Graphene, two dimensional single layer of carbon atoms, has tremendous attention due to its superior property such as high electron mobility, high thermal conductivity and optical transparency. Especially, chemical vapor deposition (CVD) grown graphene has been used as a promising material for high quality and large-scale graphene film. Unfortunately, although CVD-grown graphene has strong advantages, application of the CVD-grown graphene is limited due to ineffective transfer process that delivers the graphene onto a desired substrate by using polymer support layer such as PMMA(polymethyl methacrylate). The transferred CVD-grown graphene has serious drawback due to remaining polymeric residues generated during transfer process, which induces the poor physical and electrical characteristics by a p-doping effect and impurity scattering. To solve such issue incurred during polymer transfer process of CVD-grown graphene, various approaches including thermal annealing, chemical cleaning, mechanical cleaning have been tried but were not successful in getting rid of polymeric residues. On the other hand, lithographical patterning of graphene is an essential step in any form of microelectronic processing and most of conventional lithographic techniques employ photoresist for the definition of graphene patterns on substrates. But, application of photoresist is undesirable because of the presence of residual polymers that contaminate the graphene surface consistent with the effects generated during transfer process. Therefore, in order to fully utilize the excellent properties of CVD-grown graphene, new approach of transfer and patterning techniques which can avoid polymeric residue problem needs to be developed. In this work, we carried out transfer and patterning process simultaneously with no polymeric residue by using a metal etch mask. The patterned thin gold layer was deposited on CVD-grown graphene instead of photoresists in order to make much cleaner and smoother surface and then transferred onto a desired substrate with PMMA, which does not directly contact with graphene surface. We compare the surface properties and patterning morphology of graphene by scanning electron microscopy (SEM), atomic force microscopy(AFM) and Raman spectroscopy. Comparison with the effect of residual polymer and metal on performance of graphene FET will be discussed.
Chemical vapor deposition (CVD) method is usually used to grow high-quality large area graphene. In the CVD process, copper is an especially important catalytic-substrate due to the fact that graphene films grown on Cu foils are predominantly one monolayer thick. In this study, we has grown graphene on several types of copper substrates: Cu foils and copper single crystal surfaces such as Cu(100) and Cu(111) are chosen. To investigate the differences between graphene grown on foils and single crystals, we use Raman spectroscopy, X-ray diffraction and atomic force microscopy. Details of the experimental results will be presented.
금속 산화물/그래핀 형태의 복합 나노소재는 높은 전기용량을 갖는 2차 전지의 전극용 소재 또는 고감도 가스 센서의 감지물질 등으로 활용되는 매우 유용한 기능성 소재이다. 본 논문에서는 열 화학기상증착(CVD, Chemical Vapor Deposition)으로 Cu Foil 위에 대면적으로 합성된 CVD 그래핀 및 고정렬 열분해 흑연(HOPG, Highly Oriented Pyrolytic Graphite)으로부터 기계적으로 박리된 그래핀 기판 위에 이산화바나듐($VO_2$) 나노구조물을 기상수송방법으로 직접 성장시키는 연구를 수행하였다. 연구결과 CVD 그래핀 기판의 경우, 그래핀 결정 경계에서 상대적으로 많이 존재하는 기능기들이 $VO_2$ 나노구조물에서 핵형성의 씨앗으로 작용하는 것이 확인되었다. 반면에 HOPG에서 기계적으로 박리된 그래핀 나노시트 표면에는 기능기가 균일하게 분포하기 때문에, 2차원과 3차원 형태로 $VO_2$ 나노구조물이 성장되었다. 이러한 연구결과는 고기능성 $VO_2$/그래핀 나노복합소재를 이용하여 높은 전기용량을 갖는 2차 전지 전극소재 및 고감도 가스 센서의 감지물질 합성에 유용하게 활용될 것으로 전망된다.
Large-area graphene films produced by means of chemical vapor deposition (CVD) are polycrystalline and thus contain numerous grain boundaries that can greatly degrade their performance and produce inhomogeneous properties. A better grain boundary engineering in CVD graphene is essential to realize the full potential of graphene in large-scale applications. Here, we report a defect-selective atomic layer deposition (ALD) for stitching grain boundaries of CVD graphene with ZnO so as to increase the connectivity between grains. In the present ALD process, ZnO with hexagonal wurtzite structure was selectively grown mainly on the defect-rich grain boundaries to produce ZnO-stitched CVD graphene with well-connected grains. For the CVD graphene film after ZnO stitching, the inter-grain mobility is notably improved with only a little change in free carrier density. We also demonstrate how ZnO-stitched CVD graphene can be successfully integrated into wafer-scale arrays of top-gated field effect transistors on 4-inch Si and polymer substrates, revealing remarkable device-to-device uniformity.
최근 웨어러블 소자를 이용한 신체와 주변 온도의 실시간 모니터링에 대한 수요가 급격히 증가하고 있다. 그래핀 기반 써미스터가 고성능 유연 온도 센서로 개발되어 왔다. 본 연구에서는 단일층 그래핀의 온도 측정 성능을 개선하기 위하여 표면에 polyethylenimine(PEI)를 코팅하여 저항 온도 계수(TCR)를 조절하였다. 화학기상증착법(CVD)에 의해 합성한 단일층 그래핀은 습식 전사 공정을 통해 원하는 기판에 전사되었다. PEI에 의한 계면 도핑을 유도하기 위하여, 소수성의 그래핀 표면을 산소 플라즈마 처리를 통해 결함을 최소화하면서 친수성으로 제어하였다. PEI 도핑 효과를 전계효과트랜지스터(FET)를 이용하여 확인하였다. PEI 도핑에 의해서 CVD 그래핀의 TCR 값이 30~50℃의 온도 범위에서 -0.49(±0.03)%/K로 향상된 것을 확인하였다.
