하수 오니에 의한 Cd 의 흡착반응을 조사하기 위하여, Cd의 처리농도 (5, 10, 15, 20, 25 및 $50{\mu}g\;Cd\;ml^{-1}$를 달리하여 흡착실험을 수행하였으며, 반응시간 (흡착 반응 후 0.5, 1.0, 1.5, 2.5, 4.5, 6.6, 8.5, 12.5, 24.5 및 48.5 h) 별로 Cd 의 농도를 구하여 흡착반응의 속도상수를 계산하였다. 모든 처리 농도에서 처음 반응시간 30분 이내에 처리 한 Cd의 약 95% 가 흡착되었다. 초기의 빠른 1단계 Cd 흡착반응 후에는 1차 가역 반응식으로 기술할 수 있는 1단계 반응보다는 느린 2단계의 Cd 흡착 반응이 일어났다. 1차 가역 반응식으로 기술할 수 있는 2단계의 Cd 흡착 반응의 속도상수는 $-0.137{\sim}-0.521h^{-1}$의 범위로서 Cd처리 농도가 증가할수록 속도상수는 감소하였다. 흡착 반응에서 평형에 도달하는 시간 (약 6-24 h) 이나, 평형에서의 Cd 의 흡착량 (약 $276-2720{\mu}g\;g^{-1}$) 또는 흡착되지 않고 용액에 남아있는 Cd의 농도 (약 $60-400{\mu}g\;L^{-1}$) 도 Cd 의 처리 농도에 의하여 결정되었다. 즉 Cd 의 처리 농도가 증가할수록 평형에 도달하는 시간, 흡착량 및 평형 농도는 증가하였다. 하수 오니에 의하여 흡착된 Cd 의 일부는 시간이 경과함에 따라 하수 오니로 부터 방출되었으나 그 양은 전체 Cd 흡착량에 비하면 매우 적었다.
본 연구에서는 활성탄을 사용하여 coomassi brilliant blue G (CBBG)염료를 흡착하는데 필요한 흡착평형과 흡착동역학 및 열역학 파라미터들에 대하여 조사하였다. 등온흡착평형관계로 부터 Langmuir 식과 Freundlich 식의 분리계수를 평가하여 활성탄에 의한 CBBG의 흡착조작이 유효한 처리방법이 될 수 있음을 알았고, Dubinin-Radushkevich 식으로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 흡착반응은 유사이차반응속도식이 유사일차반응속 도식에 비해 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 입자내확산이 흡착공정의 지배단계임을 알았다. 유사이차반응속도식을 적용한 열역학적 해석을 통해 평가된 엔탈피 변화값(406.12 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 흡열반응으로 진행됨을 알았다. 또한 엔트로피 변화값(1.66 kJ/mol K)은 흡착공정의 무질서도가 증가한다는 것을 나타내었다. 온도가 올라갈수록 자유에너지 값이 감소하는 경향을 보인 것은 활성탄에 대한 CBBG의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아지는 것으로 판단되었다.
Mo 단결정 표면에 황을 흡착시켜 형성된 상층구조를 AES와 LEED로써 연구하였다. 황의 피복률은 sulfur gun으로부터 생성되는 S2 flux로써 조절하였으며, 여러 가지 흡착된 황의 상층구조를 LEED로써 관찰하였다. 황화된 Mo 표면에서 탈산소반응(HDO)의 모델 분자로서, Furan의 흡착과 반응을 승온반응분광법(TPRS)으로 조사하였다. 낮은 온도에서 Furan 분자의 헤테로 원자는 직접 이탈하여 안정한 기체상의 반응 생성물인 일산화탄소를 형성하였으며, 이 반응은 Mo의 (100) 및 (110)면에서 각각 깨끗한 표면 및 황화된 표면에 관계없이 일어났다. 이를 바탕으로 Mo 표면에서 Furan의 분해반응에 대한 메카니즘을 제안하였다.
본 연구는 Hydroxyapatite(HAP)/$TiO_{2}$ 여재에 의한 Reactive Black 5(RB5)의 흡착과 광촉매 반응을 조사하였다. RB5에 대한 $TiO_{2}$, HAP와 $TiO_{2}$/HAP의 흡착은 연속적인 회분식 실험을 통해 조사하였다. 흡착평형에 따른 결과를 나타내었으며 Langmuir와 Freundlich isotherm model을 사용하여 적용성을 조사하였다. $TiO_{2}$, HAP와 $TiO_{2}$/HAP 흡착제별 흡착평형 결과는 Langmuir isotherm model에 적합하였으며 최대흡착량(Qmax)의 값은 각각 단일 $TiO_{2}$는 5.28mg/g, 단일 HAP는 12.45mg/g, $TiO_{2}$/HAP는 9.03mg/g으로 나타났다. 흡착과 광촉매 반응에 대한 kinetic model들은 유사 1차 반응을 통해 분석하였으며, 이들 model에 따르면 $TiO_{2}$/HAP에 의한 RB5 제거는 광촉매 반응과 흡착반응의 상호작용의 영향을 받는 것으로 나타났다.
