2가 철, 3가 철 및 전체 절의 정량을 pH 4.60의 0.1M 아세트산 완충용액에서 펄스차이 폴라로그래피법과 Tast 폴라로그래피법으로 수행하였다. DTPA 존재하에서 철 2가 및 3가의 DTPA 착물에 대한 반파전위는 -0.150V vs. SCE였으며, 철 2가와 3가의 산화환원과정은 가역적이었다. 철의 농도가 0.2∼1.0 mM인 범위에서 환원전류 또는 산화전류와 농도사이에는 좋은 직선관계를 나타내었다. 본 실험에서 Tast 폴라로그램의 자료를 이용하여 구한 검출한계는 Fe(Ⅱ) 와 Fe(Ⅲ)에 대하여 각각 0.05 mM 과 0.07 mM이었다.
최근 들어 국외에서는 오염된 지하수의 정화기술로써 0가 금속을 이용한 방법이 높은 잠재력을 가진 신기술로 알려져 있다. 본 연구에서는 0가 금속중 나노크기(1-100nm)를 가진 0가 철입자를 이용하여 수중의 NO$_3$ ̄를 탈질처리하는 실험을 행하였다. 본 실험에서 제조한 나노크기 0가 철입자는 상온상압의 환원적 조건에서 50, 100, 200, 400mg/$\ell$의 NO$_3$ ̄와 반응하여 반응시간 30분안에 95%이상 제거되는 높은 반응성을 보여주었다. 기존의 상업용 철입자(10-100$\mu\textrm{m}$)를 이용한 NO$_3$ ̄의 제거결과에서 보여주는 다량의 철사용, 낮은 적용 오염농도, 그리고 낮은 반응속도등의 문제점에 비하여 나노크기 철 입자는 높은 오염농도범위에서도 적은 철 주입량과 짧은 반응시간 내에 매우 높은 제거효율(10-100배)을 나타내었다. 이러한 결과로 수중의 NO$_3$ ̄의 고속 탈질반응속도에 영향을 주는 중요한 변수는 반응에 참여하는 철 입자의 비표면적임을 알 수 있었다. 본 연구에서 얻은 batch실험 결과를 바탕으로 NO$_3$ ̄로 오염된 지하수의 정화를 위한 현장 적용을 목표로 연속처리 공정의 설계를 위한 토대를 마련하고자 하였다.
과염소산 이온($ClO_4^-$)은 로켓, 그리고 미사일 추진체등의 군사적 무기에 산화제로서 널리 사용이 되고 있다. 또한 주요 오염물질로 간주되는 과염소산 이온을 분해하려는 연구도 계속 진행이 되고 있다. 과염소산 이온을 환원 분해 처리하기위한 촉매로는 0가 철이 많이 응용되고 있다. 0가 철은 지표수의 정화나 오염물질의 처리에 널리 활용이 되고 있는 물질이다. 그러나 이것은 뭉침이 잘 일어나고 쉽게 침전이 되며 제한적인 유동성을 갖는 경향이 있다. 따라서 본 연구에서는 칼슘-알지네이트 고분자를 응용하여 나노크기의 0가 철 입자를 고정시켜 안정화하고 과염소산 이온을 환원분해 하였다. 안정화된 0가 철 입자는 분산되어 넓은 표면적을 가지기 때문에 과염소산 이온의 환원분해 효율을 더욱 증가 시킨다. 본 연구에서는 지지체 물질인 알지네이트 비드로 0가 철을 고정화하는 방법을 개발하고 가교제 역할을 하는 칼슘이온을 함께 사용하였다. 이것을 이용하여 과염소산 이온의 환원분해 효율을 온도를 변화하면서 실험 하였고 재사용 가능성을 점검하였다.
본 연구에서는 지하수 내 투수성 반응벽체(permeable reactive barrier, PRB)의 TCE 처리에 관한 모델링을 수행하여 trichloroethylene (TCE)의 농도, 컬럼의 단위 부피당 철 매질의 질량, 철환원균(iron-reducing bacteria, IRB)의 농도에 대하여 각각의 유기적인 관계를 고찰하였다. 1차원 이송 확산 반응 방정식을 MATLAB을 이용하여 이송, 확산, 그리고 분해 반응 등을 컬럼의 길이, 실험 수행 시간에 따라 모델하였으며, 유한차분법(finite differential method, FDM)으로 수치해를 구하였다. 영가철 및 2가 산화철은 TCE에 의한 반응항과 철환원균에 의한 반응 항으로 나누어서 식을 정리했다. TCE 주입농도는 10 mg/L로 설정하여 영가철 및 2가 산화철에 의한 각각의 관계를 모델링했다. 또한, 철환원균 농도와 산화철 환원 모델을 통해 철환원균의 농도에 따른 산화철 환원 효율을 해석했고, 이것이 전체 TCE 분해에 어떤 영향을 주는지 모델로 나타냈다. 영가철 컬럼에서는 TCE 제거 효율이 60시간에서 235시간 동안 99% 이상을 나타냈고, 1,365시간 이후에 1% 이하로 떨어졌다. 2가 산화철 컬럼의 경우 TCE와 반응을 시작한 210시간 이후에 평형을 이루었고, 85.3%의 일정한 제거 효율을 나타냈다. 모델의 결과에 따르면, 철환원균에 의한 2가 산화철의 경우 영가철보다 TCE 제거 효율이 떨어지지만 더 높은 제거수명을 가질 수 있는 것으로 나타났다.
