본 연구에서는 세라믹 담체의 기본 성능인 파단계수에 미치는 시험편 치수와 시험 방법의 영향을 평가한 것이다. 중심합성계획에 의해 시험편 치수와 4점 굽힘 시험조건을 설계변수로 선정하여 실험을 수행하고 반응표면법을 이용하여 파단계수에 대한 회귀모델을 구성하였다. 치수효과는 반응표면모델에서 최소 및 최대값의 비를 치수 수정계수로 정의하여 세라믹 담체의 강도 설계에 필요한 파단계수를 제안하였다.
메탄의 수증기 개질 반응에서 Ni 기반 촉매에 귀금속 Ru 및 Pd을 조촉매로 첨가하여 촉매의 활성 및 수소 생산에 미치는 영향을 분석하였다. 합성된 촉매는 허니컴 구조의 금속 모노리스 구조체 표면에 코팅하여 수증기 메탄 개질 반응을 수행하였다. 촉매의 특성은 XRD, TPR 및 SEM으로 분석하였으며 개질 반응 후 가스를 포집하여 GC로 조성을 분석한 후 메탄의 전환율, 수소 수율 및 CO 선택도를 측정하였다. 0.5 wt%의 Ru 첨가는 Ni의 환원 특성을 개선하였고, 99.91%의 메탄 전환율로 향상된 촉매 활성을 나타내었다. 또한, 다양한 공정 조건에 따른 반응 특성을 분석하였으며, 800 ℃의 반응 온도, 10000 h-1 이하의 공간속도(GHSV), 3 이상의 H2O와 CH4의 비(S/C)에서 90% 이상의 메탄 전환율과 3.3 이상의 수소 수율을 얻을 수 있었다.
고체 산화물 연료전지(SOFC) 시스템은 스택과 기계적 주변 장치인 MBOP(Mechanical Balance of Plant), 그리고 전기적 주변장치인 EBOP(Electrical Balance of Plant)로 구성되어있다. SOFC는 일반적으로 $700^{\circ}C$ 이상의 고온에서 작동되기 때문에 효율적인 열 이용 및 열 관리가 중요하다. SOFC 시스템의 MBOP에는 상온의 연료가스들을 고온으로 가열하여 스택에 유입 시기키 위한 열교환기 및 촉매연소기 등의 장치들이 필요하며, 효율적인 열관리를 위해서는 고온에서 작동하는 장치들을 한곳에 통합하여 구성하는 것이 필수적이다. 본 연구에서는 SOFC 시스템의 MBOP(Mechanical Balance of Pant) 중 고온부에 해당하는 촉매연소기, 열교환기 및 스택이 통합된 스택 모듈을 제작에 앞서 개념 검증을 위해 열교환기 및 촉매연소기로 이루어진 프로토타입(prototype)의 SOFC 모듈평가 장치를 제작하였다. 열교환기는 Plate형으로 총 6개로 구성되어 있으며, 연료극과 공기극 가스라인에 각각 3개씩 배치하여 스택에 유입되는 연료 및 공기가 촉매연소기에서 나오는 고온의 배가스와 열교환되어 가열되도록 구성하였다. 촉매연소기는 honeycomb 타입의 촉매를 사용하였고, 촉매연소기로 유입되는 연료극 배가스와 공기의 균일혼합과 hot spot을 방지하기 위한 장치를 삽입하여 제작하였다. 제작된 SOFC 모듈평가장치는 시운전을 통해 각 장치의 성능 확인 후 반응면적이 $20{\times}20cm^2$ 인 단전지를 적층하여 연계 운전을 수행하였다.
질소산화물 ($NO_X$)은 고정원(화력발전소, 산업시설) 및 이동원(자동차, 선박) 등에서 배출되어지며, 발암물질 및 광화학 스모그의 주범으로 작용하고 있다. 선택적 촉매 환원법(SCR)은 $NO_X$를 제거하는 가장 효율적인 방법이며, 상업용으로 사용되어지는 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$계 촉매에서 $V_2O_5$ 함량은 0.5~3 wt%, $WO_3$ 함량은 5~10 wt%이다. 촉매 성분 중 $V_2O_5$의 경우 $NO_X$ 환원 반응을 통해 촉매 작용을 촉진시키지만, 과량으로 첨가될 경우, $SO_2$에서 $SO_3$로의 산화 반응을 증가시킨다. 본 연구에서는 높은 탈질 효율을 유지시킴과 더불어, 바나듐의 함량을 줄이기 위하여, 그래핀을 바나듐 담지 matrix로 사용하여 나노복합체를 합성하였으며, 합성된 나노복합체를 첨가하여 Honeycomb형 1 inch SCR 촉매를 제조하였다. 제조된 SCR 촉매는 XRD(X-ray Diffraction), XRF(X-ray Fluorescence Spectrometer), BET(Brunauer, Emmett & Teller) 등의 분석을 통해 물성 평가를 진행하였으며, Micro Reactor(MR)를 이용하여 활성평가를 진행하였다. 그 결과, 촉매 상용 운전 온도인 $350^{\circ}C$에서 나노복합체가 첨가된 SCR 촉매의 탈질 효율은 77.1 %로 상용촉매의 탈질 효율인 77.8 %와 유사한 효율을 나타내는 것을 확인하였다.
