사용후핵연료 침출액중 비방사능이 작은 핵종들의 정확한 분석을 위해서는 비방사능이 큰세슘을 제거하여야 한다. 이를 위하여 세슘만을 선택적으로 흡착한다고 알려진 ammonium molybdophosphate(AMP) 를 이용하여 사용후 핵연류 침출액의 구성원소들(Cs, U, Ce, La, Co, Sr)과 사용후핵연료와 접한 벤토나이트의 성분들(Ca, Na, K)에 대한 제거율을 검토하였다. 그 결과 0.1 M 질산매질에서 AMP로 90% 이상의 세슘이 제거되었고 대부분의 Ca, Na, Co, Sr은 용액중에 남아 있었다. 그러나 일부 세늄을 포함한 란탄족 3가 이온들은 세슘과 같이제거 되었다. 벤토나이트 성분중일부 칼륨도 AMP에 흡착하였으나 실제 시료와 같이 묽은 벤토나이트 용액에서의 칼륨은 AMP이 유효치환량에 큰 영향을 주지 않았다. 한편 사용후핵연료의 침출 기준원소인 스트론튬을 분리하기 위하여 8.0 M 질산매질의 용리할 경우 95% 이상의 스트론튬을 회수 할 수 있었다.
천연 백토를 6M의 황산에 넣어 80 ℃의 온도로 기계적 교반하에서 6시간 동안 가열하여 처리 한 산활성 점토를 수중의 세슘 이온(Cs+)의 제거를 위한 흡착제로서 사용하였다. 천연 백토와 산활성 점토의 물리·화학적 변화를 X-선 형광분광기, 비표면적 분석기, 그리고 에너지 분산형 X-선 분광기를 이용하여 관찰하였다. 천연 백토를 산으로 처리 하는 동안, 천연 백토를 구성하고 있는 결정 격자로부터 Al2O3, CaO, MgO, SO3 and Fe2O3가 일부분 용해되고 결과적으로 활성 부위와 더불어 기공의 부피와 비표면적의 증가를 초래하였다. 산활성 점토는 천연 백토에 비해 비표면적과 기공의 부피가 2배 정도 높았다. 산활성 점토에 의한 Cs+ 흡착은 1 분 내에 가파르게 증가하였고 60 분에 이르렀을 때 평형에 도달하였다. 25 mg L-1의 Cs+ 농도에서, 96.88%의 흡착 효율이 산활성 점토에 의해 성취되었다. Cs+의 흡착 데이터를 흡착 등온선과 반응속도 모델에 도입하였다. 산활성 점토에 의한 Cs+ 흡착 거동은 Langmuir 등온선에 잘 적용되었고 Langmuir의 등온선 계수인 Q는 10.52 mg g-1이 되는 것으로 밝혀졌다. 산활성 점토/물 계에서 Cs+ 흡착은 더 높은 상관계수 R2과 실험값 qe,exp과 계산값 qe,cal 의 근접으로 인해서 유사 일차 반응속도보다는 유사 이차 반응속도에 적합하였다. 연구의 전체적인 결과들은 산활성 점토가 수중으로부터 Cs+을 제거하는데 효율적인 흡착제로 사용될 수 있다는 보였다.
This research was performed by means of several different virgin granular activated carbons (GAC) made of each coal, coconut and wood, and the GACs were investigated for an adsorption performance of iodine-131 in a continuous adsorption column. Breakthrough behavior was investigated that the breakthrough points of the virgin two coals-, coconut- and wood-based GACs were observed as bed volume (BV) 7080, BV 5640, BV 5064 and BV 3192, respectively. The experimental results of adsorption capacity (X/M) for iodine-127 showed that two coal- based GACs were highest (208.6 and $139.1{\mu}g/g$), the coconut-based GAC was intermediate ($86.5{\mu}g/g$) and the wood-based GAC was lowest ($54.5{\mu}g/g$). The X/M of the coal-based GACs was 2~4 times higher than the X/M of the coconut-based and wood-based GACs.
