전지 성능을 저하시키지 않고 연료극 및 공기극의 귀금속 촉매량을 줄이기 위하여 다층막 전극을 이용한 직접메탄을 연료전지의 성능특성을 조사하였다. 다층막 전극 즉, 연료극과 공기극에 사용된 촉매사용량과 나피온 막의 종류를 변화시키며 최종성능을 측정하였다 본 실험에서 사용된 촉매량은 연료극이 $3-4mg/cm^2$ 공기극이 $1-2mg/cm^2$이다. 본 실험에서는 나피온 115를 사용한 MEA3의 $90^{\circ}C$, 2기압에서 측정 결과 최대 전력밀도인 $230mW/cm^2$를 나타내었다. 이 결과는 현재 시판되고 있는 상용전극과 거의 같은 수준의 성능을 보여주고 있는 반면, 금속 촉매의 양은 기존의 상용전극과 비교하여 약 $50\%$ 정도 감소된 것이다.
화석연료를 기반으로 하는 내연기관의 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 디젤엔진은 $CO_2$ 배출량이 적고 강력한 파워와 연료의 경제성을 가지고 있으며, 상용차뿐만 아니라 승용차에서도 시장의 수요가 증가하고 있다. 디젤 연료 특성으로 인하여 질소산화물은 국부적인 고온연소 영역에서 생성되며, 입자상물질은 확산연소 영역에서 생성이 된다. LNT와 urea-SCR 촉매는 디젤엔진에서 NOx를 저감시키기 위한 후처리장치로 개발되어져왔다. 이 연구는 가혹해지고 있는 배기가스 규제 대응을 위해 소형과 중 대형 디젤기관에 많이 사용되고 있는 Cu SCR 촉매의 NOx 저감 성능 향상을 목적으로 한다. $5Cu-2ZrO_2$/Zeolyst(Si/Al=13.7)SCR 촉매는 $5Cu-2ZrO_2$/93Zeolite(Si/Al=2.9) 촉매에 비해 촉매온도 $300^{\circ}C$ 이상에서 약 5-50% 수준으로 de-NOx 성능이 높았다. Zeolite는 zeolyst에 비해 금속의 분산도가 낮고 평균 입경이 커짐에 따라 촉매의 반응속도가 저하되었다. 10wt% Cu가 담지된 $10Cu-2ZrO_2$/88Zeolyst 촉매는 $200^{\circ}C$에서 40%, $350^{\circ}C$에서 약 65%로 NOx 정화성능이 가장 높았고, Cu의 이온이 제올라이트의 결정화합물인 Al과의 이온교환율이 증가함에 따라 다른 촉매에 비해 20-40% de-NOx 성능이 향상되었다.
The non-noble 1D nanofibers(NFs) prepared by electrospinning and calcination method were used as oxygen evolution reaction (OER) electrocatalyst for water electrolysis. The electrospinning process and rate of solution composition was optimized to prepare uniform and non-beaded PVP polymer electrospun NFs. The diameter and morphology of PVP NFs changed in accordance with the viscosity and ion conductivity. The clean metal precursor contained electrospun fibers were synthesized via the optimized electrospinning process and solution composition. The calcined $CuCo_2O_4$ NFs catalyst showed higher activity and long-term cycle stability for OER compared with other $Co_3O_4$, $NiCo_2O$ NF catalysts. Furthermore, the $CuCo_2O_4$ NFs maintained the OER activity during long-term cycle test compared with commercial $CuCo_2O_4$ nanoparticle catalyst due to unique physicochemical and electrochemical properties by1D nanostructure.
