십자형 응집-한외여과 막분리 공정 운전시 응집조건에 따른 영향을 살펴보면 급속교반-UF 공정과 응집-침전-UF 공정에서 투과 flux의 변화는 크게 나타나지 않았으며 UF막의 막오염 억제 측면에서는 응집전처리공정으로서 1분간의 짧은 급속혼화만으로도 충분한 것으로 나타났다. 교반강도에 따른 투과 flux의 변화결과 교반강도에 따라 형성되는 floc의 크기가 거의 유사하게 형성되어 교반강도에 따른 영향은 나타나지 않았다. 응집제 주입량에 따른 투과 flux변화를 살펴보면 응집제 주입량이 증가함에 따라 유기물의 제거가 크게 일어나 유기물 부하의 감소와 floc의 크기가 증가함에 따라 다공성 케이크층의 형성에 따른 막저항의 감소로 인하여 투과 flux가 향상되었다. 막의 재질과 전처리 응집공정적용에 따른 여과메카니즘 분석결과 막의 재질에 따라서는 친수성 재질의 막에 비하여 소수성 재질의 막의 경우 막의 공극속으로 입자의 침투가 발생하여 침적 흡착되는 현상과 막의 표면에서 형성되는 cake층에 의한 투과 flux 감소가 주원인이 되었으며 응집공정을 전처리공정으로 적용시 UF단독공정에 비하여 막오염 발생이 저감되었다.
막결합형 활성슬러지 시스템의 운전에서 운전 시간에 따른 막 여과 특성의 변화를 살펴보았다. 슬러지의 순환 과정에서 전단력에 의한 플럭 크기의 변화가 여과 저항에 미치는 영향을 살펴보기 위해 여과 저항 모델식을 사용하였으며 또한 케이크 층의 특성 변화를 살펴보기 위해 입자의 비저항을 측정하였다. 플럭의 크기는 운전 초기 4~6시간 내에 급격한 감소 양상을 보였으며 이후 서서히 감소하여 20$\mu$m 부근의 값을 유지하였다. 운전 시간에 따른 입자의 비저항의 증가는 시간에 따른 입자 크기의 감소로부터 예상되는 결과와 잘 일치하였다. 플럭의 구성 성분 중에서 용존 유기물과 미생물이 플럭스 감소에 미치는 영향은 상대적으로 작았으며 콜로이드성 입자가 가장 큰 플럭스 감소 요인으로 작용하였다. 미생물 플록과 비교하여 콜로이드성 입자는 높은 비저항을 가졌으며 이로 인해 상대적으로 높은 케이크 저항을 나타내었다.
오일과 세척제가 다량함유되어 있는 자동차 세척배수를 한외여과막으로 처리하였다 세차배수 처리에 적절한 분리막과 투과현상을 평가하기 위하여 분획분자량이 10, 30 및 100k dalton인 한회여과막과 dead-end 방식의 stirred cell (Amicon 8050)을 사용하여 투과유고과 제거율을 측정하였다 분획분자량이 작은 막에 경우 막오염현상이 미약하였으나 분획분자량이 큰 YM100 (100k dalton)인 경우에는 분리막 표면에 오일층을 형성 뿐만 아니라 막 세공 중 일부는 운전압력 조건에 따라서 변형이 가능한 오일 입자가 막을 가능성이 있다 그러나 오일 및 입자 배제율 95% 이상이며 세척제를 포함한 투과수를 재활용할 수 있어 수질오염을 최소화할 수 있을 것으로 판단된다. 또한 분획분자량이 50k dalton인 중공사형 한외여과막을 이용한 세차배수의 연속적 처리실험을 하였으며 케이크 여과모델이 잘 적용굄을 확인할수하였다.
