The catalytic oxidation of volatile organic compounds (VOCs), which were benzene and toluene, was studied in the supercritical carbon dioxide($SC-CO_2$) media. In $SC-CO_2$ media, the deep oxidation conversion of VOCs was increased with the temperature and pressure. The deep oxidation conversion in SC -$CO_2$ media is better than that in air media at same pressure condition. This can be explained by the solubility of VOCs in $SC-CO_2$. The many intermediates produced by the partial oxidation of VOCs were detected from off-line samples. The intermediates were Identified as benzene, toluene, benzaldehyde, phenol, naphthalene, 1,1`-biphenyl, benzoic acid, 3-methylphenol, 1,1'-(1,2-ethanediyl)bis- benzene, 1,1'-(1,2-ethene- diyl)bis-benzene, anthracene, and so on. The amount of intermediates was decreased as the molar radio of oxygen to carbon dioxide was decreased. When the molar ratio of oxygen to carbon dioxide was 1 : 16, the deep conversion was kept constant. Thus, the catalytic oxidation process in $SC-CO_2$ media can be combined on-line with supercritical fluid extraction of environmental matrices and supercritical regeneration of used adsorbent. Thus, the nontoxic $SC-CO_2$ media process was suggested as the new VOCs control technology.
[$CO_2$] is a well-known greenhouse gas, which is the major source of global warming. Many researchers have studied to reduce $CO_2$ emission in combustion processes. The central method of low $CO_2$ emission is Oxygen/CxHy combustion. Theoretically Oxygen/CxHy combustion only produces $CO_2\;and\;H_2O$ and allows convenient recovery of $CO_2$. The combustion characteristics, flame stability, composition in the flame zone and temperature profile were studied experimentally for various compositions of oxidant by substituting $CO_2\;for\;N_2$ with the constant $O_2$ concentration. Results showed that flame became unstable due to the high heat capacity, low transport rate and strong radiation effect of $CO_2$ in comparison with those of $N_2$. The reaction zone was quenched and broadened, as the ratio of $CO_2\;to\;N_2$ was increased. The emission of NOx in flue gas decreased due to the decreased temperature of the reaction zone. As the conversion ratio of $CO_2\;to\;N_2$ was increased, the emission of CO and the higher temperature zone increased due to decrease of reaction rate by the a quenching effect.
본 연구는 1차원 반응기 모델을 이용한 수치 시뮬레이션을 통해 수소투과량, 수소선택도, 사용된 촉매의 양, 급송흐름에서의 $H_2O/CO$ 조성비 및 Ar sweep gas가 막반응기(membrane reactor)에서의 수성가스전이반응의 성능에 미치는 영향을 분석하였다. 막반응기에서 평형상태보다 향상된 수소수율을 얻기 위해선 적어도 100 이상의 수소선택도를 가져야 함이 관찰되었으며, 수소투과량이 계속 증가될 경우에는 수소수율의 증가폭이 점차 감소됨이 보였다. 낮은 수소투과량의 경우에는 촉매량이 증가할수록 초기엔 증가된 CO 전환율을 보이다가 점차 그 증가폭이 감소되었으며, 높은 수소투과량의 경우에는 촉매의 양과 무관하게 높은 CO 전환율이 관찰되었다. 급송흐름에서의 $H_2O/CO$ 조성비가 1.5 이상인 경우엔 수소투과량이 막반응기에서의 CO 전환율에 미치는 영향이 미미하였고, 막반응기에서 평형상태보다 향상된 CO 전환율을 얻기 위해선 적어도 $6.7{\times}10^{-6}mol\;s^{-1}$ 의 Ar 몰유속이 필요함이 밝혀졌다.
