본 연구는 인도네시아 아역청탄인 키데코(Kideco)탄의 촤(char)-이산화탄소 촉매가스화 kinetic분석을 열중량분석기(thermogravimetric analysis, TGA)를 이용하여 수행하였다. 촉매는 탄산칼륨 및 탄산나트륨을 선정하였으며, 석탄과 촉매의 물리적 혼합을 통하여 촤를 제조하였다. 촤-이산화탄소 촉매가스화반응은 탄산나트륨 7 wt%, 850 ℃에서 이산화탄소 농도가 60 vol%일 때 가장 빠른 탄소전환율을 보여주었다. 750~900 ℃ 등온조건에서 촤-이산화탄소 촉매가스화 반응결과, 온도가 증가할수록 탄소전환율 속도가 빨라졌으며, 기-고체 반응모델 shrinking core model (SCM), random pore model (RPM), volumetric reaction model (VRM) 및 modified volumetric reaction model (MVRM)을 실험결과에 적용하였을 때, MVRM이 키데코탄의 가스화반응 거동을 잘 예측하였다. 또한 Arrhenius plot을 통한 활성화에너지는 탄산나트륨을 첨가한 촤가 탄산 칼륨을 첨가한 촤보다 더 우수한 촉매 활성을 보여주었다.
Integrated Coal Gasification Combined Cycle (IGCC) power plants have been developed to reduce carbon dioxide emissions and to increase the efficiency of electricity generation. A devolatilization process of entrained coal gasification is predicted by CPD model which could describe the devolatilization behavior of rapidly heated coal based on the chemical structure of the coal. This paper is intended to compare the mass release behavior of char, tar and gas(CO, $CO_2,\;H_2O,\;CH_4$) for three different coals. The influence of coal structure on gas evolution is examined over the pressure range of 10${\sim}$30atm.
Steam gasification of low rank coals is possible at relatively low temperature and low pressure, and thus shows higher efficiency compared to high rank coals. In this study, the gasification reactivity of four different Indonesian low rank coals (Samhwa, Eco, Roto, Kideco-L) was evaluated in $T=700-800^{\circ}C$. The low rank coals containing $53.8{\pm}3.4$ wt% volatile matter in proximate analysis and $71.6{\pm}1.2$ wt% carbon in ultimate analysis showed comparable gasification reactivity. In addition, $K_2CO_3$ catalyst rapidly accelerated the reaction rate at $700^{\circ}C$, and all of the coals were converted over 90% within 1 hour. The XRD analysis showed no significant difference in carbonization between the coals, and the FT-IR spectrum showed similar functional groups except for differences due to moisture and minerals. TGA results in pyrolysis ($N_2$) and $CO_2$ gasification atmosphere showed very similar behavior up to $800^{\circ}C$ regardless of the coal species, which is consistent with the steam gasification results. This confirms that the indirect evaluation of the reactivity can be made by the above instrumental analyses.
예로부터 중요한 에너지원인 석탄은 화석연료 중 가장 풍부하며 세계 각지에 골고루 분포되어 있다. 저급연료인 석탄을 보다 효율적으로 활용하기 위하여서 직접 연소에 의한 에너지 획득뿐 아니라 열분해 및 가스화를 통한 청정 고부가 가치의 연료로 전환기술이 개발되고 있다. 석탄 가스화를 통하여 생성된 합성가스는 전기 생산 및 화학물질의 합성 등 여러 가지 방법으로 활용이 가능하며, 공해물질 발생저감 및 에너지 이용효율 증가를 위하여 석탄 가스화 기술이 계속적으로 발전되고 있다. 석탄의 가스화는 steam, 공기, 질소 등을 agent로 이용하게 되는데, 주로 steam이 gasification agent로 이용되고 있으며, 이 때 생성가스의 특성은 가스화기의 온도, 압력 그리고 steam/carbon 비에 의해서 결정되게 된다. 본 연구에서는 초고온의 steam을 이용하여 석탄의 가스화를 수행하고 steam/carbon 비에 따라 생성된 $H_2$, $CH_4$, Co 그리고 $CO_2$ 등의 가스특성 및 tar, ammonia, cyan과 같은 부산물의 생성에 대하여 연구를 수행하였다.
