$Cu(In,Ga)Se_2$ (CIGS) 박막 태양전지 제조에는 동시증발법 (co-evaporation)으로 Cu, In, Ga, Se 각 원소의 증발을 세 단계로 제어하여 CIGS 박막을 증착하는 3-stage 방법이 널리 이용된다[1]. 3-stage 중 1st-stage에서는 In, Ga, Se 원소 만을 증발시켜 $(In,Ga)_2Se_3$ 전구체 (precursor) 박막을 성장시킨다. 고효율의 CIGS 태양전지를 위해서는 $(In,Ga)_2Se_3$ 전구체 증착의 공정 변수와 이에 따른 박막 특성의 이해가 중요하다. 본 연구에서는 Mo 박막이 증착된 소다석회유리 (soda lime glass) 기판에 동시증발장비를 이용하여 280 380 의 기판 온도에서 In, Ga, Se 물질을 증발시켜 $(In,Ga)_2Se_3$/Mo/glass 시료를 제작하였으며 XRD, SEM, EDS 등의 방법을 이용하여 특성을 분석하였다. XRD 분석 결과 기판 온도 $280{\sim}330^{\circ}C$에서는 $(In,Ga)_2Se_3$ 박막의 (006), (300) 피크가 관찰되었으며, 기판 온도가 증가할수록 (006) 피크 세기는 감소하였고 (300) 피크 세기는 증가하였다. $380^{\circ}C$에서는 (110)을 포함한 다수의 피크가 관찰되었다. 그레인 (grain) 크기는 기판 온도가 증가할수록 커지며 Ga/(In+Ga) 조성비는 기판 온도에 따라 일정함을 각각 SEM과 EDS 측정을 통해 알 수 있었다. $(In,Ga)_2Se_3$ 전구체의 (300) 배향은 CIGS 박막의 (220/204) 배향을 촉진하고[2], 이것은 높은 광전변환효율에 기여하는 것으로 알려져 있다. 때문에 $(In,Ga)_2Se_3$의 (300) 피크의 세기가 가장 큰 조건인 $330^{\circ}C$를 1st-stage 증착 온도로 하여 3-stage CIGS 태양전지 공정을 수행하였으며, $MgF_2$/Al/Ni/ITO/i-ZnO/CdS/CIGS/Mo/glass 구조의 셀에서 광전변환효율 16.96%를 얻었다.
CIGS 박막의 물성은 조성에 크게 영향을 받으며, 특히 박막 내 Cu/(In+Ga) 비는 매우 중요한 변수로서 태양전지 특성에 영향을 주게 된다. Cu(In1-xGax)Se2 박막의 전하농도 및 반도체로의 성격을 가장 명확하게 결정하는 조성비는 Cu/(In+Ga) 비이다. 태양전지와 같은 소자로 작용하기 위해서는 Cu/(In+Ga) 비가 1보다 작아야 한다. 고효율의 태양전지는 Cu/(In+Ga)조성이 0.85~0.95로 slightly Cu-poor가 되어야 만들어진다. 본 연구에서는 Cu조성에 따른 CIGS 박막의 구조적, 전기적 특성과 CIGS 태양전지 효율 특성에 관하여 연구하였다. 미세구조 분석결과 Cu 조성이 증가함에 따라 큰 결정립을 가지며 결정립의 성장이 고르게 되어 접합 형성을 좋게 하는 경향을 보였다. X선 회절 분석결과, Cu 함유량 비율이 증가하면서 <112>의 우선배향성에서 <220/204>으로 변화하였다. 그러나, Cu/(In+Ga) 비율이 1이상이 첨가됨에 따라 우선배향은 다시 <112>로 변화함을 알 수 있었다. EDX 분석결과 Ga/(In+Ga) 0.31, Cu/(In+Ga) 0.86의 비율일 때, Carrier density $1.49{\times}1016$ cm-3을 나타내었다. CIGS의 태양전지의 효율 측정결과 Voc=596mV, Jsc=37.84mA/cm2, FF=72.96%로 ${\eta}$=16.47%를 달성하였다.
Many efforts on the surface sulfurization of $Cu(InGa)Se_2$ (CIGS)thin films have been reported as techniques to improve CIGS solar cell performance. We have investigated the sulfurization technique using the sulfur vapor. The co-evaporated $Cu(In,Ga)Se_2$ tin film was used for sulfurization. A thin $Cu(In,Ga)(S,Se)_2$ layer was grown on the surface of the CIGS thin film after high-temperature annealing in sulfur vapor. The structural and compositional properties of the thin films were studied by XRD, EDS and AES analysis. The obtained results revealed that the surface modification technique is promising method to S incorporated into CIGS absorber.
