Hussain, Syed T.;Nadeem, M. Arif;Mazhar, M.;Larachi, Faical
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제28권4호
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pp.529-532
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2007
Combined temperature programmed reaction (TPR) and infrared (IR) spectroscopic studies for Fischer- Tropsch reaction have been performed over Ru/SiO2 and Ru-Ag/SiO2 supported catalysts. Reaction of linearly absorbed CO with hydrogen starts at 375 K over Ru/SiO2 catalyst and reaches maximum at 420 K accompanied with an intensity decrease of linear CO absorption. The reaction with bridged absorbed CO peaks around 510-535 K. Addition of Ag yields mixed Ru-Ag bimetallic sites while it suppresses the formation of bridged bonded CO. Formation of methane on this modified surface occurs at 390 K and reaches maximum at 444 K. Suppression of hydrogen on the Ag-doped surface also occurs resulting in the formation of unsaturated hydrocarbons and of CHx intermediates not observed with Ru/SiO2 catalyst. Such intermediates are believed to be the building blocks of higher hydrocarbons during the Fischer-Tropsch synthesis. Linearly absorbed CO is found to be more reactive as compared to bridged CO. The Ag-modified surface also produces CO2 and carbon. On this surface, hydrogenation of CO begins at 390 K and reaches maximum at 494 K. The high temperature for hydrogenation of absorbed CO and C over Ru-Ag/SiO2 catalyst as compared to Ru/SiO2 catalyst is due to the formation of Ru-Ag bimetallic surfaces impeding hydrogen adsorption.
최근 촉매 소각 공정은 휘발성 유기 화합물을 저온(< 450 ℃)에서 고효율(> 95%)로 산화 및 분해하기 위해 상당한 주목을 받고 있다. 많은 귀금속 촉매 물질이 잘 연구되어 사용되고 있으나 단가가 비싸고 위험하다. 본연구에서는 Cu와 Mn 전구체의 공침법을 활용하여 간단하고 손쉬운 합성 방법을 개발함으로써 고활성 및 저비용의 Cu-Mn 바이메탈 촉매를 제조하였다. 촉매 합성은 Cu와 Mn의 조성비를 조절하여 최적화하였다. 최적화된 촉매는 메조포러스 구조로 230.8 m2/g의 넓은 표면적을 나타냈다. 촉매 성능을 입증하기 위해 에틸 아세테이트의 산화 반응에 대해 Cu-Mn 촉매를 테스트했으며, 250 ℃의 저온에서 100%의 높은 전환 효율을 나타내었다.
Gunawardana, Buddhika;Singhal, Naresh;Swedlund, Peter
Environmental Engineering Research
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제16권4호
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pp.187-203
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2011
Chlorophenols (CPs) are widely used industrial chemicals that have been identified as being toxic to both humans and the environment. Zero valent iron (ZVI) and iron based bimetallic systems have the potential to efficiently dechlorinate CPs. This paper reviews the research conducted in this area over the past decade, with emphasis on the processes and mechanisms for the removal of CPs, as well as the characterization and role of the iron oxides formed on the ZVI surface. The removal of dissolved CPs in iron-water systems occurs via dechlorination, sorption and co-precipitation. Although ZVI has been commonly used for the dechlorination of CPs, its long term reactivity is limited due to surface passivation over time. However, iron based bimetallic systems are an effective alternative for overcoming this limitation. Bimetallic systems prepared by physically mixing ZVI and the catalyst or through reductive deposition of a catalyst onto ZVI have been shown to display superior performance over unmodified ZVI. Nonetheless, the efficiency and rate of hydrodechlorination of CPs by bimetals depend on the type of metal combinations used, properties of the metals and characteristics of the target CP. The presence and formation of various iron oxides can affect the reactivities of ZVI and bimetals. Oxides, such as green rust and magnetite, facilitate the dechlorination of CPs by ZVI and bimetals, while oxide films, such as hematite, maghemite, lepidocrocite and goethite, passivate the iron surface and hinder the dechlorination reaction. Key environmental parameters, such as solution pH, presence of dissolved oxygen and dissolved co-contaminants, exert significant impacts on the rate and extent of CP dechlorination by ZVI and bimetals.
The work reported in this paper relates to preparation and characterization of carbon nanomaterials by CVD method on different substrates by decomposition of certain hydrocarbons at 550-$800^{\circ}C$ using a horizontal quartz tube reactor. Monometallic and bimetallic catalyst system of iron and nickel were used for the preparation of different carbon nanomaterials. The influence of various parameters such as substrate/catalyst preparation parameters, the nature of substrate, catalyst concentration, reaction time and temperature on the growth, yield and alignment of carbon nanotubes has been studied. The characterization of carbon nanomaterials has been carried out using SEM, TEM and TGA. The carbon nanomaterials developed were vertically aligned on a large area of flat quartz substrate.