Jung, Da Hee;Kang, Cheong;Nam, Ji Eun;Kim, Jin-Seok;Lee, Jin Seok
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제34권11호
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pp.3312-3316
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2013
Single crystals of hexagonal graphenes were successfully grown on Cu foils using the atmospheric pressure chemical vapor deposition (CVD) method. We investigated the effects of reaction parameters, such as the growth temperature and annealing time, on the size, coverage, and density of graphene domains grown over Cu foil. The mean size of the graphene domains increased significantly with increases in both the growth temperature and annealing time, and similar phenomena were observed in graphene domains grown by low pressure CVD over Cu foil. From the comparison of micro Raman spectroscopy in the graphene films grown with different annealing times, we found that the nucleation and growth of the domains were strongly dependent on the annealing time and growth temperature. Therefore, we confirmed that when reaction time was same, the number of layers and the degree of defects in the synthesized graphene films both decreased as the annealing time increased.
Graphene grown on copper-foil substrates by chemical vapor deposition (CVD) has been attracting interest for sensor applications due to an extraordinary high surface-to-volume ratio and capability of large-scale device fabrication. However, CVD graphene has a polycrystalline structure and a high density of grain boundaries degrading its electrical properties. Recently, processes such as electropolishing for flattening copper substrate has been applied before growth in order to increase the grain size of graphene. In this study, we systemically analyzed the effects of the process condition of electropolishing copper foil on the quality of CVD graphene. We observed that electropolishing process can reduce surface roughness of copper foil, increase the grain size of CVD graphene, and minimize the density of double-layered graphene regions. However, excessive process time can rather increase the copper foil surface roughness and degrade the quality of CVD graphene layers. This work shows that an optimized electropolishing process on copper substrates is critical to obtain high-quality and uniformity CVD graphene which is essential for practical sensor applications.
산업용으로 이용하는 대면적 그래핀 시트는 주로 Cu foil 위에서 화학증기증착법(chemical vapor deposition, CVD)을 이용하여 성장된다. 그러나 모든 면적에서 균일하게 성장되는 것은 아니므로, 품질이 불만족스러운 그래핀 필름을 제외시키는 과정이 필수적으로 요구된다. 비침습적인 반사형 광학적인 방법을 사용하면, 그래핀의 성장프로세스 도중이나 성장 후에 빠르고 편리하게 분류할 수 있다. 본 논문에서는 국소적인 그래핀 필름의 파장별 반사 대비율(reflectance contrast)이 그래핀의 품질과 밀접한 관련이 있어 품질이 불만족스러운 그래핀 필름을 제외시키는 데에 효과적인 데이터로 이용될 수 있음을 밝혔다. 파장별 반사 대비율을 계산하기 위해서, 화학적 퍼텐셜(chemical potential)과 전자간 널뛰기(hopping) 에너지, 그리고 온도 등의 요소가 성장된 그래핀의 광학적 반사 대비율에 어떠한 영향을 미치는지 조사하였다.
그래핀 기반 소자의 성능을 개선하기 위해서는 그래핀과 기판 사이의 계면 상호 작용을 이해하는 것이 중요하다. 본 연구에서는 유전체 기판에 놓인 단일층 그래핀의 접착에너지를 모드 I 시험을 통해 측정하였다. 메탄과 수소 가스 분위기에서 화학기상증착법(CVD)을 통해 구리 포일 위에 대면적 단일층 그래핀을 합성하였다. 합성한 그래핀을 폴리머를 이용한 습식 전사 공정을 통해 유전체 기판 위에 전사하였다. 이중외팔보 형상을 이용한 모드 I 시험을 통해 기판 위에 올려진 그래핀을 기계적으로 박리하였다. 이 때, 얻어지는 힘-변위 곡선을 분석하여 접착에너지를 평가하였는데, 산화실리콘 기판에 대해서는 1.13 ± 0.12 J/m2, 질화실리콘 기판에 대해서는 2.90 ± 0.08 J/m2의 접착에너지를 나타냈다. 본 연구를 통해 유전체 기판 위에 올려진 CVD 그래핀의 계면 상호 작용력에 대해 정량적인 측정을 진행하였다.
We report the systematic study to reduce extrinsic doping in graphene grown by chemical vapor deposition (CVD). To investigate the effect of crystallinity of graphene on the extent of the extrinsic doping, graphene samples with different levels of crystal quality: poly-crystalline and single-crystalline graphene (PCG and SCG), are employed. The graphene suspended in air is almost undoped regardless of its crystallinity, whereas graphene placed on an $SiO_2/Si$ substrate is spontaneously p-doped. The extent of p-doping from the $SiO_2$ substrate in SCG is slightly lower than that in PCG, implying that the defects in graphene play roles in charge transfer. However, after annealing treatment, both PCG and SCG are heavily p-doped due to increased interaction with the underlying substrate. Extrinsic doping dramatically decreases after annealing treatment when PCG and SCG are placed on the top of hexagonal boron nitride (h-BN) substrate, confirming that h-BN is the ideal substrate for reducing extrinsic doping in CVD graphene.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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