조류의 성장에 기인하여 대청호로부터 발생된 이취미와 천연유기물질의 제거를 위해 활성탄 흡착에 관한 파일롯 플랜트연구를 수행하였다. 대청호원수의 용존유기물질 농도는 1.5-3.5mg/1으로 나타났고, 이취미를 유발시킨 주 성분인 Geosmin농도는 가을에 60ng/1 이상이 검출되었다. 이는 8월말부터 발생하기 시작하여 10월말 까지 지속되었다. 이는 8월말부터 발생하기 시작하여 10월말 까지 지속되었다. 한국수자원공사 대청수도내 파일롯 플랜트는 재래식정수처리 시스템에 오존산화공정, 4개의 입상활성탄 흡착탑으로 구성되었다. 공탑체류시간(EBCT) 15분 이상에서, 이취미 발생기간동안 GAC 3지와 4지에서 이취미는 완전히 제거되었다. 활성탄 원료 종류별 DOC제거를 위한 파일롯연구에서 석탄계 활성탄으로 충진한 GAC 3지와 4지는 운전 3개월 후에 파괴되기 시작하였고, 이 후 4개월의 운전동안 약 40-50%의 일정한 제거효율을 보여주었다. 야자계 활성탄으로 충진된 GAC 2지는 2개월의 운전 후에 완전히 파괴되었다.
본 논문은 왕겨, 호두각 등의 원료를 대상으로 수산화카륨등으로 활성화시키므로써 높은 비표면적과 세공율을 갖는 활성탄을 제조하고, 제조된 활성탄을 이용하여 이산화탄소 흡착능을 연구하였다. 최근 높은 비표면적과 세공부피를 갖는 활성탄에 대한 연구는 매우활발히 일어나고 있으며, 수소, 메탄 등의 저장과 이산화탄소 분리공정의 적용성을 위한 연구가 활발히 수행되고 있다. 제조된 활성탄의 표면개질을 통한 이산화탄소의 흡착능의 증대와 탈착효율의 증대를 위하여 각종 금속염이 미치는 영향을 연구하였다. 금속염의 종류와 처리량 및 아민등의 유기물에 의한 변화를 고찰하였다.
강화된 배출수 허용 농도를 만족시키기고 염색폐수의 적정 처리를 위하여 두 가지 생물학적 처리방법을 거친 처리수에 입상활성탄을 적용하여 흡착의 적용성과 흡착의 강도, 경제적인 실용가능성을 알아보기 위해 Batch 실험을 실시한 결과는 다음과 같다. 활성탄을 흡착공정에 적용하기 전에 수행되는 흡착능력을 평가하는 등온흡착실험을 수행한 결과 대상폐수 I ,II과 활성탄의 흡착능력은 Langmuir isotherm을 적용하여 표현하는 것이 가장 적합하다.
2006년 6월부터 12월까지 낙동강 본류 및 주요 지천들에서의 perchlorate 검출현황을 조사한 결과, 2006년 6월에 구미 하류인 왜관에서 82.1 ${\mu}g/L$가 검출되었으며, 고령에서 34.1 ${\mu}g/L$, 대암 18.3 ${\mu}g/L$, 적포 12.6 ${\mu}g/L$, 남지 13.6 ${\mu}g/L$ 및 부산시 상수 취수원인 물금에서 7.6 ${\mu}g/L$가 검출되었다. 이런 결과는 구미와 왜관 사이에 perchlorate 오염원이 존재하는 것을 의미하며, 하류로 갈수록 perchlorate 검출농도가 낮아졌다. 또한, 2006년 7월부터 12월까지 채수한 낙동강 본류 및 지천 시료에서는 perchlorate가 전혀 검출되지 않아 2006년 6월에 일시적으로 perchlorate가 구미와 왜관 사이의 본류에서 유출된 것으로 나타났다. 활성탄 공정에서의 perchlorate 제거 특성을 조사한 결과, 3.1년 사용탄에서는 활성탄 재질별로 거의 흡착능이 없었으며, 석탄계 및 야자계 재질의 활정탄 신탄에서는 운전초기에는 흡착 제거되어지나, 목탄계 활성탄에서는 신탄에서도 제거능이 낮았으며, 석탄계 신탄은 BV 2,300 정도에서 파과에 도달하였고, 야자계와 목탄계 신탄의 파과시점은 BV 719와 288 정도로 나타났다. 또한, 활성탄 g당 perchlorate에 대한 최대 흡착량(X/M)은 석탄계 활성탄이 $768.2{\mu}g/L$으로 가장 높았으며, 다음으로 야자계 $299{\mu}g/L$, 목탄계 $99.2{\mu}g/L$로 나타났다. CUR의 경우 석탄계 활성탄은 0.71 g/일, 야자계와 목탄계 활성탄은 2.16 g/일과 3.45 g/일로 나타났다. 석탄계, 야자계 및 목탄계 활성탄의 k값은 각각 307.2, 102.5 및 94.2로 나타났다.