The sol-gel technique has been studied to fabricate a homogeneous Fe-Mo/MgO catalyst. Ambient effects (air, Ar, and $H_2$) on thermal decomposition of the citrate precursor have been systematically investigated to fabricate an Fe-Mo/MgO catalyst. Severe agglomeration of metal catalyst was observed under thermal decomposition of citrate precursor in air atmosphere. Ar/$H_2$ atmosphere effectively restricted agglomeration of bimetallic catalyst and formation of highly-dispersed Fe-Mo/MgO catalyst with high specific surface-area due to the formation of Fe-Mo nanoclusters within MgO support. High-quality thin-multiwalled carbon nanotubes (t-MWCNTs) with uniform diameters were achieved on a large scale by catalytic decomposition of methane over Fe-Mo/MgO catalyst prepared under Ar-atmosphere. The produced t-MWCNTs had outer diameters in the range of 4-8 nm (average diameter ~6.6 nm) and wall numbers in the range of 4-7 graphenes. The as-synthesized t-MWCNTs showed product yields over 450% relative to the utilized Fe-Mo/MgO catalyst, and indicated a purity of about 85%.
In this study, Ni, Ni-Cu and Ni/Cu catalysts were deposited onto C-fiber textiles via the electrophoretic deposition method, and the growth characteristics of carbon nanofibers on the deposited catalyst/C-fiber textiles were investigated. The catalyst deposition onto C-fiber textiles was accomplished by immersing the C-fiber textiles into Ni or Ni-Cu mixed solutions, producing the substrate by post-deposition of Ni onto C-fiber textiles with pre-deposited Cu, and passing it through a gas mixture of $N_2$, $H_2$ and $C_2H_4$ at $700^{\circ}C$ to synthesize carbon nanofibers. For analysis of the characteristics of the synthesized carbon nanofibers and the deposition pattern of catalysts, SEM, EDS, BET, XRD, Raman and XPS analysis were conducted. It was found that the amount of catalyst deposited and the ratio of Ni deposition in the Ni-Cu mixed solution increased with an increasing voltage for electrophoretic deposition. In the case of post-deposition of Ni catalyst onto substrates with pre-deposited Cu, both bimetallic catalyst and carbon nanofibers with a high level of crystallizability were produced. Carbon nanofibers yielded with the catalyst prepared in Ni and Ni-Cu mixed solutions showed a Y-shaped morphology.
Among the combination of 4 different second metals and 3 different noble metals, Ni 10%-Pd 1%/hematite (Ni(10)-Pd(1)/H) showed best tetrachloroethylene (PCE) removal (75.8%) and production of non-toxic products (39.8%) in closed batch reactors under an anaerobic condition. The effect of environmental factors (pH, contents of Ni and Pd in catalyst, and hydrogen gas concentration) on the reductive dechlorination of PCE by Pd-Ni/hematite catalysts was investigated. PCE was degraded less at the condition of Ni(5)/H (13.7%) than at the same condition with Ni(10)/H (20.6%). Removals of PCE were rarely influenced by the experimental condition of different Pd amounts (Pd(1)/H and Pd(3)/H). Acidic to neutral pH conditions were favorable to the degradation of PCE, compared to the alkaline condition (pH 10). Increasing Ni contents from 1 to 10% increased the PCE removal to 89.8% in 6 hr. However, the removal decreased to 74.2% at Ni content of 20%. Meanwhile, increasing Pd contents to 6% showed no difference in PCE removal at Pd content of more than 1%. Increasing H2 concentration increased the removal of PCE until 4% H2 which was maximumly applied in this study. Chlorinated products such as trichloroethylene, 1,1-dichloroethylene, cis-1,2-dichloroethylene, trans-1,2-dichloroethylene, and vinyl chloride were not observed while PCE was transformed to acetylene (24%), ethylene (5%), and ethane (11%) by Ni(10)-Pd(1)/H catalyst in 6hr.
In this paper, we characterized bimetallic Pt-Ru/C alloy catalysts having four different compositions and compared the catalytic activities of the prepared alloys for CO oxidation. ICP-AES, EDS, XRD, TEM, and XAS were used to investigate the composition, degree of alloying, particle size, and electronic structure of the prepared Pt-Ru/C catalysts. Those results indicated the synthesis of the alloy catalysts with intended composition and uniform size. The electrochemical study of the characterized alloys showed higher catalytic activity for CO oxidation than that of the commercial Pt/C (E-TEK, Inc., 20 wt %) catalyst. Especially, it was shown that the alloy catalyst with Ru composition of 50 atomic % gave the highest catalytic activity for CO oxidation.
The newly synthesized homogeneous chiral Co(III) salen complexes were anchored non-covalently on the acidic sites of mesoporous Al-SBA-15. The Bronsted and Lewis acidic sites are attributed to the immobilization of fluorine functionalized chiral salen complexes on the supports. XRD, BET, TEM, FT-IR and ESCA (XPS) analyses were performed to characterize the property of support, and the structure of new homogeneous and heterogeneous chiral Co salen catalyst. The homogeneous and heterogeneous catalysts could be applied in asymmetric ring opening of epichlorohydrine (ECH) by water. They showed very high enantioselectivity and a good yield up to 99% in the catalytic synthesis of optically active products.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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