유기 염소계 화합물과 니트로기 방향족 화합물 같은 난분해성 유해물질을 처리함에 있어, 0가 철 분말의 사용은 최근에 가장 활발히 논의되고 있는 기술 가운데 하나이다. 본 연구에서는 나노크기의 0가 철 분말을 실험실에서 만들어 유기 염소계 화합물의 탈염소화 반응과 니트로기 방향족 화합물의 니트로기 변환실험을 혐기성 회분식 반응조에서 실시하였다. 매우 큰 비표면적과 높은 반응성을 가지고 있는 나노크기 0가 철 입자는 10mg/$\ell$로 농도수용액상에 존재하는 TCE, 클로로포름, 니트로 벤젠, 니트로 톨루엔, 디니트로 밴젠, 디니트로 톨루엔등의 물질을 상온.상압의 조건에서 빨리 제거할 수 있었다. 본 연구에서는 반응 시간 30분 안에 TCE는 에탄으로, 클로로포름은 메탄으로 탈염소화 되었고, 니트로기 방향족 화합물의 니트로기는 모두 아민기로 변환되었다. 이러한 결과들은 유기 염소계 화합물과 니트로기 방향족 화합물 같은 난분해성 유해물질로 오염된 지하수나토양을 복원함에 있어, 나노크기의 0가 철 분말을 이용한 화학적 처리기술의 잠재성을 나타내주는 것이다.
간척지를 포함하고 있는 연구지역에서 육지에서 해안지역으로 근접할수록 측정된 지하수의 산화환원 전위 (Eh)와 용존 산소량 (DO)은 낮게 관찰되었다 (Eh: 0.57 V ${\rightarrow}$ 0.13 V, DO; 9.7 mg/l ${\rightarrow}$ 1.3 mg/l). 이는 연구지역 지하수의 산화환경이 육지에서 해안가로 근접할수록 호기성 환경에서 아혐기성/혐기성 환경으로 변화한다는 것을 의미한다. 또한 지하수 수질 분석 결과에 의하면 철이온 (Fe)이 지하수에 많이 포함되어 있으며 (> 20 mg/l), 대부분의 2가 철로 존재한다. 이러한 연구지역 해안가 지하수들의 특징들은 지하수들이 철의 환원작용 (Fe reduction)이 일어날 수 있는 혐기성 환경에 위치하고 있음을 지시해준다. 철 환원작용이 일어나기 위해서는 3가 철의 공급원이 필요한데, 관측정 퇴적물의 철이온 추출실험에 의하면 연구지역의 퇴적물은 철 환원작용에 필요한 3가 철이온에 대한 충분한 공급원 역할을 할 수 있다. 따라서 분석한 지하수 및 퇴적물의 결과들을 종합해석하면, 연구지역에서 일어나는 철 환원작용은 갯벌의 간척활동과 많은 관련을 가지고 있는 것으로 추정된다.
본 연구에서는 침출수 차수재에 Zero Valent Iron (ZVI)를 포함 시켰을 경우, ZVI 함량과 pH에 따른 TCE, 6가 크롬, 질산성질소의 제거능의 변화를 살피고, 반응이 끝난 후 철과 벤토나이트 표면의 철 산화물을 라만 분광기를 통해서 알아보고자 하였다. ZVI의 함량을 중량비로 벤토나이트의 0, 3, 6, 10, 13, 16, 20, 30, 100 w/w% 로 맞춘 9가지의 샘플을 pH7의 완충 용액을 사용했을 경우와 완충 용액을 사용하지 않을 경우 두 가지로 나누어서 실험하였다. Kinetic test 결과, pH7의 완충 용액을 사용하였을 때가 사용하였지 않았을 때보다 TCE의 경우 330시간에서 300시간으로, 6가 크롬의 경우 20시간에서 4시간으로, 질산성질소는 140시간에서 5시간으로 제거 속도가 빨라졌다. 모든 오염물질의 경우 ZVI 함량이 증가할수록 제거 효율이 높아졌으며, pH 7의 완충 용액을 사용하였을 경우 제거 효율도 더 높아지는 것을 볼 수 있었다. 반응 후 철과 벤토나이트의 표면을 라만 분광기를 이용하여 분석한 결과 여러 가지 철산화물이 확인되었다. 이러한 철산화물은 좋은 흡착제의 역할을 할 수 있으며, 이 중 magnetite는 장기간 동안 오염물질의 제거 성능을 유지시켜 줄 수 있다.
비점오염원에서 배출되는 농악은 부유물질과 흡착하여 퇴적되며 수체로 유출되어 공공 보건에 위해를 미친다. 본 연구에서는 0가 철이 퇴적물에 포함된 농약의 일종인 아트라진을 분해하는 속도를 구하고자 하였으며 이때 퇴적물의 완충능력을 모사하기 위하여 완충액을 첨가하여 pH를 중성으로 하였다. 아트라진의 초기농도를 10, 30, 50 mg/L로 할 때 아트라진의 감소는 가1차 반응을 따랐으며 반응속도상수 $K_{obs}$는 평균 $3.21{\times}10^{-2}/d$를 나타내었다.
$Fe^0$ 등의 0가 금속을 포함하는 반응재들은 오염운이 반응벽을 통과하는 동안 염소계 용매들을 분해시킨다. Fe$^{0}$ 를 이용한 투수성 반응벽은 특히 trichloroethene(TCE)이 주된 오염원인 경우 처리비용이 적다는 장점이 있는 반면, 반응속도가 느리고, 반응벽의 운영기간이 제한된다는 단점이 있다. 본 연구는 기존의 Fe$^{0}$ 를 이용한 반응벽에 직류전원을 걸어주는 향상된 처리기술 개발은 예비연구이다. $Fe^0$ 반응컬럼을 이용한 bench-scale의 실험을 통해 $Fe^0$ 반응재와 직류전원의 조합은 TCE의 탈염소화를 촉진하는 것으로 나타났다. 탈염소화의 반응기작은 철의 산화와 부가적인 전자의 공급원인 외부전원에 의한 환원에 기인한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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