산성비의 원인이자 주요 대기오염물질로 규제되고 있는 질소산화물은 주로 이동오염원, 발전소 및 산업시설에서 배출되고 있으며 전 세계적으로 배출 기준이 점차 강화되고 있는 추세이다. 따라서 질소산화물을 효과적으로 제어하기 위한 기술도 다양하게 연구되고 있는데, 이중 플라즈마와 촉매를 동시에 이용할 경우 상승효과가 있음이 보고된 이후 복합공정에 관한 연구가 활발하게 진행되고 있다. (중략)
금속산화물이 담지된 허니컴 형상의 플라즈마-촉매 반응기를 이용하여 아이소프로필 알코올(isopropyl alcohol, IPA) 저감 및 부산물 생성 거동에 대해 조사하였다. 허니컴 형상의 다공질 세라믹 지지체(주성분: ${\alpha}-Al_2O_3$)에 금속산화물로 산화철($Fe_2O_3$) 또는 산화구리(CuO)를 담지시킨 후, 이 촉매가 동축 원통형 전극구조 내부에 위치하도록 플라즈마-촉매 반응기를 구성하였다. 플라즈마 반응에 의한 IPA 분해속도가 매우 빨랐기 때문에 IPA 분해효율 자체는 금속산화물 담지 여부 및 금속산화물 종류에 관계없이 유사한 것으로 나타났으나, 부산물 생성거동은 촉매종류에 따라 큰 차이를 보여주었다. 아세톤, 폼알데하이드, 아세트알데하이드, 메테인, 일산화탄소 등의 유해 부산물 농도는 $Fe_2O_3/{\alpha}-Al_2O_3$ < $CuO/{\alpha}-Al_2O_3$ < ${\alpha}-Al_2O_3$ 순으로 높게 나타났다. 유량 $1L\;min^{-1}$, IPA 초기농도 5,000 ppm(산소: 10%), 방전전력 47 W의 조건에서 얻어진 $CO_2$ 선택도는 ${\alpha}-Al_2O_3$, $CuO/{\alpha}-Al_2O_3$, $Fe_2O_3/{\alpha}-Al_2O_3$에 대해 각각 40, 80, 95%로서 $Fe_2O_3/{\alpha}-Al_2O_3$가 플라즈마-촉매를 이용한 IPA의 산화에 가장 효과적인 것으로 나타났다. 플라즈마를 단독으로 사용하여 휘발성유기화합물을 분해할 경우 타르형태의 생성물이 반응기에 퇴적되는 문제점이 있으나, 플라즈마-촉매 공정에서는 이러한 현상이 관찰되지 않았으며 촉매의 활성이 그대로 유지되었다.
본 연구는 플라즈마/촉매 공정을 이용하여 n-헵테인과 일산화탄소의 동시제거에 대해 조사하였다. n-헵테인과 일산화탄소의 분해특성을 파악하기 위해 플라즈마/촉매 공정과 촉매공정의 분해효율을 비교하였고, 촉매의 종류, 온도, 전력 등을 변화시켜 실험을 진행하였다. n-헵테인의 분해효율은 반응기 내부의 온도보다는 에너지밀도에 더 영향을 많이 받는 것으로 확인되었으며, 일산화탄소는 에너지밀도와 반응기 내부 온도 모두의 영향을 받는 것으로 나타났다. 촉매의 종류를 달리하며 n-헵테인의 분해효율을 조사한 결과 $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ > $Ru/{\gamma}-Al_2O_3{\approx}Ag/{\gamma}-Al_2O_3$순으로 나타났다. 특히, $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$를 사용한 경우 n-헵테인 분해 과정에서 일산화탄소가 거의 발생하지 않았으며, $CO_2$ 선택도가 100%에 가까웠다. 일산화탄소 분해효율은 $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ > $Ru/{\gamma}-Al_2O_3$ > $Ag/{\gamma}-Al_2O_3$ 순으로 나타났으며, $180^{\circ}C$이하의 온도에서는 플라즈마/촉매 공정의 효율이 높고, $180^{\circ}C$이상에서는 촉매 공정의 분해효율이 높았다.