상전환 방법에 의해 PVC계 MF막을 제조하여 환성슬러지가 포함된 폐수 처리용 MBR (Membrane bioreactor)에 적용하였다. 막 제조시 첨가제의 농도에 따른 막 특성을 확인한 결과 첨가제의 농도가 증가할수록 기공 크기가 증가하였으며 친수화도 역시 향상되었다. MBR의 내부 환경변화에 따른 실험을 통해 제조한 막의 투과 성능 및 막에 발생하는 막 오염 거동을 조사하였다. 사상균의 생성으로 인한 Sludge bulking 시 막 오염 현상이 가속화되었으며, 이 때 각 시료의 Rc을 조사한 결과 CP-0 > CP-1.0 > CP-1.5의 순으로 나타났고, 정상상태와 비교하여 sludge busking시 Rc값은 3.5~7배가지 증가하였다. 표면 특성이나 투과 유속면에서 PVP 1.5 wt% (CP-1.5)를 첨가하였을 때가 가장 적합하였다. 평균 투과 유속은 시료 모두에서 12(${\pm}$2) L/$m^2$hr 정도였으며, 평균 COD 제거율은 98.8% 정도를 나타내었다 MBR 운전에 있어 sludge bulking시 사상균이 차지하는 비율과 미생물의 모양과 크기에 따라 막 오염은 가속화 되었고, 투과 유속 감소를 보였다. 따라서 막 여과 특성은 막의 친수화 정도와 MBR 내부 미생물의 성장 조건과 환경에 의해 결정되는 것을 알 수 있었다.
테일러 와류흐름 여과에서 평균기공 1.2 ${\mu}m$인 셀룰로우스 에스테르 정밀막으로 이루어진 내부원통의 회전속도와 슬러리의 농도, 입자의 크기에 따른 여과선속의 변화를 실험을 통하여 알아보았다. 여과선속은 압력차에 비례하고 저항에 반비례하였으며, 시간에 따른 케이크 층의 저항 변화를 회전속도, 슬러리의 농도, 입자의 크기에 따라 검토하였다. 회전속도가 증가할수록 케이크 저항이 감소하고 짧은 시간에 준정상 상태에 도달하였다 슬러리의 농도를 증가시킬수록 초기 저항이 급격히 증가하였고 높은 저항값에서 준정상 상태가 유지되었으나, 준정상 상태에 도달하는 시간은 농도에 무관하였다. 입자 크기가 작을 때 저항이 크게 나타남을 관찰하였는데, 입자 크기가 작을수록 막 기공을 막을 확률이 더 높고 전단력에 의해 영향을 덜 받기 때문이라 생각할 수 있다. 본 연구에서 제안한 모델식은 입자의 퇴적과 제거항으로 나누어져 있는데, 실험상수의 평균값을 사용하여 실험결과와 잘 일치하였다.
전기응집 (Electro-coagulation)을 활용한 분리 막 생물반응기 (Membrane Bio-Reactor) 공정의 막 오염 저감 현상을 확인하고 이를 해석하고자 하였다. 전기응집의 주요 운전 인자인 전류밀도와 접촉시간 변화가 활성슬러지 혼합액의 막 여과에 미치는 영향을 관찰하고 전기응집 과정에서 발생하는 수산화금속염이 막 오염에 미치는 역할에 대해 연구하였다. 전류밀도를 $10A/m^2$으로 높게 유지한 경우에는 전기응집 시간이 증가하여도 막 오염 감소 효과가 크지 않은 반면 $2.5A/m^2$의 낮은 전류밀도 하에서는 전기응집 시간이 증가하면 추가적인 막 오염 감소가 관찰되었다. 즉, 막 오염을 감소시키는 전류밀도와 접촉시간의 곱이 전체 막 오염 저감 정도를 지배하고 있음을 확인하였다. 또한 주어진 전류밀도와 인가시간에서 입도분포는 크게 변화하지 않은 것으로 나타나 콜로이드 입자와 막 오염 저감과는 큰 관련성이 없는 것으로 판단되었다. 그러나 전기응집을 통해 생성된 수산화알루미늄 (인산알루미늄)이 막 여과 과정에서 동적 막 (Dynamic Membrane)을 형성하여 막 오염 현상을 완화하는 것으로 확인되었다. 전기응집에서 발생한 수산화금속염이 막 표면에 동적 막을 형성하고 이로 인해 유입수의 입자성분이 직접 막 표면과 내부에 침적되는 것을 방해하고 동적 막에 주로 쌓이게 함으로써 막 오염이 감소된 것이다. 본 연구에서 밝힌 수산화금속염에 의한 동적 막의 역할은 전기응집을 활용한 MBR 공정의 후 막 오염 감소 메커니즘을 해석하는데 중요한 역할을 한다고 결론지을 수 있다.