중수로 원전에서 환경으로 방출되는 방사성탄소는 비록 소량이지만 반감기(5730년)가 길고 에너지(0.156MeV)가 높은 방사선을 내기 때문에 각별한 관리가 요구되는 핵종으로 다른 방사성 화합물보다 각별한 관리와 감시가 요구된다. C-14은 원자로 구조의 특성상 경수로에 비해 6배정도 많이 발생하며 방출되는 C-14의 약 90%는 감속재 계통이 차지하고 있고 주로 감속재 상층기체의 퍼지 및 배기 방출을 통해 환경으로 빠져나가게 된다. 본 연구는 발전소 계통 운전 및 중수 누설 등으로 인해 방출되는 C-14을 흡착, 제거할 수 있는 장치 개발에 초점을 맞추었으며 시험 운전결과, C-14 제거 성능이 매우 우수한 것으로 평가되었다.
본 연구에서는 고염/고방사성 폐액 내 함유된 주요 고방사성핵종인 Cs 제거를 목적으로 고효율의 복합 흡착제(potassium cobalt ferrocyanide (PCFC)-loaded chabazite (CHA)) 합성 및 이의 적용성을 평가하였다. 복합 흡착제는 Cs을 비롯한 다른 입자를 수용할 수 있는 CHA를 지지체로 선정하였으며, $CoCl_2$ 및 $K_4Fe(CN)_6$ 용액의 단계적인 함침/침전을 통해 PCFC를 CHA 세공 내에 고정화함으로써 합성하였다. 복합 흡착제의 합성 시 평균 입자크기가 $10{\mu}m$ 이상의 CHA를 지지체로 사용할 경우, PCFC 입자는 안정적인 형태로 고정화되었다. 또한, 합성 시 복합 흡착제의 정제를 증가시키는 세척 방법을 최적화함으로써, 복합 흡착제의 물리적 안정성이 향상되었다. 최적의 합성법을 통해 얻은 복합 흡착제에 의한 Cs 흡착 시, 담수(무염조건) 및 해수(고염 조건)에서 모두 빠른 흡착 속도를 보였으며, 염 농도와 무관하게 비교적 높은 분배계수 값($10^4mL{\cdot}g^{-1}$ 이상)을 나타내었다. 그러므로, 본 연구에서 합성한 복합 흡착제는 CHA 및 PCFC가 각각 가지고 있는 물리적 안정성과 Cs에 높은 선택성 등을 고려하여 촤적화한 소재이며, 고염/고방사성폐액에 함유되어 있는 Cs을 고효율로 신속하게 제거할 수 있음을 알 수 있다.
기존에 Millex GS 멸균 필터를 사용하여 방사성 의약품 N-13 암모니아 주사액 제조 시 많은 양의 방사성 의약품이 멸균 필터에 흡착되어 있었다. 이에 Satorious의 Minisart 멸균 필터를 사용하여 흡착률의 차이를 확인하고 합성 수율을 증가시키고자 하였다. 실험 대상은 Millex GS 필터와 Satorious Minisart 필터를 대상으로 하였으며 제조된 N-13 암모니아를 각각의 멸균 필터에 통과시킨 후 선량계를 이용하여 흡착률을 구하였다(n=10). 그리고 품질 관리 시험을 시행하여 본원 기준에 적합한지 확인하였다. 실험 결과 Millex GS와 Sartorious Minisart 필터에 각각 $71.0{\pm}17.6%$와 $19.1{\pm}3.2%$ 흡착되었다. 필터를 제거한 product vial에는 Millex GS와 Sartorious 각각 $29.0{\pm}17.6%$와 $80.9{\pm}3.2%$ 여과되었다. 여과된 암모니아 주사액의 양은 GS 필터보다 Minisart 필터를 사용할 때 약 2.8배 더 많이 획득할 수 있었다. 각 멸균 필터를 통과한 N-13 암모니아 주사액의 방사화학적 이물, 화학적 이물, 이 핵종, pH, 엔도톡신, 무균 시험 등 품질 관리 시험 결과 본원 기준에 적합하였다. Millex GS 필터의 얇은 막은 mixed cellulous easter(MCE)로써 acetic acid, sulfic acid, anhydride에 추가로 Nitrocellulose가 약 80%의 비중을 차지하고 있는 필터이다. 때문에 Nitrocellulose가 포함되지 않은 CA계열인 Sartorious Minisart 필터보다 여과할 수 있는 성능은 Millex GS가 우수하나, 품질시험의 평가상 Satorious Minisart 필터를 사용하여도 문제가 없을 것이다. 따라서 N-13 암모니아 주사액 제조 시, Satorious Minisart 필터를 사용함으로써 필터 흡착으로 인한 손실을 최소화하고, 비용도 절감 할 수 있으며, 보다 안정적으로 N-13 암모니아 주사액을 제조 할 수 있을 것으로 생각한다.