본 연구는 hydroxyapatite(HAP) 첨가 활성탄(HAP sorbent)의 카드뮴에 대한 흡착특성을 조사하였다. HAP 첨가량의 변화에 따른 카드뮴의 제거특성은 HAP 첨가량이 증가 할수록 카드뮴의 제거량은 흡착에 의한 영향으로 증가하는 것으로 나타났다. 이러한 결과는 HAP에 의한 이온교환능력의 증가에 의한 것으로 사료된다. 동역학적 흡착과 흡착평형에 관한 연구는 연속적인 회분식 실험을 통하여 조사하였다. 조사된 흡착평형 데이터는 Langmuir와 Freundlich isotherm mode을 사용하여 살펴보았으며, 초기 흡착질의 농도 변화에 따른 HAP 첨가 활성탄의 카드뮴의 흡착은 Freundlich isotherm model에 적합한 것으로 나타났다. Cd의 흡착반응의 동역학적 연구를 위하여 유사 1차 반응속도와 유사 2차 반응속도 모델을 사용하 Cd 흡착반응의 흡착 메커니즘을 조사하였다. 유사 2차 반응속도를 따르며, 유사 2차 반응속도 상수는 활성탄에 HAP의 첨가량이 증가할수록 증가하는 것을 확인할 수 있었다. 또한, intraparticle diffusion model을 사용하여 수용액상의 흡착질과 흡착매질과의 흡착 메커니즘을 조사하였다. 수용액상 카드뮴의 흡착 메커니즘은 흡착질과 흡착매질에서 표면흡착반응과 입자내 확산이 동시에 일어나는 것으로 확인되었다.
넓은 표면적을 갖는 탄소나노튜브(CNT)는 기체 분자의 흡착 성능이 기존의 다른 흡착제에 비해 우수한 것으로 알려져 있으나, CNT의 물리/화학적 성질은 튜브의 직경과 기하 구조에 의해 큰 차이를 나타내며 정제가 매우 까다롭다는 단점을 가지고 있다. CNT와 외형적으로 매우 흡사한 질화붕소 나노튜브(BNNT)의 경우, 구조와 직경에 상관없이 열적, 화학적 안정성이 우수하여 $CO_2$를 비롯한 다른 공해 물질들의 제거제나 흡착제로서 응용 가능성이 매우 높다. 본 연구진은, BN-결함을 도입한 BNNT 벽면에서의 $CO_2$ 흡착 반응과 $CO_2$를 에너지 물질인 HCOOH와 $H_2CO_3$로 전환하는 반응에 대한 양자화학 이론 계산 연구를 수행하였다. 그 결과, $CO_2$에 대한 $B_N$-BNNT 흡착 성능이 튜브의 직경에 상관없이 매우 우수하였고, $B_N$-BNNT 벽면상에 흡착된 $CO_2$가 물 분자와 반응할 경우 HCOOH와 $H_2CO_3$로의 전환반응이 효과적으로 진행되었다. 이러한 이론 계산 연구 결과는 BN-BNNT가 $CO_2$ 흡착제 및 에너지 전환 촉매로의 응용 가능성을 훌륭히 제시하고 있다.