계면활성제를 사용하는 토양 세척공정에서 발생하는 세척수에서 계면활성제를 재사용하고자 활성탄 흡착 공정을 적용하였으며 이때 오염물질의 흡착분배를 평가하기 위해 수학적 모델을 적용하여 해석하였다. 오염물질로는 phenanthrene을 계면활성제로는 Triton X-100을 사용하였다. Phenanthrene을 200 mg/kg으로 오염시킨 토양을 10 g/L의 계면활성제 용액으로 세척을 수행하였으며 이 세척액을 대상으로 다양한 농도의 입상 활성탄을 첨가하여 선택적 흡착을 수행하였다. 활성탄의 주입량이 2.5 g/L에서 99.3%의 phenanthrene이 흡착 제거되었으며 이 때 액상에 존재하여 재이용 가능한 계면활성제의 회수율은 88.9%였다. 활성탄 흡착 평형에서 오염물질의 흡착량은 단일 성분 표준모델에서 예상할 수 있는 양보다 훨씬 많은 양이 선택적으로 흡착되었으며 이는 활성탄에 흡착된 계면활성제 미셀에 의한 표면 용해 현상에 의한 것으로 해석할 수 있었다. 이러한 현상으로 인해 흡착 계면활성제의 흡착 효율 인자는 1보다 매우 큰 값을 나타내었고 흡착 몰 당 오염물질 용해 비가 액상 값보다 훨씬 높은 결과를 나타내었다. 이러한 결과는 활성탄 흡착에 의한 계면활성제 재이용 시 이론적 분배보다 더 우수한 효율로 오염물질의 선택적 분리가 가능함을 제시한다고 할 수 있다.
본 연구에서는 국내 한 정수장의 고도정수처리공정의 실험분석 자료를 바탕으로 정수장으로 유입되는 원수의 수질특성과 처리공정별 오염물질 제거효율의 변화특성을 연구하였고, 활성탄여과조의 역세척에 따른 BAC 내의 미생물 거동을 추적하였다. KMnO$_4$ 소비량 등 8$\sim$9개의 주요 항목을 중심으로 제거특성이 연구되었고, 활성탄여과조의 유입 유출수에 대하여 NH$_3$-N 등 4항목의 농도변화를 추적하였다. 역세척 전 후의 활성탄 시료의 SEM 사진을 촬영하였고, 미생물 생체량(HPC) 조사를 통해 활성탄 부착미생물의 존재를 확인하고자 하였다. 유입원수의 특성은 대부분의 조사항목이 일정한 농도범위로 유입되었고 그 중 계절적 일관성을 갖는 항목이 있었다. 공정별 제거효율 변화특성은 월별 일정한 유형을 갖는 것, 공정진행에 따라 지속적으로 제거되는 것, 오존접촉조에서 제거효율이 떨어지는 것 등으로 분류되었고, 현재 운전되고 있는 고도처리공정에서 제거되는 주요 대상오염물질을 구별할 수 있었다. NH$_3$-N의 농도변화 곡선으로 활성탄여과조 내에 미생물이 존재함을 예측하여 SEM 사진과 HPC 측정으로 이를 확인하였다.
본 연구에서는 석탄계 활성탄 신탄을 이용하여 입상활성탄 흡착공정에서의 nitrosamine류 9종의 흡착특성을 평가해 본 결과, nitrosamine류 9종의 물질별 파과 순서는 NDMA가 가장 빨리 파과에 도달하였고, 다음으로 NMOR, NPYR, NMEA, NDPA, NDEA, NPIP 순으로 나타났고, NDBA와 NDPHA의 경우는 운전 기간 동안 활성탄 처리수에서 검출되지 않았다. 석탄계 활성탄 신탄을 이용한 입상활성탄 흡착공정에서의 nitrosamine류 9종의 최대 흡착량(X/M)은 파과에 도달한 nitrosamine류 7종 중에서 NDMA가 $27.5{\mu}g/g$으로 가장 낮게 나타났으며, NPIP가 $671.0{\mu}g/g$으로 가장 높은 최대 흡착량을 나타내었고, NDBA와 NDPHA의 경우는 실험기간 동안 활성탄 흡착컬럼의 처리수에서 검출되지 않아 최대 흡착량을 구할 수가 없었다. 또한, 7종의 nitrosamine류에 대한 CUR의 경우는 NDMA가 1.07 g/day로 나타나 NPIP의 0.08 g/day 보다 13.4배 정도 높은 활성탄 사용률을 나타내었다. 석탄계 활성탄 신탄을 이용한 입상활성탄 흡착공정에서 파과에 도달한 7종의 nitrosamine류에 대해 최대 흡착량(X/M)과 $K_{ow}$값과의 상관성을 평가해 본 결과, 상관계수($r^2$)가 0.94로 나타나 양호한 상관성을 나타내었다.