In this study, the model biomass was used for hydrogen production by supercritical water gasification (SCWG). Model biomasses were glycerol, glycine, lignin and cellulose. The feed concentration was set to 1 wt%. Experiments were conducted in a reactor at $440^{\circ}C$ and above 26.3 MPa for 30 min. The effects of catalysts such as alkali metal salt ($K_2CO_3$ and $Na_2CO_3$) and transition metal salts ($Ni(NO_3)_2$, $Fe(NO_3)_3$ and $Mn(NO_3)_2$) on the gasification were systematically investigated. No tar or coke was observed in all experiments. The results showed that the gasification efficiency increased with various catalysts. For the cellulose and glycerol, all catalysts were effective for the promoted $H_2$ production compared with no catalyst. The significant decrease of $H_2$ production compared with no catalyst was observed with $Na_2CO_3$ and $Fe(NO_3)_3$ for glycine and lignin. respectively. The highest H2 production, 1.24 mmol was obtained for glycerol-SCWG with $Mn(NO_3)_2$. Conclusively, the addition of $Mn(NO_3)_2$ enhanced all model biomass gasification efficiency and increased the hydrogen production promoting the supercritical water reaction.
This experimental study was performed to obtain thermal energy from the combustion of synthetic gas, produced by the pyrolysis of insulating oil containing polychlorinated biphenyls (PCBs) in a high temperature and high pressure reactor. The average synthetic gas generated was $59.67Am^3/hr$ via the steady state gasification of insulating oil waste (20 kg/hr) with average concentrations (standard deviation) of $CO_2$, CO, and $H_2$ in the synthetic gas of $38.63{\pm}3.11%$, $35.18{\pm}1.93%$, and $28.42{\pm}1.68%$, respectively. The concentrations of the PCBs in the transformer insulating oil and synthetic gas after its gasification, and the concentrations of the dioxins that could be produced from the incomplete degradation of PCBs were measured. It was revealed that the PCBs in the insulating oil were composed of the series from tetrachlorobiphenyl to octachlorobiphenyl. However, only the #49, #44, #52, and #47/75/48 congeners were detected from the synthetic gas after gasification of the insulating oil and in the flue gas from the combustor. In conclusion, the experimental conditions suggested in this study were very useful for the appropriate treatment of insulating oil containing PCBs. Also, fuel gas containing CO and $H_2$ can be obtained from the pyrolysis of insulating oil containing PCBs.
This study is aimed to investigate changes of combustion characteristics and heat efficiency when syngas from gasification process using low-rank fuel such as waste and/or biomass is applied partially to an industrial boiler. An experimental study on syngas co-combustion was performed in a 0.7 MW (1 ton steam/hr) water tube boiler using heavy oil as a main fuel. Three kinds of syngas were used as an alternative fuel: mixture gas of pure carbon monoxide and hydrogen, syngas of low calorific value generated from an air-blown gasification process, and syngas of high calorific value produced from an oxygen-blown gasification process. Effects of co-combustion ratio (0~20%) for each syngas on flue gas composition were investigated through syngas injection through the nozzles installed in the side wall of the boiler and measuring $O_2$, $CO_2$, CO and NOx concentrations in the flue gas. When syngas co-combustion was applied, injected syngas was observed to be burned completely and NOx concentration was decreased because nitrogen-containing-heavy oil was partially replaced by the syngas. However, heat efficiency of the boiler was observed to be decreased due to inert compounds in the syngas and the more significant decrease was found when syngas of lower calorific value was used. However, the decrease of the efficiency was under 10% of the heat replacement by syngas.