방해석 표면에 의한 C$d^{2+}$의 흡착연구를 하였다. 흡착실험에서 사용한 Cd의 농도는 $10^{-8}$ 로서 CdCO$_3$(s)의 침전농도 보다 낮은 농도를 유지하도록 조절하였다. NaClO$_4$를 전해질로 사용하여 이온농도를 달리 한 실험 결과 C$d^{2+}$의 흡착은 용액의 이온세기와는 무관한 것으로 나타났다. 이는 C$d^{2+}$의 방해석 표면 흡착이 특징적인 성질을 갖고 inner sphere surface complex를 형성한다는 것을 암시한다. 흡착반응은 초기의 매우 빠른 흡착시기와 후기의 지속적인 느린 흡착시기의 2단계로 구분되었다. 특히, 후기의 느린 흡착시기에는 약 145시간 경과 후 최대정상상태 (steady state maximum)에 도달하였다. 본 연구에서 사용한 C$d^{2+}$의 농도가 낮아 방해석 표면에 CdCO$_3$(s)의 침전 형성에 의한 반응은 고려되지 않았다. 방해석 표면으로부터 C$d^{2+}$의 탈착반응은 일정시간의 흡착 반응이 경과된 후 초기 흡착 실험 시와 같은 농도의 과포화 용액을 사용하여 C$d^{2+}$을 흡착한 방해석이 새로운 용액에 재 평형을 이루도록 반응을 유도하였다. 일반적으로 탈착실험에서는 새로운 과포화용액에 방해석을 넣자마자 매우 빠른 탈착반응을 보여준다. 그 이후는 2가지의 다른 경향성을 보여주며 새로운 평형에 도달하는 것으로 나타난다. 초기의 빠른 탈착반응 시기 뒤 느린 흡착반응이 지속적으로 일어나 일정 시간 경과 후 다시 평형을 이루거나, 느린 탈착반응이 계속적으로 지속되어 일정 시간 경과 후 새로운 평형을 이루는 2가지로 나타났다. 이러한 부분적으로 비가역적인 흡착 반응과 탈착반응은 실제 자연계에서 C$d^{2+}$의 유동성을 결정짓는 매우 중요한 인자로 작용할 것으로 생각된다. 흡착 반응 및 탈착반응의 평형상수 값은 이들 반응이 서로 동일한 기작에 의하여 조절됨을 보여주었다.
본 연구는 흡착제의 흡착특성을 이해하는데 이용되는 각종 흡착모델의 적용성을 평가하는데 목적이 있다. 이를 위해 상용의 음이온교환수지(PA-308)를 이용하여 질산성질소에 대한 흡착특성을 회분식 실험을 통해 조사하였다. 음이온교환수지에 의한 질산성질소의 속도실험 결과는 초기의 빠른 흡착과정과 후기의 느린 흡착 과정의 두 가지 단계의 과정으로 이원화되는 경향을 나타내었다. 1차 속도식과 2차 속도식 모두 전체 반응시간에서의 질산성질소에 대한 음이온교환수지의 흡착속도를 수식화 할 수 없었다. 초기의 빠른 흡착반응($t\leq$ 20분)은 1차 속도식에 따르고 외부확산에 의해 거의 지배되는 거동을 보이는 반면, 후기 느린 흡착반응(t > 20분)은 2차 속도 화학반응과 내부확산, 즉 세공 내 확산에 의해서 일어남을 알 수 있었다.
고분자 촉매 담체인 스티렌-디비닐벤젠의 제조시 중합반응 개시제의 함량에 따른 영향과 반응기의 재질에 따른 영향을 수소흡착실험을 통하여 확인하였다. 담체의 중합반응시 제조조건이 동일하다 할지라도 개시제의 함량에 따라서 담체의 기공 특성이 달라지므로 개시제의 함량은 모노머 양의 1%를 사용한 시료가 수소흡착능이 가장 좋은 것으로 나타났다. 반응기의 재질은 teflon으로 직접 제조한 것보다는 teflon으로 코팅 처리한 것이 더 수소흡착능이 좋은 것으로 확인되었다.
이 연구는 중금속 오염물질의 효과적인 정화를 위하여 배수재에 흡착가능한 오염물질의 양을 평가하는 것이고 배수재의 오염 물질 흡착능은 배수재 필터에 도포된 반응물질의 오염물질 흡착시험을 수행하고, 등온흡착모델과 비교하여 평가하였다. 시험에서 사용한 반응물질은 천연 제올라이트이고, 오염물질은 구리, 납, 카드뮴이다. 오염물질별로 초기농도 변화에 따른 흡착량을 Freundlich와 Langmuir흡착등온모델과 비교하였다. 배수재 표면에 도포된 반응물질 성분분석결과 Si, Al, O의 성분이 각각 약 28%, 11%, 48% 포함되어 있어 배수재 표면에 도포된 물질이 중금속(Cu, Pb, Cd) 오염물질 흡착을 위한 반응물질인 제올라이트의 성분으로 나타났다. 반응물질인 제올라이트의 중금속 흡착반응속도는 납, 구리, 카드뮴의 순으로 나타났다. 흡착물질의 성능평가 중 중요한 요소가 반응속도이고, 최대흡착량과 반응속도의 관계에서 제올라이트를 반응물질로 사용할 경우, 지반내 복합중금속의 제거 순서를 결정하는 설계 요소로 활용할 수 있다. 즉, 납은 구리에 비해 최대흡착량은 작지만 상대적으로 반응속도가 빠르므로 1차적으로 제거가 가능하며, 납의 제거 후 구리의 제거가 가능하다. 카드뮴의 경우 다른 중금속의 제거 후 마지막으로 제거가 가능한 것으로 분석되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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