In order to develop the carbonation process as a core technology of zero emission coal power plant, study on characterization of methane steam reforming (MSR) which is main reaction of this process was carried out. The effects of gas hourly space velocity (GHSV), steam/carbon (S/C) ratio and pressure in the MSR using reforming catalyst were investigated. The equilibrium composition of the gases produced in the MSR were obtained below GHSV 7,000 hr$\^$-1/. The operating conditions of carbonation process using hybrid reaction (MSR+CO$_2$ adsorption using CaO) were 700∼800$^{\circ}C$ and S/C ratio of 2.5∼3. The equilibrium mixture of gases composed of 75∼78% H$_2$ and 8∼9% CO$_2$ at atmospheric pressure and 60∼78% H$_2$ and 9∼l1% CO$_2$ at 1∼30 atm respectively under above operating conditions.
Yoon, Sang Soon;Choi, Jung Sik;Choi, Hyeong Jin;Ahn, Wha Seung
Korean Chemical Engineering Research
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v.43
no.2
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pp.215-221
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2005
A Fe-containing mesoporous silica (Fe-MCM-41) in which part of Si in the framework was replaced by Fe(Si-O-Fe) has been successfully prepared using $Fe^{3+}$ salt by a direct synthesis route. Physical properties of the material were characterized by XRD, $N_2$ adsorption, SEM/TEM, UV-vis and FT-IR spectroscopies. Fe-MCM-41 exhibited high catalytic activity in phenol hydroxylation using $H_2O_2$ as oxidant, giving phenol conversion of ca. 60% at $50^{\circ}C$ [phenol : $H_2O_2$ = 1:1, water solvent]. Fe-MCM-41 was also applied to the growth of CNTs, utilizing a thermal-CVD reactor using acetylene gas, which demonstrated that multi-wall CNTs could be prepared efficiently using the Fe-MCM-41 catalyst.
Cement-asbestos slate is the main asbestos containing material. It is a product made by combining 10~20% of asbestos and cement components. Man- and weathering-induced degradation of the cement-asbestos slates makes them a source of dispersion of asbestos fibres and represents a priority cause of concern. When the asbestos enters the human body, it causes cellular damage or deformation, and is not discharged well in vitro, and has been proven to cause diseases such as lung cancer, asbestos, malignant mesothelioma and pleural thickening. The International Agency for Research on Cancer (IARC) has designated asbestos as a group 1 carcinogen. Currently, most of these slats are disposed in a designated landfill, but the landfill capacity is approaching its limit, and there is a potential risk of exposure to the external environment even if it is land-filled. Therefore, this study aimed to exam the possibility of detoxification of asbestos-containing slate by using exothermic reaction and heat treatment. Cement-asbestos slate from the asbestos removal site was used for this experiment. Exothermic catalysts such as calcium chloride(CaCl2), magnesium chloride(MgCl2), sodium hydroxide(NaOH), sodium silicate(Na2SiO3), kaolin[Al2Si2O5(OH)4)], and talc[Mg3Si4O10(OH)2] were used. Six catalysts were applied to the cement-asbestos slate, respectively and then analyzed using TG-DTA. Based on the TG-DTA results, the heat treatment temperature for cement-asbestos slate transformation was determined at 750℃. XRD, SEM-EDS and TEM-EDS analyses were performed on the samples after the six catalysts applied to the slate and heat-treated at 750℃ for 2 hours. It was confirmed that chrysotile[Mg3Si2O5(OH5)] in the cement-asbestos slate was transformed into forsterite (Mg2SiO4) by catalysts and heat treatment. In addition, the change in the shape of minerals was observed by applying a physical force to the slate and the heat treated slate after coating catalysts. As a result, the chrysotile in the cement-asbestos slate maintained fibrous form, but the cement-asbestos slate after heat treatment of applying catalyst was broken into non-fibrous form. Therefore, this study shows the possibility to safely verify the complete transformation of asbestos minerals in this catalyst- and temperature-induced process.
The reaction of methanol-water mixture to $CO_2$ and $H_2$ on alkaline earth metal-copper-zinc oxide has been studied in the temperature range of 150 ${\sim}\;300^{\circ}C$. Generally the addition of the alkaline earth metal to Cu/ZnO resulted in an enhancement of selectivity for $CO_2$ formation and a reduction of catalytic activity. Measurable activities were found from 150$^{\circ}C$, 200$^{\circ}C$, and 250$^{\circ}C$ on Mg/Cu/ZnO, Ca/Cu/ZnO, and Ba/Cu/ZnO respectively. However, the highest selectivity for $CO_2$ formation was observed in Ba/Cu/ZnO catalyst at 250$^{\circ}C$. The effect of alkaline earth metal or ZnO on the reactivity was investigated using temperature programmed desorption of $CO_2$ or temperature programmed reduction with $H_2$ over catalysts respectively. It was found that $CO_2$ interacts more strongly in the sequence of MgO < CaO < BaO and ZnO decereases the reduction temperature of CuO. From the results, it was suggested that ZnO activates $H_2$ in the redox process of Cu component and alkaline earth metals adsorbs $CO_2$ in the catalytic process.