[ $MIEX^{(R)}$ ]와 응집에 의한 분자량 크기별 제거특성에서는 10 kDa 미만의 유기물질에 대해서는 $MIEX^{(R)}$ 처리가 우수한 제거능을 나타내었으나, 10 kDa 이상의 유기물질은 응집 공정에서 높은 제거능을 가지는 것으로 나타났다. 막의 공극 크기에 대한 투과 flux 실험결과 UF 공정에 비하여 MF 공정에서의 투과 flux 감소율이 낮게 나타나고 있으며, MF 공정에 적용된 전처리 공정중 $MIEX^{(R)}+MF$ 공정의 경우 응집+MF 공정에 비하여 투과 flux 감소율이 낮게 나타나고 있다. $MIEX^{(R)}+UF$ 공정의 경우 입자상 물질의 존재 유무에 상관없이 flux 감소율은 거의 유사하게 나타났으나, 응집+UF 공정의 경우에는 용존성 유기물질만이 존재하는 시수에 비하여 입자상 물질이 존재하는 경우 투과 flux 감소율은 작게 나타났다. 응집 공정의 적용 후 다양한 입도분포 변화가 발생하였으며, pH 7에서 $MIEX^{(R)}$ 입자의 제타전위 측정결과 $MIEX^{(R)}$ 입자의 전하는 평균 -2.3 mV로 나타나 전기화학적으로 입자상 물질의 흡착이 가능하며 $MIEX^{(R)}$가 침전됨에 따라 입자상 물질이 sweep되어 입도분포 변화를 보였다.
최근, 하 폐수 처리에 있어서 처리수의 보다 나은 수질과 엄격한 기준의 만족을 위해 기존의 공정외에 덧붙여 막분리 공정이 이용되고 있다. 그러나, 수처리 과정에서 막분리 공정의 사용은 막의 막힘 현상과 용존 유기오염물 제거의 어려움 등의 문제점이 있다. 본 연구에서는 막분리 공정에 응집제 alum과 PAC을 이용한 응집공정을 첨가하여 막 투과유속과 처리효율을 증가시켰다. 그리고 응집제 주입효과와 최적운전조건은 투과유속, 누적부피, 막의 총저항, 입자크기, 용존성 유기오염물, 용존성 알루미늄, 처리수의 수질을 분석하여 연구하였다. alum 응집에 비교해 PAC 응집은 큰 입자를 형성하여 여과 매체의 막힘현상을 줄이고 높은 투과유속과 누적 부피량을 보였다. 또한 PAC 응집에서 낮은 용존 유기오염물과 용존성 알루미늄은 투과유속 감소율을 낮추었다. $0.2\;{\mu}m$ 막 사용시 케이크여과의 모습을 보였으며, $0.45\;{\mu}m$ 막 사용시 순환운전으로 인한 플럭 깨짐 현상으로 공극보다 작은 플럭의 투과가 발생하여 투과유속이 계속 감소하고 막의 총저항이 증가하는 모습을 보였다. PAC과 alum 모두 약 $300{\pm}50\;mg/L$가 최적 응집주입량이었으며, PAC 응집과 $0.2\;{\mu}m$ 막 사용시 처리 효율이 가장 높고, $0.45\;{\mu}m$ 막 사용시 투과수량이 가장 많았다. 처리 효율은 탁도 99.8%, SS 99.9%, $BOD_5$ 94.4%, $COD_{Cr}$ 95.4%, T-N 54.3%, T-P 99.8%이었다.
