칡을 크롬폐수 처리에 있어 흡착제로서 활용하는 방안에 대한 연구를 수행하였다. 칡은 대부분 질소와 산소로 이루어져 있고 칡의 비표면적은 약 $189.91m^2/g$으로 나타났다. 칡에 대한 Cr(VI) 의 흡착은 8시간 이내에 이루어졌으며 칡에 대한 Cr(VI)의 흡착은 Langmuir Model을 따르는 것으로 파악되었다. 또한, 흡착제의 크기가 작을수록 Cr(VI)에 대한 초기 흡착반응이 빠르게 진행되고 평형 농도 또한 낮게 나타나는 것을 관찰할 수 있었고 반응 초기 시간에 따른 칡에 대한 Cr(VI)의 흡착은 1차 반응을 비교적 잘 따르는 것으로 파악되었다. 한편, 염기성 상태에서의 Cr(VI)은 수중의 $OH^-$와 결합하여 흡착반응에 유리한 형태로 전환되어 칡에 대한 흡착을 도모하는 것으로 검토되었으며 실제 도금폐수의 Cr(VI)의 처리에 칡을 흡착제로 적용한 결과 약 60%의 Cr(VI)이 흡착 제거되는 것으로 파악되었다.
회분식 및 연속류 주상 실험을 통해 인공 조제 지하수로부터 입상활성탄에 의한 6가크롬 (Cr(VI)) 제거에 대한 연구를 수행하였다. 실험에 적용된 변수로는 용액의 pH, 용존산소의 존재여부를 사용하였고 2가철(Fe(II))로 활성탄을 전처리한 것을 처리하지 않은 활성탄과 그 결과를 비교하였다. 용액의 pH를 4.0에서 7.5로 증가 시킴에 따라 무처리 및 Fe(II)로 전처리한 활성탄 모두에 흡착된 Cr(VI)의 양이 현저히 감소하였다. 용존산소가 배제 (무산소조건) 되었을 경우 Cr(VI) 제기량이 증가하였는데, 이는 Cr(VI)의 Cr(III)로의 환원 때문으로 추측된다. 그러나, Fe(II)에 의한 활성탄의 전처기는 Cr(Vl)제거에 거의 영향을 미치지 않았다 흡착된 Cr(VI)를 추출하기위해 0.01M $K_2$$HPO_4$와 침전 또는 흡착된 Cr(III)를 제거하기위해 0.02N $K_2$$HPO_4$로 세척하였는데, 이는 Cr(VI)로 흡착능이 고갈된 활성탄 재생의 한 방법으로 고려될 수 있으리라 사료된다. 재생된 활성탄은 본래의 활성탄보다 큰 흡착능을 보였는데, 그 이유는 Cr(VI)가 낮은 pH에서 흡착이 잘되며 또 Cr(III)로 환원되기 때문으로 사료된다. 산세척수중의 Cr(III)의 존재는 비교적 산성 조건하에서 Cr(VI)의 Cr(III)로의 환원을 보여주는 증거로 사료된다. 5회의 재생 및 재사용 실험에서 이 재생방법이 흡착능을 악화시키는 것 없이 지속적으로 사용될 수 있음을 알 수 있었다.
견 피브로인 섬유에 의한 Cr(VI)의 흡착 특성을 분석하였다. Cr(VI)의 흡착평형은 초기 흡착속도에 큰 영향을 받고 있으며 평형흡착량의 52% 정도에 이르고 있다. 견 피브로인 섬유에 의한 Cr(VI)의 흡착은 크롬염의 산화반응을 일으키는 산성의 pH 범위에서 흡착량이 증가한다. Cr(VI)의 흡착온도에 대한 엔탈피($\Delta$H)의 변화는 39.7KJ.mol-1로 얻어졌다. 이것은 Cr(VI)의 흡착이 착제 화학적 반응이라는 것을 의미하며 IR 스펙트럼의 결과에서도 아미드 형 카르보닐의 배위에 의한 착물형성이 확인되었다. 또한, 견 피브로인 섬유의 크롬 흡착처리에서 물성의 과도한 저하를 고려한 조건은 온도 5$0^{\circ}C$ pH 2.4, 3시간의 처리가 적당하고 5 X 10-3M의 농도에서 흡착평형에 도달하였다.
참나무톱밥에 의한 6가크롬의 흡착과 환원특성이 연구되었다. 용액의 pH를 변화하면서 톱밥의 Cr(VI)에 대한 분포계수($K_d$)와 흡착용량을 측정하여 최적조건을 발견하였다. 결과, pH 2.0이 최적조건이었다. 왜냐하면 이 pH에서 Cr(VI)의 $K_d$는 최대이고 Cr(III)로의 환원량은 최소이었기 때문이다. 이러한 참나무 톱밥의 특성을 이용하여 공장폐수중 Cr(VI)의 제거방법도 연구하였다.
