A new alkyldithiocarbonate (xanthate), as sodium salts, C2H5OCS2Na, was synthesized by the reaction between CS2 with ethyl alcohol in the presence of NaOH. The new xanthate was characterized by 1H NMR, IR and elemental analysis. Then, the new synthesized compound was examined for functional study of cresolase activity of Mushroom Tyrosinase (MT) from a commercial source of Agricus bisporus in 10 mM phosphate buffer pH 6.8, at three temperatures of 10, 20 and 33℃ using UV spectrophotemetry. 4-[(4-methylphenyl)- azo]-phenol (MePAPh) was used as a synthetic substrate for the enzyme for cresolase reaction. The results show that ethyl xanthate can activate or inhibit the cresolase activity of mushroom tyrosinase depending to the concentration of ethyl xanthate. It was concluded that the enzyme has two distinct sites for ethyl xanthate. The first one is a high-affinity activation site and the other is a low-affinity inhibition site. Activation of the enzyme in the low concentration of ethyl xanthate arises from increasing the affinity of binding for the substrate as well as increasing the enzyme catalytic constant. The affinity of ligand binding in the activation site is decreased by increasing of the temperature, which is the opposite result for the inhibition site. Hence, the nature of the interaction of ethyl xanthate is different in two distinct sites. The binding process for cresolase inhibition is only entropy driven, meanwhile the binding process for cresolase activation is not only entropy driven but also enthalpy driven means that hydrophobic interaction is more important in the inhibition site.
주변 조건에서 N2를 환원하여 NH3를 생성하는 전기 촉매 질소 환원 반응(nitrogen reduction reaction, NRR)은 산업공정에서 에너지 소비를 감소시킬 수 있는 유망한 기술로 주목을 받고 있다. N2를 흡착하고 활성화할 수 있는 촉매 금속 표면 중 많이 사용되는 Ni(100) 표면의 여러 사이트(site)의 흡착 성능을 밀도 함수 이론 계산(density-functional theory)를 기반으로 비교하였다. 또한 안정적인 NRR반응의 경로를 유도하는 N2의 두 가지 흡착 구조를 조사하였고 end-on 구조는 top site에 흡착, distal pathway로 반응이 진행되고 side-on 구조는 bridge site에 흡착되며 enzymatic pathway로 반응이 진행되었다. 마지막으로 구조 별 가장 안정한 메커니즘의 깁스 자유에너지를 구하여 반응의 경향성을 알아봄으로써 NRR 반응의 금속 촉매 표면 흡착에 대한 연구에 도움이 될 수 있을 것이다.
In addition to the recognition site for glutamate, the N-methyl-D-aspartate (NMDA)-preferring glutamate receptor subtype shows a binding site for glycine. In this paper, we present the effects of 3-(4,6-dichloro-2-carboxymethylamino-5,7-dichloroquinoline-2-carboxylic acid (MDL 29951), a potent inhibitor of glycine binding to the NMDA receptor, on glutamate dehydrogenase (GDH) from bovine brains. The incubation of GDH isoproteins from bovine brains with MDL 29951 resulted in a dose-dependent loss of enzyme activity Separately or together, 2-oxoglutarate and NADH did not give an efficient protection against the inhibition, indicating that GDH isoproteins saturated with NADH or 2-oxoglutarate are still open to attack by MDL 29951. MDL 29951 was an uncompetitive inhibitor with respect to both 2-oxoglutarate and NADH for GDH isoproteins. These results suggest that the binding site of MDL 29951 is not directly located at the catalytic site, and the inhibition of GDH isoproteins by MDL 29951 is probably due to a steric hindrance, or a conformational change altered upon the interaction of the enzyme with its inhibitor. The inhibitory effects of MDL 29951 on GDH isoproteins were significantly diminished in the presence of ADP. GDH I reacted more sensitively with ADP than GDH II on the inhibition by MDL 29951. Our results suggest a possibility that the two types of GDHs are differently regulated by MDL 29951, depending on the physiological concentrations of ADP.
페롭스카이트 촉매와 Mo, Bi를 기본으로 하는 복합 산화물 촉매를 이용하여 천연가스의 주성분인 메탄의 부분산화를 통하여 메탄올을 직접 합성하였다. 페롭스카이트($ABO_3$) 촉매는 A 및 B site 성분을 변화시키면서 사과산법으로 제조하였으며, Mo, Bi를 기본으로 하는 3성분계 복합 산화물 촉매는 공침법으로 제조하여 반응특성을 살펴보았다. 페롭스카이트 촉매에서 A site에 알칼리 금속인 Sr을, B site에 전이금속인 Cr을 도입한 $SrCrO_3$ 촉매가 $400^{\circ}C$에서 메탄올 선택도 11%로 가장 우수한 결과를 보였다. Mo, Bi를 기본으로 하는 3성분계 복합 산화물 촉매의 경우 모든 촉매에서 메탄 전환율에는 큰 차이를 보이지 않았으며, Cr을 첨가한 Mo-Bi-Cr 복합 산화물 촉매가 $400^{\circ}C$에서 메탄올 선택도 15.3%로 가장 우수한 결과를 나타냈다. 3성분계 복합 산화물 촉매에서 촉매의 활성과 메탄올 선택도는 촉매의 표면적에 정비례하였다.