낙동강 매리원수의 경우 HPO가 42.9%, HPI가 39.3% 및 TPI가 17.8%를 차지하고 있는 것으로 나타났다. HPO를 세분화한 결과에서 HPO-FA와 HPO-HA의 구성비는 62%와 38%로 나타났고, HPO-car과 HPO-phe로 분류하였을 경우는 HPO 중에서는 각각 64%와 36%를 차지하고 있는 것으로 나타났다. 또한, HPI를 세분화하여 조사한 결과, HPI에 대한 함량은 HPI-N이 44%, HPI-C가 56%를 차지하고 있는 것으로 나타났다. 분리된 NOM을 이용한 막 오염 평가에서 공극 크기가 100 kDa 이상인 막에서는 HPI-N이 가장 막 오염을 많이 유발하는 NOM으로 나타났고, 다음으로 HPO-car, HPO-HA, HPO-FA, HPI-C, HPO-phe 순으로 나타났다. 또한, 10 kDa 막에서는 HPI-N, HPI-C, HPO-HA, HPO-car, HPO-FA, HPO-phe 순으로 막 오염을 많이 유발하는 것으로 나타났다. 100 kDa 막의 경우 친수성 NOM에 비하여 소수성 NOM에서 상대적으로 $K_s$, $K_i$, $K_c$ 값이 크게 나타났으며 소수성 NOM의 경우 막 공극 내부와 막 공극 표면에서 막 오염을 유발하는 것으로 나타났다. 특히 HPI-N과 HPO-car가 막의 공극 내부에서 막 오염을 일으키는 주요 NOM으로 작용하고 있었다. 10 kDa 막의 경우 소수성 NOM에 비해 친수성 NOM 중 HPI-N이 상대적으로 주된 막 오염 물질로 나타났다. 100 kDa 이상의 공극이 큰 막에서는 소수성 계열의 NOM이 막의 공극내부에서 막 오염을 유발하는 것이 주된 막 오염 메카니즘이었으며, 10 kDa 정도의 공극이 작은 막의 경우 친수성 계열의 NOM이 막 표면에서 막 오염을 유발하는 것이 주된 막 오염 메카니즘이었다. 투과 flux 감소에 대한 NOM의 분자량 분포 영향을 살펴본 결과, 전반적으로 2,000 g/mol 이하의 분자량 범위에서 90% 이상의 분포범위를 나타내고 있어 투과 flux 감소에 대한 유기물 분자량 크기분포의 영향은 없는 것으로 나타났다.
Polyethersulfone (PES)은 친수성과 상분리법의 용이성 덕분에 수처리 및 정제 분야에서 정밀여과 및 한외여과막 소재로 일반적으로 사용된다. 그러나, 비용매 유도 상분리법으로 제조된 PES 분리막, 특히 지지체가 없는 여과막의 경우 도프의 조성과 기재의 특성에 따라 여과막 하부에 낮은 기공도를 갖는 치밀층이 형성되기 쉽고, 이러한 치밀층으로 인해 수투과 저항이 증가하고 오염물질의 쌓임에 의한 막오염이 일어난다. 본 연구에서는 PES 여과막 제조 시 상전이 과정의 수축으로 인해 분리막 하부에 물이 침투하여 치밀층을 형성, 심각한 막오염을 유발할 수 있음을 확인하였다. 동일한 선택층을 갖는 PES 여과막을 단일층 및 이중층 캐스팅법으로 각각 제조하여 하부 치밀층이 여과막의 투과성능 및 막오염에 미치는 영향을 파악하고자 하였다. 하부 치밀층이 없는 이중층 캐스팅된 여과막은 기존 여과막 대비 높은 투과성능 및 막오염에 대한 저항성을 보였으며, 이를 통해 다공성 여과막의 내오염성을 향상시키기 위한 표면 기공도 및 기공 구조 등 물리적 구조의 최적화가 중요함을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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