다공질 세라믹 막을 사용하는 플라즈마-촉매 반응기에서 휘발성유기화합물의 분해가 수행되었다. 저압차 촉매 지지체로 사용된 세라믹 막에 광촉매인 산화아연을 담지하여 휘발성유기화합물의 산화 성능을 개선하고자 하였다. 교류 고전압에 의해 구동되는 플라즈마가 다공질 세라믹 막 내에서 전개되면서 휘발성유기화합물의 분해에 이용되는 라디칼, 오존, 이온, 여기상태 분자 등 다양한 활성성분을 생성하게 된다. 반응기에 공급되는 고전압이 증가함에 따라 플라즈마가 점차 방사방향으로 전개되어, 일정 전압을 넘어서면 세라믹지지체 전체적으로 균일한 플라즈마가 생성되었다. 휘발성유기화합물 분해 성능 평가에는 에틸렌이 이용되었다. 전기에너지밀도, 반응기 입구 에틸렌 농도, 촉매 담지 여부, 기체 조성에 따른 에틸렌 분해효율이 조사되었다. 같은 에너지 밀도에서 비교하면 산화아연이 담지된 촉매에서의 에틸렌 분해 효율이 담지되지 않은 경우보다 더 높은 것으로 나타났으며, 기체 조성 변화 실험을 통해 폐가스의 주요 구성성분인 산소와 질소 모두 에틸렌의 분해를 개시하는데 중요한 역할을 함을 알 수 있었다. 일반적인 기상반응과 달리, 플라즈마 반응기에서의 에틸렌 분해 반응은 활성 성분의 양에 의해 지배되므로, 방전 전력이 동일할 경우 에틸렌 농도가 높아질수록 분해효율이 저하되었다.
천연가스의 주성분인 메탄의 마이크로웨이브 플라즈마 촉매반응에 의한 C2+ 탄화수소로의 전환반응을 고찰하였다. 플라즈마 출력의 증가(40~120 watt)와 유량이 감소(40~5mL/min)함에 따라서 메탄의 C2+ 생성물로의 전환율을 29.2%에서 42.2%로 향상되었으며, 촉매를 플라즈마와 함계 사용하여 에틸렌과 아세틸렌의 선택도를 향상시키는 동시에 높은 전환율을 유지할 수 있다. 실험에 사용한 여러 촉매중에는 Fe계의 촉매가 가장 높은 에틸렌의 선택도(30%)를 나타내었다. 실제 천연가스의 전환실험에서는 C2+ 생성물의 수율이 33.3%에서 46%의 범위를 보였다. 순수한 메탄이 원료였을 때 보다 높은 C2+ 수율이 얻어진 것은 천연가스가 메탄 보다 반응성이 높은 성분인 에탄과 프로판등을 함유하고 있기 때문으로 생각된다.