$\AA$의 분해능을 가진 Bacillus macerans에서 분리 정제한 cyclodextrin glucanotransferase의 결정 구조를 X-ray를 이용하여 분자 대치법을 사용하여 밝혔다. 정확한 구조는 16.6% ( $R_{free}$ = 20.5%)의 결정학적 R-factor를 가지고 있다. 두 개의 $Ca^{2+}$$_{-}$/ 이온이 점유된 새로운 금속 결합자리는 활성 자리의 도달 채널에서 발견되었다. $Ca^{2+}$$_{-}$/ 이온에 결합하는 음의 하전을 띤 아미노산 잔기들이 많이 밀집되어 있고 이 때, domain A ($\alpha$H에서 아미노산 잔기 283-297)의 중심부에 연결 부분은 $\beta$ 13-$\alpha$G 이었다. $\beta$13-$\alpha$G 부분은 활성 자리의 입구에 위치한 subsite 1에서 -1 과 Tyr260 (subsite 2)사이에 있는 촉매 부위 Glu258을 포함하고 있다. 비록 $\alpha$-CGTase 부류에서 잘 보존되어 있지는 않으나, 새로운 $Ca^{2+}$$_{-}$/ 자리 3a,b가 이 $\alpha$-CGTase의 활성도와 생성물의 특이성에 중요한 역할을 하리라 추측된다.다.
$LaCrO_{3}$를 기본으로 하는 perovskite형 재료인 $La_{0.7}Sr_{0.3}Cr_{1-x}Ni_{x}O_{3}$(0.1 ${\leq}$ x ${\leq}$ 0.5)를 citric acid와 EDTA를 이용한 졸-겔법(sol-gel method)으로 합성하였다. 제조한 촉매의 특성분석은 BET, XRD, SEM, $H_2$-TPR, EA 그리고 TEM을 이용하였고, 프로판 수증기 개질 반응을 통하여 촉매 활성을 평가하였다. Perovskite 산화물의 A-site에는 Sr을 30 ml% 고정치환하고, B-site에 Ni 치환양을 증가시키면서 프로판 수증기 개질 반응 실험을 수행한 결과 Ni 치환양과 S/C의 비(steam to carbon ratio)가 증가할수록 프로판 전환율과 수소 수율이 향상되었다. $La_{0.7}Sr_{0.3}Cr_{0.5}Ni_{0.5}O_{3}$(LSCN-0.5)촉매가 S/C의 비가 1.7이고, $800^{\circ}C$의 반응온도 조건에서 100%의 프로판 전환율과 95.9%의 높은 수소 수율을 나타내어 가장 좋은 촉매 활성을 보였다. 반응 후의 촉매에서는 filamentous cabon형태의 탄소 침적형태가 나타나며, Ni 치환양이 증가할수록 침적되는 탄소의 양이 증가하는 것을 확인하였다.
생활폐기물 소각장에서 발생되는 질소산화물($NO_x$)을 저감을 위한 요소용액 이용 선택적 무촉매 환원(SNCR: selective non-catalytic reduction) 상용화 공정에 대하여 전산유체역학(CFD: computational fluid dynamics) 모델을 개발하였고, 이 모델은 현장 실험결과로 검증되었다. 저 농도 일산화탄소와 12% 과잉공기 조건에서 요소와 질소산화물간의 7개 화학반응식과 액적의 증발과정을 포함하는 3차원 난류반응 흐름 CFD 모델은 소각로에 설치된 SNCR 공정의 유체역학 모사를 위하여 사용하였다. 본 SNCR 공정에서는 정면 노즐 1개와 측면 노즐 2개를 사용하여 2차 연소로 내에 요소용액을 공기와 함께 분사하였다. 3개의 노즐에 동일유량으로 NSR=1.8에서 요소용액과 공기를 분사할 경우, 출구온도는 현장 실험값과 모사값이 일치하며, 질소산화물 저감효율은 실험에서는 57%, CFD 모사에서는 59%를 보여주었다. 각 노즐 별 분사유량의 비율을 변화하면서 수행된 CFD 모사 결과에서는 3개의 노즐에 동일 유량을 분사하는 것보다 정면 1개 노즐에 측면노즐 유량의 2배를 분사하는 것이 약 8% 높은 질소산화물저감 효율을 보여주었다.