본 연구에서는 제조된 Ni/CexZr1-xO2 촉매를 허니컴 구조의 금속 모노리스 구조체 표면에 코팅하여 수증기 메탄 개질 반응에 대한 활성을 연구하였다. Ce/Zr의 비율을 달리한 지지체를 합성하여 수증기 메탄 개질 반응에서의 거동을 확인하였으며, Ni 함량이 촉매 활성에 미치는 영향을 분석하기 위해 다양한 Ni 함량의 촉매를 제조하였다. 촉매의 특성은 XRD, BET, TPR 및 SEM으로 분석하였으며 TPR 분석에서 활성 금속 Ni이 CeO2-ZrO2 혼합물 지지체와 강한 상호작용으로 Ni-Ce-Zr 산화물을 형성하였음을 나타내었다. 15 wt% Ni/Ce0.80Zr0.20O2 촉매는 수증기 메탄 개질 반응에서 가장 높은 활성 및 안정성을 보였다. 우수한 산소저장 및 공여 특성의 CeO2와 열적 특성의 ZrO2를 복합소재로 제조하여 활성과 안정성이 향상된 촉매를 합성하였다.
An, Sehoon;Lee, Geun-Hyuk;Song, Inseol;Jang, Seong Woo;Lim, Sang-Ho;Han, Seunghee
한국진공학회:학술대회논문집
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한국진공학회 2015년도 제49회 하계 정기학술대회 초록집
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pp.109.2-109.2
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2015
Graphene, as a single layer of $sp^2$-bonded carbon atoms packed into a 2D honeycomb crystal lattice, has attracted much attention due to its outstanding properties such as high carrier mobility, chemical stability, and optical transparency. In order to synthesize high quality graphene, transition metals, such as nickel and copper, have been widely employed as catalysts, which need transfer to desired substrates for various applications. However, the transfer steps inevitably induce defects, impurities, wrinkles, and cracks of graphene. Here, we report a facile transfer-free graphene synthesis method through nickel and carbon co-deposited layer, which does not require separately deposited catalytic nickel and carbon source layers. The 100 nm NiC layer was deposited on the top of $SiO_2/Si$ substrates by nickel and carbon co-deposition. When the sample was annealed at $1000^{\circ}C$, the carbon atoms diffused through the NiC layer and deposited on both sides of the layer to form graphene upon cooling. The remained NiC layer was removed by using nickel etchant, and graphene was then directly obtained on $SiO_2/Si$ without any transfer process. Raman spectroscopy was carried out to confirm the quality of resulted graphene layer. Raman spectra revealed that the resulted graphene was at high quality with low degree of $sp^3$-type structural defects. Furthermore, the Raman analysis results also demonstrated that gas flow ratio (Ar : $CH_4$) during the NiC deposition and annealing temperature significantly influence not only the number of graphene layers but also structural defects. This facile non-transfer process would consequently facilitate the future graphene research and industrial applications.
The autothermal reforming reaction of methane was investigated to produce hyd rogen with Ni/$CeO_2-ZrO_2$, Ni/$Al_2O_3$-MgO and Ni-Ru/$Al_2O_3$-MgO catalysts. Honeycomb metalli c monolith was applied in order to obtain high catalytic activity and stability in autothermal r eforming. The catalysts were characterized by XRD, BET and SEM. The influence of various catalysts on hydrogen production was studied for the feed ratio($O_2/CH_4$, $H_2O/CH_4$). The $O_2/CH_4$ and $H_2O/CH_4$ ratio governed the methane conversion and temperature profile of reactor. Th e reactor temperature increased as the reaction shifted from endothermic to exothermic reactio n with increasing $O_2/CH_4$ ratio. Among the catalysts used in the experiment, the Ni-Ru/$Al_2O_3$-MgO catalyst showed the highest activity. The 60% of $CH_4$ conversion was obtained, and th e reactor temperature was maintained $600^{\circ}C$ at the condition of GHSV=$10000h^{-1}$ and feed ratio S/C/O=0.5/1/0.5.