본 연구에서는 알루미늄 산화물을 함유한 재생 분말 폐기물에 의한 Cr(VI)의 제거특성을 조사하였다. 가공하지 않은 폐기물의 유기물을 제거하기 위해 $550^{\circ}C$에서 소성하여 재생 분말 폐기물(RPW)을 준비하였다. 수용액 상에서 Cr(VI)의 흡착 경향에 관한 연구를 위해 회분식 반응장치를 이용하여 pH 변화, 흡착 속도, 등온 흡착 실험을 4가지 다른 이온세기 화학종($NO_3\;^-,\;CO_3\;^{2-},\;SO_4\;^{2-},\;PO_4\;^{3-}$)의 존재 하에서 수행하였다. $SO_4\;^{2-}$와 $PO_4\;^{3-}$가 존재할 때는 전체 pH 범위에서 크롬의 흡착이 크게 감소하였다. 반면 $NO_3\;^-$와 $CO_3\;^{2-}$에 의한 흡착 방해의 영향은 $SO_4\;^{2-}$와 $PO_4\;^{3-}$에 의한 것보다 상대적으로 낮았다. $NO_3\;^-$와 $CO_3\;^{2-}$의 존재 하에 Cr(VI) 흡착은 pH 4.5에서 최대로 나타났다. 이온세기 화학종의 농도가 증가함에 따라 Cr(VI)의 흡착은 감소하였다. 이러한 결과를 토대로 할때 RPW와 Cr(VI) 사이의 흡착은 외부배위권 착물을 통하여 발생되는 것으로 사료된다. RPW에 의한 Cr(VI)의 흡착은 2차 반응으로 잘 표현되었다. Langmuir 등온흡착식을 이용하여 pH 3에서 RPW에 의한 Cr(VI)의 최대 흡착량을 구한결과 $NO_3\;^-,\;CO_3\;^{2-},\;SO_4\;^{2-},\;PO_4\;^{3-}$가 이온세기 화학종으로 있을 때 각각 11.1, 10, 3.33, 5 mg/g으로 얻어졌다.
본 연구에서는 다양한 조건에서 기체상태의 오존처리된 활성탄소를 이용하여 수용액 상태에서의 Cr(VI)의 흡착특성에 대하여 고찰하였다. 오존처리된 활성탄소의 표면특성의 변화는 pH, 산도-염기도, FT-IR을 이용하였으며, $N_2$/77K 등온 흡착특성은 BET식, Boer의 t-plot, 그리고 Horvath-Kawazoe의 slit pore model을 이용하여 확인하였다. 또한, 총 Cr의 흡착량은 ICP-AES를 이용하여 확인하였다. 실험 결과, 오존처리는 활성탄소의 표면에 산소를 함유한 극성 관능기를 증가시켰으며, 이로 표면산도 또한 증가되었다. 한편, 오존처리의 영향으로 보이는 활성탄소의 비표면적과 미세기공 부피의 감소가 관찰되었지만, 활성탄소의 총 Cr 흡착량은 오존처리 시간이 증가할수록 비례적으로 증가하였다. 이는 활성탄소의 Cr 흡착특성이 비표면적보다 상대적으로 표면에 형성된 극성 관능기의 영향을 크게 받는 것으로 판단된다.
Amberite XAD-16 다공성 수지에 4,5-dihydroxynaphthalene-2,7-disulfonic acid (chromotropic acid, CTA)를 화학적으로 결합시켜 XAD-16-CTA형 새로운 킬레이트 수지를 합성하고, 적외선분광법과 원소분석법으로 확인하였다. 이 킬레이트 수지에 대한 금속마감 산업과 관련 있는 9개 금속이온을 포함하는 Cr(III) 및 Cr(VI) 이온들의 흡착 및 탈착 특성을 뱃치법과 용리법으로 조사하였다. XAD-16-CTA 킬레이트수지는 1~5 M의 HCl, $HNO_3$ 및 NaOH 등의 산과 염기 용액에서 매우 안정하였다. pH 2에서 Cr(VI) 이온과 Cr(III) 이온이 공존하는 혼합용액으로부터 Cr(VI) 이온만을 선택적으로 분리할 수 있음을 확인하였으며, Cr(VI)의 최대 흡착용량은 1.2 mmol/g 이었다. 또한 Cr(VI) 이온의 흡착에 미치는 공존 음이온의 영향을 검토한 결과 음이온인 $F^-$, $SO{_4}^{2-}$, $CN^-$, $CH_3COO^-$, $NO{_3}^-$ 이온은 흡착율을 감소시켰으며, $PO{_4}^{3-}$와 $Cl^-$는 흡착에 큰 영향을 미치지 않았다. pH 2에서 킬레이트 수지에 의한 돌파점용량과 총괄용량으로부터 얻은 금속이온의 용리순서는 Cr(VI)>Sn(II)>Fe(III)>Cu(II)>Cd(II)${\simeq}Pb(II){\simeq}Cr(III){\simeq}Mn(II){\simeq}Ni(II){\simeq}Al(III)$이었다. 한편 $HNO_3$, HCl 및 $H_2SO_4$ 등의 탈착제에 의한 Cr(VI) 이온의 탈착특성을 조사한 결과 3 M HCl에서 높은 탈착효율을 나타내었다. 결과적으로, XAD-16-CTA 킬레이트 수지는 여러 가지 금속이온이 혼합된 금속마감산업 인공폐액 중 Cr(VI) 이온의 선택적 분리, 농축 및 회수에 매우 유용함을 알 수 있었다.