Co-60은 원자력발전소에서 발생하는 부식생성물로서 중저준위 방사성폐기물에 함유된 가장 중요한 핵종중 하나다 방사성폐기물처분장 충전물로 많이 사용되는 점토층을 통한 Co-60 확산실험을 하여 밀도변화에 따른 확산계수를 구하였다. Co-60의 확산실험 기간은 점토 밀도에 따라 최소 9시간에서 최대 120일이 걸렸으며, 확산계수는 저밀도인 $0.41g/cm^3$에서 $8.79{\times}10^{11}m^2/s$로부터 고밀도인 $2.03g/cm^3$에서 $6.82{\times}10^{14}m^2/s$까지 급격히 감소하는 현상을 보여주었다. 그리고, 기존에 수행한 연구와 비친 결과 다음과 같은 사실을 확인할 수 있었다. 첫째, 2가 이온인 Sr나 Co이온은 저밀도 점토층에서 1가 이온인 Cs 보다 큰 확산속도를 갖는다. 이러한 현상은 점토표면에 흡착되는 양이온들의 수화상태로 부터 설명할 수 있었다. 둘째, Co 이온의 경우 저밀도에서는 Sr이온보다도 큰 확산계수를 보여준다. 이러한 현상은 Co이온의 수화반경이 Sr이온보다 크다는 사실로 해석할 수 있었다. 셋째, 밀도가 증가함에 따라 Co 이온의 확산계수는 Cs 이온보다도 작은 값으로 급격히 감소한다. 이러한 현상은 점토층의 밀도가 증가함에 따라 점토표면과 화학결합을 하는 Co 이온들이 급격히 증가하고, 점토의 결정속으로 잠적하여 점토의 일부가 되는 이온들이 급격히 증가하기 때문인 것으로 생각된다. 이와 같은 현상들은 표면확산이론으로 설명이 가능하며 특히 저밀도 점토층에서 Co-60의 확산속도가 크다는 것은 중 저준위 방사성 폐기물 처분장 설계나 안전성 평가에 매우 중요한 자료가 될 것이다.
사용후핵연료를 포함하는 고준위 방사성폐기물을 지질학적 조건이 안정적인 지하 3~5 km의 심도에 처분할 수 있다면 다음과 같은 많은 장점이 있는 것으로 평가되고 있다. 즉, (1)암반 수리전도도가 매우 낮아 지하수가 생태계까지 도달하는데 속도가 현저히 감소되며, (2)상부층 두께로 인하여 생태계와의 이격거리 확보에 유리하고, (3)지하수가 환원상태이므로 핵종의 용해도가 매우 낮을 뿐만 아니라 (4)오랜 연령의 지하수에서는 핵종이 흡착된 콜로이드 생성과 이동이 극히 제한된다는 점이다. 이와 관련하여 심부시추공 처분(Deep Borehole Disposal) 연구는 심층 처분(Deep Geological Disposal) 시스템에 대한 이상적인 처분 대안기술로서 꾸준하게 진행되어 왔다. 본 논문에서는 최근 심부 시추기술이 비약적으로 발전됨에 따라 의미있게 연구가 진행되고 있는 심부시추공 처분시스템을 국내 적용하기 위한 초기 단계로서 해외의 심부시추공 처분시스템 기술개발 사례를 분석하였다. 이를 통하여 심부시추공 처분에 대한 일반적인 개념과 심부시추공 처분시스템 개념을 도출한 연구사례를 국가별로 정리하였다. 이들 분석결과는 향후 심부시추공 처분기술의 국내 적용을 위한 입력자료로서 유용하게 활용될 수 있을 것이다.