본 연구에서는 소형 위성용 하이브리드 로켓 점화장치에 적용되는 N2O 촉매 베드의 유동 및 열적 현상에 대한 이론적인 고찰을 하였다. 허니콤 형상을 가지는 촉매 베드 내의 열적 현상을 분석하기 위해서 다공성 매질 접근법을 사용하였다. 유동장은 Brinkman- extended Darcy 모델을 사용하였고, 온도장은 One-equation 모델을 사용하여 촉매 베드 내에서 유동장 및 온도장에 대한 해석해들을 구하였다. 다공성 매질 접근법을 적용한 모델의 해석해와 기존 실험결과를 비교하여 본 모델의 정확성을 검증하였다. 해석해에 근거하여 N2O 촉매 베드에 영향을 미치는 중요한 변수들이 촉매 베드의 기공률, 유효 체적비, 촉매 베드와 기공의 직경비, 공급열, 그리고 펌핑파워임을 확인하였으며 촉매 베드 내에서의 열적현상에 대한 중요 변수들의 효과를 연구하였다.
소각로에서 발생한 다이옥신 및 질소산화물 제거용 폐탈질 촉매($V_2O_5/TiO_2$)의 비활성화 원인을 규명하고자 반응 활성 실험 및 물리 화학적 특성 분석을 수행하였으며, 다양한 재생방법을 통한 폐탈질 촉매의 재생효율을 연구하였다. 고정층 실험 결과 $260^{\circ}C$를 기준으로 약 60% 정도 질소산화물 제거 활성 차이를 보였으며, 허니컴 실험의 경우 1, 2-Dichlorobenzen (1, 2-DCB) 분해효율이 $200^{\circ}C$에서 약 14% 정도 차이가 나타났다. 또한 촉매의 비활성화 원인을 연구하기 위해서 신촉매와 폐촉매에 대하여 XRD, TGA, 그리고 ICP의 특성 분석을 실시한 결과 황산 암모늄염, 중금속(Pb, As 등), 전이금속(Fe 등), 알칼리 금속(Ca), 그리고 상전이가 촉매의 비활성화 원인으로 조사되었다. 또한, 폐촉매의 재생을 위해 다양한 방법으로 처리한 결과 수세과정을 배제한 공기분위기에서 열처리한 경우 우수한 재생효과를 나타내었다.
최근 사업장 질소산화물(NOx) 배출허용기준 강화(2019년 1월 적용)에 따라 다량 배출사업장에서 배출되는 질소산화물을 배출허용기준 이하로 만족하기 위한 노력이 필요하다. 대표적인 질소산화물 저감 방법으로 선택적 촉매 환원법(selective catalytic reduction, SCR)을 주로 사용하고 있으며, 일반적으로 세라믹 허니컴(ceramic honeycomb) 촉매를 사용하고 있다. 본 연구에서는 높은 열적 안정성과 기계적 강도를 가지는 금속지지체 탈질 코팅촉매를 적용하여 제철소에서 배출되는 질소산화물를 저감하기 위한 연구를 수행하였다. 금속지지체 코팅촉매는 최적화된 촉매슬러리(catalyst slurry) 코팅방법을 통해 제조하였고, 내마모 시험과 굽힙 시험을 통해 코팅된 촉매가 균일하고 강건하게 부착되어 있음을 확인하였다. 금속지지체가 가지는 우수한 열전도 특성으로 인해 저온영역(200 ~ 250 ℃)에서 세라믹 허니컴 촉매보다도 우수한 탈질효율을 보였다. 또한 경제적인 촉매 설계를 위해 금속지지체 표면 상에 코팅되는 촉매의 최적 코팅량을 확인하였다. 이러한 연구결과를 바탕으로 제철소 배기가스 모사환경에서 상용급 금속지지체 코팅촉매에 대한 준파일럿 탈질 성능평가를 수행하였고, 저온영역(220 ℃)에서도 배출허용기준치(60 ppm 이하)을 만족하는 우수한 성능을 나타내었다. 따라서 물리화학적 특성이 우수한 금속지지체 코팅촉매가 최소량의 촉매 사용으로도 우수한 탈질 성능을 나타내었으며, 넓은 비표면적을 가지는 고밀도 금속지지체 적용을 통해 배연 탈질 촉매 반응기의 콤팩트화 및 소형화가 가능하였다. 이러한 결과를 바탕으로, 본 연구에서 사용된 금속지지체 코팅촉매는 제철소뿐만 아니라 화력발전, 소각장, 선박, 건설기계 등 다양한 산업 분야에 적용할 수 있는 새로운 형태의 촉매가 될 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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