Due to global economic growth, there is an increasing need for energy. Fossil fuels will continue to dominate the world energy supplies in the 21st century and coal will play a significant role. Since coal is one of the most important fossil fuels in the world, coal gasification technology appears to be an inevitable choice for power and chemicals production and has a leading place in Clean Coal Technology (CCT). The most eminent environmental advantage of coal gasification lies in its inherent reaction features that produce negligible sulfur and nitrogen oxides, as well as other pollutants in a reducing atmosphere. The gasifier was operated for a throughput of 1.0 ton & 10.0ton coal per day at pressures of 1~20Bar. Gasification was conducted in a temperature range of $1,100{\sim}1,450^{\circ}C$.
Various coals from many countries around the world have been used for pulverized coal boiler in power plants in Korea. In this study, the gasification reactivities of various coal chars with $CO_2$ were investigated. Carbon conversion was measured using a real time gas analyzer with NDIR CO/$CO_2$ sensor. In a lab scale furnace, each coal sample was devolatilized at $950^{\circ}C$ in nitrogen atmosphere and became coal char and then further heated up to reach to a desired temperature. Each char was then gasified with $CO_2$ under isothermal conditions. The reactivities of coal chars were investigated at different temperatures. The shrinking core model (SCM) and volume reaction model(VRM) were used to interpret the experiment data. It was found that the SCM and VRM could describe well the experimental results within the carbon conversion of 0-0.98. The gasification rates for various coals were very different. The gasification rate for any coal increased as the volatile matter content increased.
본 촉매가스화 실험에서 촉매로서 가치가 있는 천연광물과 순수촉매를 사용하여 저급석탄의 $CO_2$분위기하 활성화 에너지 및 생성된 합성가스의 성분을 분석하였다. 먼저 공업 분석과 원소 분석을 통해 6가지 저급석탄의 회분과 황 함유량을 측정하였다. 그 후 Thermogravimetric Analyzer (TGA)를 통해 저급석탄 열분해반응 특성을 고려하여 실험에 가장 적합한 저급석탄을 선정하였다. 선정된 삼화 저급석탄은 촉매와 섞어 $CO_2$분위기하 TGA실험을 진행하였으며, 결과를 토대로 Kissinger 방법을 이용한 활성화 에너지를 구하였다. 또한 shrinking core model을 이용해 활성화 에너지를 구하여 Kissinger 방법과 비교하였다. 그리고 반응기에서 이산화탄소 분위기하 생성된 합성가스는 Gas Chromatography (GC)를 이용하여 분석하였다. 가스를 분석한 결과 수소의 생성량은 $K_2CO_3$를 촉매로 사용하였을 경우 가장 크게 나타났으며, 앞서 구한 활성화 에너지 결과와 일치하는 경향을 나타내었다.
휘발분 21~57 wt%를 포함하는 17종의 다양한 등급의 석탄에 대하여 $CO_2$ 가스화 반응을 수행하였다. TGA를 이용하여 $CO_2$ 가스화 반응을 실시한 후 열분해 조건($N_2$)에서의 거동과 비교하였다. $N_2$ 분위기에서 온도 증가에 따른 무게 감량은 석탄 내 휘발분 함량에 비례하였고, $CO_2$가스화 반응성도 휘발분 증가에 따라 증가하였으나 열분해 대비 분산된 모습을 보였다. 석탄 내 산소 기능기들은 상대적으로 반응성이 크며, 이에 따라 O/C 비율의 증가는 $CO_2$ 가스화 반응성의 증가로 나타났다. 하지만 H/C 비율 및 가스화 반응의 촉매 역할을 담당할 수 있는 회분의 함량은 $CO_2$ 반응성과 유의할만한 상관관계를 나타내지 않았다. 이러한 반응 특징은 수증기 가스화 반응과 유사하였으며 고정층 반응기에서 얻어진 $CO_2$ 가스화 결과와 일치하였다.
열중량분석기를 이용하여 이산화탄소 분위기에서 알칼리계 염류가 에코(Eco)탄의 가스화 반응에 미치는 영향을 알아보았다. $750{\sim}900^{\circ}C$에서 탄산칼륨, 탄산나트륨, 탄산칼슘, 백운석(Dolomite) 7 wt%의 알칼리염을 첨가한 것과 원탄을 이용하여 실험을 진행하였다. $850^{\circ}C$에서의 가스화 결과, 이산화탄소의 농도가 증가할수록 반응속도가 증가하는 경향을 관찰하였다. 그러나 70% 이상의 농도에서는 반응속도의 증가량이 크게 증가하지 않음을 관찰하였다. 가스화 반응속도는 7 wt% 탄산나트륨 > 7 wt% 탄산칼륨 > 원탄> 7 wt% 백운석 > 7 wt% 탄산칼슘 순으로 나타났다. $700^{\circ}C$, $800^{\circ}C$, $850^{\circ}C$ 그리고 $900^{\circ}C$의 등온, 상압조건에서 가스화 실험 결과, 온도가 증가할수록 반응속도가 증가함을 관찰하였다. 차(char)-이산화탄소 가스화 반응의 기-고체 모델은 volumetric reaction model (VRM)이 탄소 전환율 거동을 가장 잘 묘사했다. 이를 이용하여 얻은 탄산나트륨의 활성화 에너지는 83 kJ/mol로 가장 낮게 얻어졌다.