본 연구에서는 전해환원공정에서 발생하는 폐용융염에서 LiCl을 재활용하기 위해 핵종제거 물질로 제올라이트를 사용할 때, 발생하는 폐제올라이트와 여기에 흡착된 유리염을 고감용으로 고화하는 경우의 고화체특성을 살폈다. 주종 핵종인 Cs의 침출속도는 붕규산유리보다는 석회유리로 고화한 경우, SAP과의 반응비와 유리의 첨가량을 변화시켜도 그 값은 1/10 정도로 낮았으며 그 범위는 0.1에서 $0.01g/m^2d$이었다. 한편으로 Sr의 침출속도는 유리의 종류와 첨가량변화에 크게 지배를 받지 않으며 Cs보다 훨씬 낮은 0.001에서 $0.0001g/m^2d$이었다. 그리고 압축강도는 유리의 함량이 증가할수록 감소하였고, 열팽창율은 어떤 온도에서도 유리를 30% 함유한 것이 가장 적게 나타났다. 한편으로 이 고화체들의 용융온도는 약 $1,100^{\circ}C$로서 유리의 함량이 증가하면 약간씩 높아졌다.
본 연구는 고온 열분해를 통한 Cs, Sr 등 고방사성핵종의 고정화를 위하여 각각 Cs이 흡착된 CHA (K형 Chabazite zeolite)-Cs, CHA-PCFC (potassium cobalt ferrocyanide)-Cs 및 Sr이 흡착된 4A-Sr, BaA-Sr 등의 제올라이트 계에서 TGA 및 XRD에 의한 배소 온도 변화에 따른 상변환을 고찰하였다. CHA-Cs 제올라이트 계의 경우 $900^{\circ}C$ 까지는 CHA-Cs의 형태를 유지하고 있으며, $1,000^{\circ}C$에서 무정형 단계를 거친 후 $1,100^{\circ}C$에서 pollucite ($CsAlSi_2O_6$)로 재결정 되었다. 반면에 CHA-CFC-Cs 제올라이트 계는 $700^{\circ}C$ 까지는 CHA-PCFC-Cs 형태를 유지하고 있으나, $900{\sim}1,000^{\circ}C$ 사이에서 구조가 파괴되어 무정형으로 상변환된 후 $1,100^{\circ}C$에서 pollucite로 재결정 되었다. 한편 4A-Sr 제올라이트 계의 경우 $700^{\circ}C$ 까지는 4A-Sr의 구조를 유지하고 있으며, $800^{\circ}C$에서 무정형으로 상변환 된 다음 $900^{\circ}C$에서는 Sr-feldspar ($SrAl_2Si_2O_8$, hexagonal)으로, $1,100^{\circ}C$에서 $SrAl_2Si_2O_8$ (triclinic)로 재결정 되었다. 그러나 BaA-Sr 제올라이트 계의 경우는 $500^{\circ}C$ 이하부터 구조가 파괴되기 시작하여 $500{\sim}900^{\circ}C$에서 무정형 단계를 거친 후, $1,100^{\circ}C$에서 Ba/Sr-feldspar ($Ba_{0.9}Sr_{0.1}Al_2Si_2O_8$ 및 $Ba_{0.5}Sr_{0.5}Al_2Si_2O_8$ 공존)로 재결정 되었다. 상기 제올라이트 계 모두 온도 증가에 따라 탈수/(분해)${\rightarrow}$ 무정형${\rightarrow}$ 재결정의 단계를 거쳐 광물상으로 재결정 되었으며, 고온 열분해 과정에서의 Cs 및 Sr의 휘발성, 침출성 등의 추가 연구가 요구되지만 각 제올라이트 계에 흡착된 Cs 및 Sr은 pollucite나 Sr-feldspar, Ba/Sr-feldspar 등으로 광물화 하여 Cs과 Sr을 배소체/(고화체) 내에 완전히 고정화 시킬 수 있을 것으로 보인다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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