수계에 존재하는 인산염의 흡착제거 용량을 향상시키기 위하여, 참나무 기반 활성탄을 제조하였으며, 이때 $Fe^{3+}$와 $Al^{3+}$이온의 혼합물을 흡착제 표면에 담지 하였다. 금속담지 활성탄의 인산염의 흡착용량은 금속이온으로 표면을 개질 하지 않은 활성탄에 비해 약 8배 높게 나타났다. 흡착평형량은 흡착반응의 온도가 증가할수록 증가하였으며, Langmuir 흡착등온식의 경향과 일치하였다. 제조된 금속담지 활성탄의 인산염 흡착제거공정은 흡열의 자발반응으로 진행되었음을 확인하였다. 흡착공정의 거동과 제거속도를 평가하기 위하여, 세공확산모델을 통해 내부 확산계수를 산출하였으며, 이는 실험결과와 매우 일치하였다.
정수처리공정에서 미량유기물질과 맛 냄새물질인 2-methylisoborneol (2-MIB)와 geosmin의 제거특성을 파악하기 위하여 오존 및 advanced oxidation process (AOP)와 입상활성탄으로 구성된 biological activated carbon (BAC)공정과 활성탄 단독공정인 granular activated carbon (GAC)공정에 대한 pilot plant를 수행하였다. 운전 결과, 2-MIB 159 ng/L, geosmin 371 ng/L의 고농도에서 오존 1.0 mg/L 주입시 42%, 86%의 제거율을 나타냈으며 $H_2O_2$ 0.5 mg/L를 추가주입한 AOP 공정에서 각각 58%, 90%의 제거율 상승을 나타냈다. 또한 BAC공정에서 99.8%의 제거율을 나타냈으며 GAC 공정에서 2 ng/L이하의 처리성능을 보였다. 따라서 미량유기물질 및 맛 냄새 물질의 지속적인 제거를 위해서는 오존/AOP와 활성탄의 처리효과를 조합한 BAC 공정이 효과적으로 나타났으며, 활성탄지의 흡착능을 지속적으로 유지하기 위해서 유입농도에 따른 오존/AOP 공정의 최적화가 필요한 것으로 판단된다.
이 연구에서는 은행껍질기반 활성탄으로 음이온성 염료인 메틸오렌지(MO)의 흡착 특성을 조사하였다. 이를 위해 은행껍질과 대표적인 화학활성화제인 수산화칼륨(KOH)을 이용하여 서로 다른 기공 특성을 지닌 다공성 활성탄(GS-1, GS-2, GS-4)을 제조하였다. 제조한 활성탄의 구조적 특성값과 KOH 혼합비율과의 상관관계는 질소 흡/탈착등온선으로 조사하였다. 활성탄에 대한 MO 흡착 평형 실험은 서로 다른 pH (pH 3~11) 및 온도(298~318 K) 조건에서 실시하였으며 그 결과를 Langmuir, Freundlich, Sips 및 온도 의존 Sips식으로 살펴보았다. 그리고 Langmuir 무차원 분리계수값으로 제조한 활성탄의 MO 흡착처리공정의 타당성을 조사하였다. 흡착에너지분포함수(AED)로 비교 분석한 활성탄에 대한 MO의 불균일 흡착 특성은 온도와 활성탄의 구조적 특성과 밀접한 관련이 있었다. 서로 다른 온도에서 수행한 회분식 흡착 속도 실험 결과는 외부물질전달, 입자 내 확산 및 활성사이트의 흡착을 고려한 균일표면확산모델(HSDM)로 만족스럽게 설명할 수 있었다. 또한 표면확산계수값을 Arrhenius 플롯으로 나타내어 구한 활성화에너지와 흡착에너지분포 함수값과의 상관관계를 살펴보았다. 그리고 Biot 수를 이용하여 제조한 활성탄에 대한 MO의 흡착 공정 메커니즘을 평가하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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