Carbon dioxide (CO2) is the most abundant component of greenhouse gases (GHGs) and directly creates environmental issues such as global warming and climate change. Carbon capture and storage have been proposed mainly to solve the problem of increasing CO2 concentration in the atmosphere; however, more emphasis has recently been placed on its use. Among the many methods of using CO2, one of the key environmentally friendly technologies involves biologically converting CO2 into other organic substances such as biofuels, chemicals, and biomass via various metabolic pathways. Although an efficient biocatalyst for industrial applications has not yet been developed, biological CO2 conversion is the needed direction. To this end, this review briefly summarizes seven known natural CO2 fixation pathways according to carbon number and describes recent studies in which natural CO2 assimilation systems have been applied to heterogeneous in vivo and in vitro systems. In addition, studies on the production of methanol through the reduction of CO2 are introduced. The importance of redox cofactors, which are often overlooked in the CO2 assimilation reaction by enzymes, is presented; methods for their recycling are proposed. Although more research is needed, biological CO2 conversion will play an important role in reducing GHG emissions and producing useful substances in terms of resource cycling.
The catalytic performance of silicon carbide supported nickel catalysts modified with or without second metal (Co, Cu and Zn) for the methanation of CO has been investigated in a fixed-bed reactor using a feed consisting of 25% CO and 75% $H_2$ without any diluent gas. It has been found that the introduction of Co species can clearly improve the catalytic activity of Ni/SiC catalyst, whereas the addition of Cu or Zn can result in a significant decrease in the catalytic activity. The characterizations by means of XRD, TEM, XPS, CO-TPD and $H_2$-TPR indicate that the addition of Co could decrease the particle size of active metal, increase active sites on the surface of methanation catalyst, improve the chemisorption of CO and enhance the reducibility of methanation catalysts. Additionally, the special interaction between Co species and Ni species is likely favorable for the dissociation of adsorbed CO on the surface of catalyst, and this may also contribute to the high activity of 5Co-Ni/SiC catalyst for CO methanation reaction. For 5Cu-Ni/SiC catalyst and 5Zn-Ni/SiC catalyst, Cu and Zn species could cover partial nickel particles and decrease the chemisorption amount of CO. These could be responsible for the low methanation activity. In addition, a 150h stability test under 2 MPa and $300^{\circ}C$ showed that 5Co-Ni/SiC catalyst was very stable for CO methanation reaction.
To enhance the performance of SEWGS system by holding the WGS catalyst in a SEWGS reactor using bed inserts, effect of bed insert geometry on CO conversion of WGS catalyst was measured and investigated. Small scale fluidized bed reactor was used as experimental apparatus and tablet shaped WGS catalyst and sand particle were used as bed materials. The cylinder type and the spring type bed inserts were used to hold the WGS catalysts. The CO conversion of WGS catalyst with the change of steam/CO ratio was determined based on the exit gas analysis. Moreover, gas flow direction was confirmed by bed pressure drop measurement for each case. The measured CO conversion using the bed inserts showed high value comparable to previous results even though at low catalyst content. Most of input gas flowed through the bed center side when we charged tablet type catalyst into the cylinder type bed insert and this can cause low $CO_2$ capture efficiency because the possibility of contact between input gas and $CO_2$ absorbent is low in this case. However, the spring type bed insert showed good reactivity and good distribution of gas, and therefore, the spring type bed insert was selected as the best bed insert for SEWGS process.
Systematic research has been conducted by KAERI to develop a supercritical carbon dioxide Brayton cycle energy conversion system coupled with a sodium cooled fast reactor. For the development of the supercritical $CO_2$ Brayton cycle ECS, KAERI researched four major fields, separately. For the system development, computer codes were developed to design and analyze the supercritical $CO_2$ Brayton cycle ECS coupled with the KALIMER-600. Computer codes were developed to design and analyze the performance of the major components such as the turbomachinery and the high compactness PCHE heat exchanger. Three dimensional flow analysis was conducted to evaluate their performance. A new configuration for a PCHE heat exchanger was developed by using flow analysis, which showed a very small pressure loss compared with a previous PCHE while maintaining its heat transfer rate. Transient characteristics for the supercritical $CO_2$ Brayton cycle coupled with KALIMER-600 were also analyzed using the developed computer codes. A Na-$CO_2$ pressure boundary failure accident was analyzed with a computer code that included a developed model for the Na-$CO_2$ chemical reaction phenomena. The MMS-LMR code was developed to analyze the system transient and control logic. On the basis of the code, the system behavior was analyzed when a turbine load was changed. This paper contains the current research overview of the supercritical $CO_2$ Brayton cycle coupled to the KALIMER-600 as an alternative energy conversion system.