높은 광흡수 계수를$(1{\times}10^5cm^{-1})$ 가지는 CIGS는 Ga의 비율에 따라서 밴드갭을 조절할 수 있다는 장점을 지니고 있다. CIGS의 밴드갭은 Ga의 비율에 따라 $CuInSe_2$(Eg: 1.0 eV)에서 $CuGaSe_2$(Eg: 1.68 eV)까지의 범위에 존재하며, 태양전지에 서 이상적인 fill factor 모양을 가지도록 Ga의 비율을 높게 조성한다. CIGS 흡수층을 제작하는 방법에는 co-evaporator 방식이 가장 널리 사용되며 연구되고 있다. 이에 본 연구에서는 수평 형태의 hydride vapor transport (HVT)법을 고안하여 CIGS 나노 구조 및 에피성장을 시도하였다. HVT법은 $N_2$ 분위기에서 원료부의 CIGS 혼합물을 HCl과 반응시켜 염화물 기체상태로 변환 후 growth zone까지 이동하여 성장을 하는 방식이다. 성장기판은 c-$Al_2O_3$ 기판과 u-GaN을 사용하였다. 성장 후 field emission scanning electron microscopy(FE-SEM)과 energy dispersive spectrometer(EDS)를 이용하여 관찰하였다.
We applied KF on CIGS film to modify CIGS surface with a wider-bandgap surface layer. With the KF deposition the surface of CIGS film had fine particle on the CIGS surface at 350 and $300^{\circ}C$. No fine particle was detected at 500 and $250^{\circ}C$. With the KF treatment, the Ga and O content increased at the surface, while the In and Cu content decreased. The valence band maximum was lowered with KF treatment. The composition profile and band structure were positive side of applying KF on the CIGS surface. However, the efficiency decreased with the KF treatment due to high series resistance, probably due to too thick surface layer. A smaller amount of KF should be supplied and more systematic analysis is necessary to obtain a reproducible higher efficiency CIGS solar cells.
한국정보디스플레이학회 2009년도 9th International Meeting on Information Display
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pp.1564-1567
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2009
Cu(In,Ga)$Se_2$ (CIGS) thin films were formed using CIGS bulk by electron-beam evaporation method with an evaporation current from 20 mA to 90 mA. The experimental results showed that the chemical compositions and the properties of CIGS films varied with the different evaporation current. The Cu-rich CIGS film was deposited successfully with a band gap of 1.20 eV when the evaporation current was 90 mA.
High-efficiency in $Cu(In,Ga)Se_2$ (CIGS) solar cells were usually achieved on soda-lime glass substrates due to Na incorporation that reduces deep-level defects. However, this supply of sodium from sodalime glass to CIGS through Mo back electrode could be limited at low deposition temperature. Na content could be more precisely controlled by supplying Na from known amount of an outside source. For the purpose, an $Na_2S$ layer was deposited on Mo electrode prior to CIGS film deposition and supplied to CIGS during CIGS film. With the $Na_2S$ underlayer a more uniform component distribution was possible at $350^{\circ}C$ and efficiency was improved compared to the cell without $Na_2S$ layer. With more precise control of bulk and surface component profile, CIGS film can be deposited at low temperature and could be useful for flexible CIGS solar cells.
Cu(In,Ga)Se2 (CIGS)계 박막 태양전지 기술은 1970년대 처음으로 소개된 이래 지속적인 기술적 진보를 이루어 왔으며, 저가·고안정성·고효율이라는 다양한 장점으로 태양광 시장에서 성공적인 안착을 노리고 있다. 이 논문은 CIGS 박막 태양전지의 개발 이력 및 요소 기술에 대해서 살펴보고 국가별 연구·개발 활동에 대해서 약술하였다. 아울러, 앞으로의 사회·시장에 변화에 대응한 연구 개발 방향에서 대해서도 논하였다.
나노 입자 분무 기법을 이용한 $Cu(In,\;Ga)Se_2$ (CIGS) 광흡수층 제조 기법은 고진공 장치를 사용하지 않는다는 점에서 대면적 저가형 CIGS 태양전지 양산에 적합한 차세대 기술로 인식되고 있다. 그러나 일반적으로 스프레이 된 상태의 CIGS충 자체는 태양전지 제조에 적합하지 않은데 이는 스프레이 막의 다공성 구조 때문이다. 본 연구에서는 나노입자 분무 기법을 이용하여 증착한 CIGS 광흡수층막을 질소 또는 셀레늄 분위기에서 열처리함으로써 태양전지 제조에 적합한 치밀한 구조의 CIGS 광흡수충을 제조하고자 하였다. 실험 결과, 질소 분위기 $500^{\circ}C$의 온도에서 1시간 열처리하여도 CIGS 나노 입자의 성장은 거의 일어나지 않는 것으로 나타났다. 반면 셀레늄 분위기 $500^{\circ}C$의 온도에서 30분 열처리시 입자 크기가 $1{\mu}m$이상인 치밀한 광흡수층을 얻을 수 있었다. 본 결과는 CIGS 나노 입자의 입자 성장 반응에서 열에너지 단독에 의한 표면 에너지 감소 효과는 미미하며 셀레늄 증기의 역할이 더욱 크다는 것을 의미하는 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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