Lanthanum-based transition metal cations containing perovskites have emerged as potential catalysts for the intermediate-temperature (600-800℃) oxygen reduction reaction (ORR). Here, we report a facile acetylacetone-assisted combustion route for the synthesis of nanostructured La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ (LSCF6428) cathodes for intermediate-temperature solid-oxide fuel cells (IT-SOFCs). The as-prepared powder was analyzed by thermogravimetry analysis-differential scanning calorimetry. The powder calcined at 800℃ was characterized by X-ray diffraction, scanning electrode microscopy, energy dispersive X-ray spectroscopy, and Brunauer-Emmett-Teller surface area measurements. It was found that the porosity of the air electrode significantly increased by utilizing the nanostructured LSCF6428 instead of commercial powder. The performance of a single cell fabricated with the nanostructured LSCF6428 cathode increased by 112%, from 0.4 to 0.85 W cm-2, at 700℃. Electrochemical impedance spectroscopy showed a considerable reduction in the area-specific resistance and activation energy from 133.5 to 61.5 kJ/mol, resulting in enhanced electrocatalytic activity toward ORR and overall cell performance.
본 연구에서는 가연성 폐기물에서 발생되는 합성가스 내 $CH_4$를 나노기공성 촉매를 사용하여 $H_2$로 전환하고자 하였다. 이때 사용된 나노기공성 촉매는 $Ni/Al_2O_3$ 촉매를 one-pot 방법으로 제조하여 사용하였다. 촉매의 분석 결과, 삼차원으로 연결된 스폰지 모양을 갖는 입자가 형성되었으며, 구형의 상용 촉매보다 넓은 표면적과 작은 입자크기, 균일한 기공 크기의 특성을 지닌 나노기공성 촉매가 제조된 것을 확인할 수 있었다. $CH_4$ 개질반응에 사용된 $Ni/Al_2O_3$ 촉매의 Ni 최적 담지량은 16 wt%였으며 $750^{\circ}C$에서 $CH_4$ 전환율 91%, $CO_2$ 전환율 92%로 가장 높은 전환율을 나타냈다. 또한, 상용 알루미나를 사용하여 제조한 촉매와의 성능 비교 결과 자체 제조한 촉매가 약 20% 향상된 전환율을 나타냈다.
본 연구는 수은연속측정시스템의 가장 중요한 구성 요소의 하나인 산화수은을 원소수은으로 환원시킬 수 있는 건식 환원촉매시스템 개발을 목적으로 수행되었다. 산화-환원 표준전위를 기준으로 산화수은의 원소수은으로의 환원반응을 자발적으로 일으킬 수 있는 촉매 대상물질로 Fe, Cu, Ni 및 Co 4종류의 전이금속이 선택되었다. 이들 전이금속 촉매들은 산소가 없는 반응가스 조성에서 산화수은의 원소수은으로의 환원반응에 대해 높은 활성을 보였다. 그러나 산소가 존재하는 경우 환원 활성이 크게 감소하는데 이는 산소에 의해 해당 전이금속이 산화수은 환원 활성이 낮은 전이금속산화물로 변환되기 때문이다. 반응가스에 산소가 존재하여도 수소를 공급하면 산화수은 환원 활성이 크게 증가되는데 이는 산화수은의 환원반응이 진행되는 고온에서 산소와 수소 사이의 연소반응에 의해 산소가 소모되기 때문으로 확인되었다. Fe를 환원촉매로 하고 배기가스에 수소를 공급하는 산화수은 환원촉매시스템은 $SnCl_2$ 수용액을 사용하는 습식화학 환원기술에 필적할 수준의 활성을 나타내기 때문에 상업적으로 적용 가능한 산화수은 환원시스템으로 기대된다.
