여 배기가스 온도 범위 내에서 높은 $NO_x$제거효율을 가지고 있는 $LaCuMnO_x$을 선택하였다. $NO_x$ 제거를 위한 실험은 실제 디젤엔진에서 배출되는 배기가스를 이용하였으며 공간속도 $3,300h^{-1}$인 상태에서 촉매 반응기 통과전후의 $NO_x$의 변화량을 측정하였다. 그 결과 페롭스카이트 형태의 촉매가 활성화 온도범위가 우수함을 알 수 있었고 $LaCuMnO_x$의 경우에는 촉매 온도범위 $150{\sim}450^{\circ}C$하에서 $NO_x$의 제거효율이 전반적으로 우수하였다.
상용 알루미나($Al_2O_3$)에 담지된 $M/Al_2O_3$ (M = Mn, Fe, Co, Ni, Cu) 촉매를 함침법에 의해 제조하였으며, 이를 에탄을 자열개질반응에 의한 수소제조에 적용하였다. 각각의 촉매는 고유한 금속상을 가지는 것으로 나타났으며, 생성물의 분포는 활성금속의 종류에 크게 의존하였다. 제조된 촉매 중에서, $M/Al_2O_3$ 및 Co/$Co/Al_2O_3$는 에탄을 자열개질반응에서 매우 우수한 촉매활성을 보였다. 그러나 두 촉매상에서의 반응메커니즘은 서로 다른 것으로 나타났다. $Ni/Al_2O_3$ 촉매는 $500^{\circ}C$의 반응온도에서 100%의 에탄올 전환율을 보였으나, 수소 선택도에서는 시간에 따라 급격한 저하현상을 나타내었다. 한편 $Co/Al_2O_3$ 촉매는 수소 선택도 면에서 우수한 활성을 보였으나, 에탄올 전환율이 저조하여 수소 수율에는 큰 변화가 나타나지 않았다.
$Cu/ZnO/Al_2O_3$ catalysts for water gas shift (WGS) reaction were synthesized by co-precipitation method with the fixed molar ratio of Cu/Zn/Al precursors as 45/45/10. Copper and zinc precursor were added into sodium carbonate solution for precipitation and aged for 24h. During the aging period, aluminum precursor was added into the aging solution with different time gap from the precipitation starting point: 6h, 12h, and 18h. The resulting catalysts were characterized with SEM, XRD, BET surface measurement, $N_2O$ chemisorption, TPR, and $NH_3$-TPD analysis. The catalytic activity tests were carried out at a GHSV of $27,986h^{-1}$ and a temperature range of 200 to $400^{\circ}C$. The catalyst morphology and crystalline structures were not affected by aluminum precursor addition time. The Cu dispersion degree, surface area, and pore diameter depended on the aging time of Cu-Zn precipitate without the presence of $Al_2O_3$ precursor. Also, the interaction between the active substance and $Al_2O_3$ became more stronger as aging duration, with Al precursor presented in the solution, increased. Therefore, it was confirmed that aluminum precursor addition time affected the catalytic characteristics and their catalytic activities.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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