A kinetic study is reported for $S_NAr$ reaction of 1-fluoro-2,4-dinitrobenzene (5a) and 1-chloro-2,4-dinitrobenzene (5b) with alkali-metal ethoxides (EtOM, M = Li, Na, K and 18-crown-6-ether complexed K) in anhydrous ethanol. The second-order rate constant increases in the order $k_{EtOLi}$ < $k_{EtO^-}$ < $k_{EtONa}$ < $k_{EtOK}$ < $k_{EtOK/18C6}$ for the reaction of 5a and $k_{EtOLi}$ < $k_{EtONa}$ < $k_{EtO^-$ < $k_{EtOK}$ < $k_{EtOK/18C6}$ for that of 5b. This indicates that $M^+$ ion behaves as a catalyst or an inhibitor depending on the size of $M^+$ ion and the nature of the leaving group ($F^-$ vs. $Cl^-$). Substrate 5a is more reactive than 5b, although the $F^-$ in 5a is ca. $10pK_a$ units more basic than the $Cl^-$ in 5b, indicating that the reaction proceeds through a Meisenheimer complex in which expulsion of the leaving group occurs after the rate-determining step (RDS). $M^+$ ion would catalyze the reaction by increasing either the nucleofugality of the leaving group through a four-membered cyclic transition state or the electrophilicity of the reaction center through a ${\pi}$-complex. However, the enhanced nucleofugality would be ineffective for the current reaction, since expulsion of the leaving group occurs after the RDS. Thus, it has been concluded that $M^+$ ion catalyzes the reaction by increasing the electrophilicity of the reaction center through a ${\pi}$-complex between $M^+$ ion and the ${\pi}$-electrons in the benzene ring.
Perchlorate ion ($ClO_4^-$) has been widely used as oxidizing agent in military weapon system such as rocket and missile fuel propellant. So it has been challenging to remove the pollutant of perchlorate ion. nanoscale zero valence iron (nZVI) particles are widely employing reduction catalyst for decomposition of perchlorate ion. nZVI particles has increasingly been utilized in groundwater purification and waste water treatment. But it have strong tendency of aggregation, rapid sedimentation and limited mobility. In this study, we focused on reduction of perchlorate ion using nZVI particles immobilized in alginate polymer bead for stabilization. The stabilized nZVI particles displayed much greater surface area, and much faster reaction rates of reduction of perchlorate ion. In this study, an efficient way to immobilize nZVI particles in a support material, alginate bead, was developed by using $Ca^{2+}$ as the cross-linking cations. The efficiency and reusability of the immobilized Fe-alginate beads on the reduction of perchlorate was tested at various temperature conditions.
Ammonium sulfate synthesized by the air oxidation methods without catalyst using the reaction vessel which was fitted with fritted glass at the bottom of it and introducing, through the bottom, ammonia and air with constant flow rates to sulfurous acid solution of constant concentrations at the given temperatures. The experiment showed that the oxidation process was accelerated in accord with the increase of the air flow rates when the ammonia flow rate was constantly kept at ca. 100ml/min. in high temperatures. When the pH of the solution reached 9.0, the oxidation was nearly completed. It is assumed that in the process of reaction, $[O_{2}{\to}HSO_{3}^-]^{\neq}$ would be produced as an activated complex and the reaction was thought to be first order. The experiment indicated that the 0.5M sulfurous solution could be oxidized up to 98.54% at the flow rates of ammonia and air, 100ml/min., and 4l/min., respectively at $50^{\circ}C$.
Methanol electro oxidation on the surface of carbon paste modified by $NiCl_2/6H_2O$ was studied in 1M NaOH by potentiostatic and potentiodynamic methods. Ni/C catalyst by the concentration of 5% Ni showed about twice higher electro catalytic activity than Ni metal. The amount of monolayer's on the surface of electrode is almost one order higher for Ni/C than Ni electrode. The kinetic parameters and the diffusion coefficient of methanol were derived from chronoamperometry (CA) and electrochemical impedance spectroscopy (EIS) measurements.
The electroreduction of dioxygen at glassy carbon electrodes with irreversible self-assembly of N-hexadecyl-N'-methyl viologen $(C_{16}VC_1)$ proceeds at potentials more positive than those where the reduction occurs at bare electrodes. The electrocatalyzed reduction takes place at potentials well ahead of those where the catalyst is reduced in the absence of dioxygen and the limiting currents observed at rotating disk electrodes did not deviate from the thoretical Levich line up to 6400 rpm, indicating that the electrocatalysis is extremely rapid. The rate constant for the heterogeneous reaction between $C_{16}V^+C_1$ immobilized on the electrode surface and $O_2$ in solution was estimated to be ca. $10^8\;M^{-1}s^{-1}$. The half-wave potential of dioxygen reduction was independent of solution pH.
Al-containing titanium silicalite-1 ([Al]-TS-1) catalyst was prepared hydrothermally, and the effects of synthesis parameters such as silica/alumina sources, $SiO_2/TiO_2$ ratio, and aging treatment were investigated. The structure, crystal size, and shape were examined by XRD and SEM, and the extent of titanium incorporation into the zeolite framework was examined using UV-vis DRS spectroscopy. For [Al]-TS-1 catalyst preparation, aging of ca. 24h was essential, and the faster crystallization rates were achieved with Cab-O-Sil than with Ludox or TEOS as a silica source. In addition, the higher crystallinity and faster crystallization rate were obtained using sodium aluminate as an aluminum source. 2-butanol oxidation using $H_2O_2$ as an oxidant was carried out to confirm the redox property of the [Al]-TS-1. Acid sites catalyzed toluene alkylation study indicated that lattice titanium species in [Al]-TS-1 weakened the acid strength, and the para-ethyltoluene selectivity was enhanced as a results.
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