L-세린 탈수화효소(LSD)는 L-serine을 피루브산과 암모니아로 전환하는 반응을 촉매하는 iron-sulfur 함유 효소이다. 세균성 아미노산 탈수화 효소 중에서, L-serine에 대한 이들 특정 효소만이 촉매 부위에서 iron-sulfur cluster를 이용하는 것으로 보고되고 있다. 또한, 세균성 LSD는 구조적 특성과 도메인의 배열에 따라 네 가지 유형으로 분류된다. 현재까지, 이 효소들은 소수의 균주로부터 얻어진 LSD 효소에 대해서만 연구되었지만, 다양한 세균성 LSD의 촉매 메커니즘을 이해하기 위해서는 더 많은 자세한 조사가 요구된다. 본 연구에서, Mycobacterium tuberculosis H37Rv로부터 유래된 유형 II LSD (MtLSD) 단백질을 효소 동력학적 방법을 이용하여 생화학적 및 촉매적 특성을 규명하기 위해 발현 및 정제되었다. MtLSD에 대한 L-serine의 포화 곡선은 알로스테릭 협동성(allosteric cooperativity)을 나타내는 전형적인 S자형(sigmoid)의 특성을 보였다. 이때의 $K_m$과 $k_{cat}$ 값은 각각 $59.35{\pm}1.23mM$과 $18.12{\pm}0.20s^{-1}$로 계산되었다. 또한, 고정된 L-serine 농도 하에서 D-serine의 농도 대비 초속도에 대한 그래프는 비선형 쌍곡선 감쇠 형태를 보였고, $k_{cat}$ 값의 변화 없이 $30.46{\pm}5.93mM$의 겉보기 $K_i$ 값으로 D-serine에 대한 경쟁적 억제(competitive inhibition)를 나타내었다. 이들 연구는 MtLSD의 촉매 특성 및 기질 특이성에 관한 통찰력 있는 생화학적 정보를 제공한다.
DTO (dimethyl ether to olefin) 반응에서 촉매 성능을 향상하기 위하여 염산에 의한 SAPO-34 시료의 산 처리 영향을 연구했다. 먼저 TEAOH (tetraethylammonium hydroxide)와 DEA (diethylamine)를 구조유도제로 사용하여 정육면체 형태를 갖는 균일한 크기의 SAPO-34 시료를 수열 합성했다. 제조된 촉매는 염산의 농도 및 처리 시간을 변수로 하여 개조되었다. 그 결과, 우수하게 개조된 시료는 외부 표면의 침식과 함께 총 비표면적 및 마이크로 세공부피가 증가하였으며, 산점량이 다소 감소하는 것으로 나타났다. 특히, 개조된 SAPO-0.2 M (3 h) 시료 상에서의 DTO 반응에서 촉매 수명과 경질 올레핀 선택성은 모체 SAPO-34 시료와 비교하여 크게 향상되었다. 이것은 코크 형성에 의한 비활성화가 주로 결정 외부 표면의 기공 입구에서 상대적으로 빠르게 진행된다는 것을 의미한다. 따라서 산 처리는 SAPO-34 촉매의 외부 표면을 개조함으로써 촉매의 성능을 향상할 수 있는 단순한 방법임을 확인했다.
저온 수성가스전이반응에서 $Cu/ZnO/MgO/Al_2O_3$ (CZMA) 촉매의 마그네슘의 영향을 조사하기 위하여 Cu/Zn/Mg/Al의 비율을 45/45/5/5 mol%로 공침법을 사용하여 제조하였다. 제조된 촉매들은 BET, $N_2O$ 화학흡착, XRD, $H_2-TPR$ and $NH_3-TPD$를 사용하여 분석되었다. 촉매 활성 테스트는 GHSV $28,000h^{-1}$와 온도 범위 $200{\sim}320^{\circ}C$에서 수행되었다. 동일한 조건에서 마그네슘이 첨가된 촉매(CZMA 400)는 가장 낮은 환원 온도를 나타내며 활성종인 $Cu^+$가 안정적으로 존재하고 또한 많은 약산점을 보유하였다. 또한 마그네슘이 첨가된 촉매(CZMA)는 마그네슘이 첨가되지 않은 촉매(CZA)와 비교하였을 때 240 이상의 높은 온도에서 촉매 활성이 증가하였다. CZMA 400 촉매는 최적의 촉매로서 $240^{\circ}C$, GHSV $28,000h^{-1}$에서 75 h 동안 활성의 저하없이 평균 CO 전환율 77.59%를 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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