2000년대에 접어들면서 선택적 촉매 환원(SCR) 촉매에 대한 광범위한 수요가 점차 증가하고 있다. SCR 촉매는 환경보호를 위해 질소산화물(NOx)의 배출 방지에 사용 된다. 일반적으로 SCR 촉매의 주성분은 TiO2(70~80 %), WO3(7~10 %), V2O5(~1 %) 등으로 구성되어있다. SCR 폐촉매는 대개 매립되어 폐기 되는데, 분해도가 극히 낮아 매립지에 영구적으로 남아있게 된다는 문제점을 가지고 있다. 따라서 환경을 보호하고 페촉매에 함유되어 있는 유가금속의 회수를 위하여 새로운 첨단기술의 개발이 필요하다. 이러한 SCR 폐촉매의 처리를 위해 침출 및 액-액 추출과 같은 습식제련법이 설계되고 개발되었다. 첫 번째 단계에서 SCR 폐촉매로부터 바나듐과 텅스텐을 선택적으로 침출한 후, 액-액 추출 공정에 의해 처리되었다. 바나듐과 텅스텐의 선택적 추출을 위해 D2EHPA, PC 88A, TBP, Cyanex 272, Aliquat 336과 같은 다양한 상용 용매추출제를 이용한 실험을 수행하였다. 바나듐과 텅스텐의 추출 및 분리를 위해 세정(scrubbing) 및 탈거(stripping) 연구가 수행되고 최적화 되었다. 3상의 생성을 억제하기 위해 iso-decanol 시약을 사용하여 최적화 하였다.
$CrCl_{3}$를 $NH_{3}$와 반응시켜 약 $850^{\circ}C$에서 표면적이 높은 단일 상 CrN 촉매를 합성하였다. 열질량분석을 통해 고체상 화학변이가 발생하는 온도를 파악하였고 물질의 상을 XRD로 분석하였다. 합성물질의 표면적, 결정크기 등을 분석하였고 합성변수의 영향을 확인하였다. 합성된 질화물의 표면적은 $12{\sim}47m^2/g$이었다. 공간속도는 표면적 증가에 약하게나마 영향을 미쳤는데 반응중간생성물의 빠른 제거가 표면적을 높이는데 기여하는 것으로 파악되었다. 승온환원반응 분석 결과 CrN은 비활성화(passivation)시 거의 산화되지 않아 수소분위기에서의 환원이 거의 일어나지 않았으며 약 $700^{\circ}C$와 $950^{\circ}C$ 부근에서 결정격자 중의 질소가 $N_{2}$로 분해되었다. 공기분위기에서 10 K/min의 속도로 가열하면 $300^{\circ}C$ 이후의 온도에서 산화가 진행되어 $800^{\circ}C$ 부근에서 $Cr_{2}O_{3}$ 상이 형성되기 시작하였으며 $900^{\circ}C$에서도 완전히 산화되지 않았다. 부탄과 피리딘을 이용한 활성실험 결과 CrN 촉매는 탈수소반응에 선택적으로 높은 활성을 가졌으며 수첨탈질이나 수소분해반응 활성은 거의 없었다. 부탄의 탈수소반응에서 부피반응속도는 상용 촉매인 $Pt-Sn/Al_{2}O_{3}$보다 우수하였다.
본 연구에서는 plate-type의 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ SCR 촉매의 열적 비활성화 특성을 고찰하였다. 이를 위하여 plate type의 촉매를 $500{\sim}800^{\circ}C$의 온도에서 3 h 동안 열처리하였다. 촉매의 특성 변화를 고찰하기 위하여 XRD, $N_2$ adsorption-desorption에 의한 비표면적과 기공특성, SEM-EDS 등을 측정하였으며, 열처리 온도에 따른 NOx 전환율을 측정하였다. NOx 전환율은 열처리 온도가 증가함에 따라 감소하였는데 $700^{\circ}C$ 이상인 경우에 크게 감소하였다. 이는 $TiO_2$의 결정상이 anatase에서 rutile로 변하고, $TiO_2$의 입성장 및 $CaWO_4$와 같은 결정상이 생성되어 촉매의 비표면적과 기공부피가 감소하였기 때문이다. 또한 $700^{\circ}C$ 이상의 온도에서는 촉매 활성물질인 $V_2O_5$가 승화/기화되었으며, 촉매의 담지체로 사용되는 금속 지지체는 Cr 탄화물 형성에 따른 입계 부식과 산화가 발생하는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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