탈아세틸화도와 평균분자량이 다른 키토산 3종류를 활성탄 표면에 첨착하는 방법과 그 특성에 관하여 연구하였다. 키토산 첨착활성탄은 주로 산 용액에 키토산을 용해시켜 활성탄을 침적한 후, 회전증발기에서 일정시간 교반하여 증발 건조하는 방법으로 제조하였다. 키토산을 용해하는 산 종류 및 농도, 첨착량, 교반조건의 변화에 따른 비표면적 변화, 표면상태 및 안정성을 검토하고, 키토산 첨착활성탄의 Cr(VI) 흡착특성을 조사하였다. 키토산 첨착활성탄의 제조에는 키토산을 초산용액에 용해하여 그 용액에 활성탄을 침적하고 실온에서 1시간 정도의 교반이 적절하였다. 분자량이 작은 키토산은 소량의 첨착으로도 비표면적을 크게 감소시켰고, 큰 분자량의 키토산은 10wt%까지 거의 일정하게 원래 활성탄의 비표면적을 유지하였다. 키토산은 활성탄 표면에 균일하게 물리적으로 첨착되어 있었고, 키토산 첨착활성탄은 약 pH 6 이상의 용액에서 안정하였다. Cr(VI)의 제거율은 활성탄이나 키토산 자체보다 크게 향상되었다. 이는 첨착된 키토산이 활성탄 자체의 흡착력을 향상시킨 것으로 생각되며, 약 5wt% 첨착량에서 키토산과 활성탄의 중금속 흡착기능이 효과적으로 나타남을 알았다.
The adsorption characteristics of mixed heavy metals (Cr(III), As(VI)) in aqueous solution were investigated using a sediment amendment composite. Sediment amendment composite was composed of clean sediment (40%), zeolite (20%), recycled aggregate (10%), steel slag (10%), oyster shell (10%), and cement (10%). The experimental results showed that the adsorption equilibrium was attained after 180 mins. Heavy metal adsorption was characterized using Freundlich and Langmuir equations. The equilibrium adsorption data for the sediment amendment composite better fitted with the Langmuir model than the Freundlich model. The maximum adsorption capacity of Cr(VI) (36.07 mg/g) was higher than As(III) (25.54 mg/g); and the adsorption efficiency of the Cr(VI) and As(III) ions solution decreased with decreasing pH from 2 to 10. The collective results suggested that the sediment amendment composite is a promising material for a reactive cap that controls the release of Cr(VI) and As(III) from contaminated sediments.
세포외 중합체(EPS)의 존재 유무에 따라 Pseudomonas aeruginosa가 용존 비소, 크롬, 우라늄의 흡착 및 산화상태의 변화에 미치는 영향을 회분식 실험을 통해 조사하였다. 배양한 미생물의 표면을 세척한 것과 세척하지 않은 것으로 구분하여 무영양 상태에서 1.1 mg/L의 As(V)와 Cr(VI), 0.5 mg/L의 U(VI)와 반응시키며 시간에 따라 각각의 총 용존 함량과 산화상태 변화를 측정하였다. As(V)의 경우 EPS 존재 여부와 관계없이 흡착은 발생하지 않았으나 EPS가 보존된 박테리아는 As(V)의 약 60%를 As(III)로 환원하였다. 표면을 세척하지 않은 박테리아는 총 용존 크롬의 45%를 제거하였으며 잔류된 용존 크롬의 64%를 Cr(III)로 환원하였다. 우라늄의 경우, 박테리아 표면을 세척하지 않았을 때 U(VI)의 약 80% 이상이 용액으로부터 제거되었다. 이러한 원소 환원은 박테리아가 분비한 EPS 자체의 환원 능력 또는 EPS로부터 보호받아 생육성이 보존된 박테리아의 해독성 환원에 의한 것으로 여겨진다. 이 연구 결과는 자연 환경에서 대부분 바이오필름 상태로 존재하는 미생물이 비소, 크롬, 우라늄의 산화상태 및 이동도 조절에 지대한 영향을 미칠 수도 있음을 의미한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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