본 연구에서는 상용모사기를 이용하여 분할유동층 가스화기에서 로토석탄의 가스화 특성 모사를 수행하였다. 분할 유동층 가스화기는 가스화영역에서 일어나는 연소반응과 가스화반응(발열반응과 흡열반응)을 각각 다른 영역에서 일어날 수 있도록 반응기 내부를 분할한 가스화기이다. 분할유동층 가스화기의 주요 개념은 가스화에 요구되는 열을 연소영역에서 생성된 열을 이용하여 공급하는 것으로 가스화기 내부에서의 부분 연소를 억제하고, 격벽을 통한 열전달과 열매체의 이동을 통해 공급하는 것이다. 분할유동층 가스화기 모델은 열분해, 촤 가스화, 타르/오일 가스화, 촤 연소반응으로 4개의 영역을 가지도록 구현하였다. 열분해의 경우, 대상 석탄을 반응온도, 반응가스, 석탄주입량을 변화시켜 실험을 수행하여 실험데이터로부터 correlation 모델을 작성하였다. 가스화는 Gibbs free energy를 최소화하는 모델을 이용하고 촤 연소영역은 combustion 모델을 이용하였다. 분할유동층 가스화기 모사결과를 비교하기 위해 우선 단일영역 가스화기 모사를 수행하였다. 단일영역 가스화기의 경우 석탄열분해 반응기와 석탄가스화 반응기 두 개로 구성되며 반응모델은 분할유동층 가스화기와 일치한다. 분할유동층 가스화기 모사 결과, 냉가스효율은 84.4%로 단일영역 가스화기와 유사한 결과를 얻었으며 합성가스의 조성은 $H_2$와 $CH_4$이 다소 증가하고 CO와 $CO_2$가 다소 감소한 것을 확인하였다. 모델 검증을 위해 10건의 단일영역 가스화 실험에 대하여 모사를 수행하였다. 모사를 통해 얻어진 합성가스의 조성은 CO, $CO_2$, $CH_4$의 경우 실험결과와 모사결과가 거의 일치하는 반면 $H_2$의 경우 모사결과가 실험값과 비교하여 다소 높은 값을 갖는 것을 확인하였으나 경향은 실험값과 유사함을 확인하였다. 탄소전환율의 경우, 모델결과가 실험값과 비교하여 높은 전환율을 보이는 것을 알 수 있으며 이는 모사에 사용된 가스화 모델이 평형반응기로 반응기에서의 체류시간과 접촉시간이 실제 실험과 차이가 있기 때문으로 파악된다.
석탄 열분해 공정은 석탄의 종류와 산지에 따른 변화가 커서 반응특성을 석탄의 모든 종류에 일반화시키기는 어려우며, 열분해, 가스화 및 연소현상이 동시에 발생하므로 석탄의 종류에 따라 운전조건을 변화시켜 실험장치로부터 최적의 반응 조건을 찾는 것이 중요하다. 본 연구에서는 키데코탄을 대상으로 압력 $2kg_{f}/cm^{2}$ 온도 $735{\sim}831^{\circ}C$의 가압유동층 반응기에서 가스화 반응을 수행하였으며 스팀공급량, 석탄공급량, 공기공급량 등 실험 변수에 따른 가스화 반응의 변화를 관찰하였다. 또한 여러 실험변수들의 변화에 따른 생성가스 성분의 변화를 정량적으로 분석하고, 생성가스 중 $H_{2}$와 CO의 농도를 기준으로 최적의 반응 조건을 결정하였다. 본 실험에서의 최적의 반응 조건은 공기/석탄 비 4.45, 스팀/석탄 비 0.21이었다. 가스화 반응보다 연소반응이 활발하게 일어나면 반응온도가 급격히 증가하므로 안정적인 가스화를 위하여 석탄과 스팀의 주입속도 조절이 매우 중요하였다. 연속운전을 위한 안정적인 운전조건에서 생산되는 발생가스의 CO의 농도는 약 18%, $H_{2}$의 농도는 약 17%였다.
Recently, gasification technology for coal blended with biomass has been an issue. Especially, An advantages of coal blended with biomass are 1) obtaining high cold gas efficiency, 2) obtaining syn-gas of high-high heating value (HHV), and 3) controlling occurrence of $CO_2$. In this study, the efficiency and characteristic of 300 MW Shell type gasifier were predicted using CFD simulation. The CFD simulation was performed for biomass coal blending ratios of 0~0.2, 0.5, 1 and $O_2$/fuel ratios of 0.5~0.84. Kinetic parameters (A, $E_a$) obtained by $CO_2$ gasification experiment were used as inputs for the simulation. In results of CFD simulation, residence times of particle in 300MW Shell type gasifer presented as 7.39 sec ~ 13.65 sec. Temperature of exit increased with $O_2$/fuel ratio as 1400 K ~ 2800 K, while there is not an effects of biomass coal blending ratios. Considering both aspects of temperature for causing wall slagging and high cold gas efficiency, the optimal $O_2$/fuel ratio and blending ratio were found to be 0.585 and 0.05, respectively.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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