본 연구에서는 차대동력계 시험에서 수집한 자동차 배출가스자료를 엔진동력계에서 측정되는 동력계 단위로 변환하는 방법을 제안하였다. 엔진동력계 시험은 소요시간이 길고 비용이 높아 적용이 제한적일 경우 간편한 방법인 차대동력계 시험이 선호될 수 있다. 환산 방법은 거리기준 배출가스 자료에 모드 엔진효율을 고려하여 동력단위로 환산하는 방법이며 CO2 성분에 대해서 적용한 결과 환산 결과와 측정 결과 사이에 우수한 상관성을 확인하였다. 이 방법을 해외자료에 적용할 경우 CO2 배출성능에 대해 0.1% 이내로 일치함을 보였으나 CO, NOx 및 THC 와 같은 미량 배출성분 들은 같은 환산방법을 적용하기에는 상관성이 다소 떨어지며 추가적인 고려가 필요함을 보였다.
온실가스로 인한 지구 온난화는 전 세계적인 주요 문제로 인식되고 있으며, 많은 나라들은 $CO_2$ 배출 감축을 위한 많은 노력을 하고 있다. 연소 후, 연소 전, 순산소 연소의 다양한 $CO_2$ 포집 기술들이 개발되고 있으며, 그 중 본 연구에서는 연소 전 $CO_2$ 포집 기술로서 수성가스전환반응기와 기체분리막의 융합 시스템을 고찰하였다. CO 전환율을 높이기 위해 고온 수성가스반응과 저온 수성가스반응이 결합된 2단 WGS 반응기를 사용하였고, 비다공성 Pd/Cu 분리막을 이용하여 수소를 선택적으로 분리하여 $CO_2$를 농축하였다. 연소 전 $CO_2$ 포집에서의 활용을 고려하여 65% CO, 30 % $H_2$, 5% $CO_2$의 기체 혼합물에 대한 하이브리드 시스템의 성능을 CO 전환율과 수소 분리의 측면에서 평가하였다. 공급기체유량 1000ml/min에서 수성가스 전환반응의 운전조건으로 온도는 $200-400^{\circ}C$, 압력은 0-20bar, S/C 비는 2.5-5의 영역에서 성능을 평가하였다. 2단 수성가스전환반응기에서 CO의 전환율은 최고 99.5%이었으며, Pd/Cu 분리막을 통하여 $CO_2$를 83%로 농축시켰다.
일메나이트의 선택염화를 통해 제조한 합성루타일을 유동층에서 CO와 Cl2 혼합가스를 이용하여 염화시켜 TiO2의 염화반응 속도에 미치는 반응 온도, 시간, CO가스와 Cl2가스의 분압 비($p_{Cl_2}/p_{CO}$)의 영향에 대하여 조사하였다. $p_{Cl_2}/p_{CO}$가 높을 때 TiCl4의 전환율은 감소하였으며, 화학양론 계산결과와 실험결과를 비교하였을 때 Cl2가스 보다 CO가스의 분압이 더 큰 영향을 미친 것으로 판단되었다. 따라서 실험 결과를 입자의 기공을 고려한 모델에 대입하였을 때 합성 루타일의 염화반응은 화학반응율속으로 결정되었고, 활성화에너지는 53.77 kJ/mol로 계산되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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