Steam gasification of low rank coals is possible at relatively low temperature and low pressure, and thus shows higher efficiency compared to high rank coals. In this study, the gasification reactivity of four different Indonesian low rank coals (Samhwa, Eco, Roto, Kideco-L) was evaluated in $T=700-800^{\circ}C$. The low rank coals containing $53.8{\pm}3.4$ wt% volatile matter in proximate analysis and $71.6{\pm}1.2$ wt% carbon in ultimate analysis showed comparable gasification reactivity. In addition, $K_2CO_3$ catalyst rapidly accelerated the reaction rate at $700^{\circ}C$, and all of the coals were converted over 90% within 1 hour. The XRD analysis showed no significant difference in carbonization between the coals, and the FT-IR spectrum showed similar functional groups except for differences due to moisture and minerals. TGA results in pyrolysis ($N_2$) and $CO_2$ gasification atmosphere showed very similar behavior up to $800^{\circ}C$ regardless of the coal species, which is consistent with the steam gasification results. This confirms that the indirect evaluation of the reactivity can be made by the above instrumental analyses.
본 연구는 인도네시아 아역청탄인 키데코(Kideco)탄의 촤(char)-이산화탄소 촉매가스화 kinetic분석을 열중량분석기(thermogravimetric analysis, TGA)를 이용하여 수행하였다. 촉매는 탄산칼륨 및 탄산나트륨을 선정하였으며, 석탄과 촉매의 물리적 혼합을 통하여 촤를 제조하였다. 촤-이산화탄소 촉매가스화반응은 탄산나트륨 7 wt%, 850 ℃에서 이산화탄소 농도가 60 vol%일 때 가장 빠른 탄소전환율을 보여주었다. 750~900 ℃ 등온조건에서 촤-이산화탄소 촉매가스화 반응결과, 온도가 증가할수록 탄소전환율 속도가 빨라졌으며, 기-고체 반응모델 shrinking core model (SCM), random pore model (RPM), volumetric reaction model (VRM) 및 modified volumetric reaction model (MVRM)을 실험결과에 적용하였을 때, MVRM이 키데코탄의 가스화반응 거동을 잘 예측하였다. 또한 Arrhenius plot을 통한 활성화에너지는 탄산나트륨을 첨가한 촤가 탄산 칼륨을 첨가한 촤보다 더 우수한 촉매 활성을 보여주었다.
본 연구에서는 인도네시아 저등급 석탄인 Kideco탄을 이용하여 질소 분위기 하에 등온상태에서 촤(char)를 생성한 후 반응가스(스팀,이산화탄소)를 주입하여 합성가스를 생성하는 가스화를 진행하였다. 온도가 반응속도에 미치는 영향을 알아보기 위해 $850^{\circ}C$ 이하의 운전온도(700, 750, 800, $850^{\circ}C$)에서 반응을 진행하였다. 촉매가 미치는 영향을 알아보기 위해 알카리계 촉매인 탄산칼륨과 금속촉매인 니켈을 이용하였으며 두가지 촉매의 혼합비율(1:9, 3:7, 5:5, 7:3, 9:1)을 다르게 하여 연구를 수행하였다. 탄산칼륨은 물리적 혼합을 통해 니켈은 이온교환법을 통해 준비하였다. 기-고체 반응 특성을 알아보기 위해 열중량분석기와 가스크로마토그래피를 통해 얻은 실험결과를 shrinking core model (SCM), volumetric reaction model (VRM), random pore model (RPM) and modified volumetric reaction model (MVRM)에 적용하여 비교하였다.
Theoretical predictions for thermodynamically stable phases which formed when alkali(sodium and potassium) vapors reacted with alumina-chromia refractories under coal gasifying atmosphere were confirmed experimentally using a laboratory-scale coal gasifying reaction system and a commercial alumina-chromia refractory using SEM, XRD, and EDAX. Alkali concentration profiles in the refractory as a function of time were also determined. The results showed that the compounds that formed were $X_2O{\cdot}Al_2O_3, X_2O{\cdot}Cr_2O_3, X_2O{\cdot}5Al_2O_3, X_2O{\cdot}7Al_2O_3, X_2O{\cdot}11Al_2O_3(X=Na^+ \;or\; K^+)$, depending upon the alkali concentration and time of exposure at high temperatures. The presence of sulfur in gasifying atmospheres did not appear to affect the alkali reaction produces. Alkali pentration into the alumina-chromia refractory was deep and the formation of the $Na_2O{\cdot}Al_2O_3/K_2O{\cdot}Al_2O_3$ compunds resulted in the serious deformation of the refractory due to the large volume expansion at the reaction surface. The hot face of the alumina-chromia refractory in service under an alkali environment is prone to failure by alkali attack.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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