플라즈마와 선택적 촉매환원법이 결합된 복합공정을 이용하여 저온에서의 질소산화물($NO_x$) 저감에 대해 조사하였다. 플라즈마와 촉매가 직접 상호작용을 할 수 있도록 촉매 충진층에서 플라즈마가 생성되도록 하였다. 반응온도, 촉매의 형태, 환원제인 n-헵테인의 농도, 산소함량, 수분함량 및 에너지밀도의 변화가 $NO_x$ 전환효율에 미치는 영향에 대해 살펴보았다. 반응온도 $250^{\circ}C$, 에너지밀도 $42J\;L^{-1}$ 조건에서, 복합공정의 $NO_x$ 전환효율은 선형의 Ag 촉매($Ag\;(nanowire)/{\gamma}-Al_2O_3$)와 구형의 Ag 촉매($Ag\;(sphere)/{\gamma}-Al_2O_3$)를 사용한 경우에 각각 83%와 69%로 나타났으며, 플라즈마를 결합하지 않았을 때는 같은 조건에서 선형의 Ag 촉매를 사용해도 약 30%의 낮은 $NO_x$ 전환효율을 보였다. 플라즈마에 의한 촉매의 성능 향상은 플라즈마의 산화작용에 의해 NO가 반응성이 우수한 $NO_2$로 전환되고, n-헵테인이 부분 산화되어 환원력이 우수한 중간생성물을 발생시켜 선택적 환원반응을 촉진시켰기 때문이다. 에너지밀도의 증가에 따라 $NO_x$ 전환효율이 증가하는 경향을 보였으며, n-헵테인의 농도를 증가시킬수록 $NO_x$ 전환효율이 높아졌으나 $C_1/NO_x$ 비가 5 이상이 되면 더 이상 $NO_x$ 전환효율이 증가되지는 않았다. 수분은 $NO_x$와 경쟁흡착 관계에 있으므로 $NO_x$ 전환효율에 큰 영향을 미치며, 수분함량이 높을 경우 $NO_x$ 전환효율이 감소하는 현상을 보였다. 산소농도가 3~15%로 증가할수록 $NO_2$ 및 부분 산화 탄화수소의 생성 촉진으로 $NO_x$ 전환효율이 향상되었으며, 특히 낮은 에너지 밀도에서 $NO_x$ 전환효율 차이가 큰 것으로 나타났다.
충전형 저온 플라즈마 반응기 내에서의 가스 상 시안화합물의 분해특성을 반응기로 투입되는 방전 전력, 시안화합물의 유입농도, 운반기체인 공기의 습도 및 반응기 내의 충전물질 등을 변수로 연구하였다. 저온플라즈마 방전의 경우 시안화합물들의 분해는 트리클로로에틸렌에 비하여 상대적으로 매우 낮은 효율을 보였다. 그러나 플라즈마 방전 영역에 알루미나 또는 백금/알루미나 구슬을 충전한 경우 분해효율이 크게 높아졌으며 이는 플라즈마 반응과 더불어 백금/알루미나의 촉매작용에 의한 촉매 반응이 동시에 작용함에 기인한 것으로 판단된다.
본 논문에서는 탄소나노튜브를 성장시키기 전 과정인 전처리시 촉매 층에 인가되는 마이크로웨이브 파워에 따른 탄소나노튜브의 성장 및 특성 변화를 관찰하였다. 촉매층으로 사용되는 Ni층과 adhesion층으로 사용되는 Ti층은 마그네트론 스퍼터링 방식으로 증착하였고, 탄소나노튜브 성장에는 마이크로웨이브 플라즈마 화학기상 증착기를 사용하였다 탄소나노튜브의 성장특성은 평면과 단면 SEM image를 통하여 관찰하였으며, Raman spectrometer 분석을 통하여 성장된 탄소나노튜브의 구조적 특성을 알아보았다.
휘발성유기화합물질의 처리기술은 크게 연산화, 촉매산화 및 흡착등의 기술과 비교적 최근에 활발히 연구가 진행되고 있는 바이오필터, 전자빔, 플라즈마, UV 산화, 플라즈마-촉매등의 기술이 있다. 휘발성 유기화합물질의 배출원은 매우 다양하나 국내의 경우 대규모의 도장시설이나 석유화학시설등 대형배출원의 경우에는 거의 대부분 연산화, 촉매산화, 흡착등의 기술이 적용되어 사용하고 있다. 한편, 국내에는 휘발성유기화합물질 규제대상 업종으로 중ㆍ소규모의 배출시설도 많이 있으며 이러한 시설들에 적용하기 위해 현재 여러종류의 새로운 기술들이 연구개발중이다. (중략)
본 연구에서는 대기오염물질인 유해 황산화물 가스를 이산화티탄 촉매 반응기와 연면 방전 반응기를 조합한 반응기에서 플라즈마 방전반응에 의하여 주파수 변화, 체류시간, 전극의 굵기, 첨가 모의가스 등의 공정 변수를 변화 시켜 분해제거 실험을 하였다. 실험 결과 황산화물의 분해제거 실험에서 주파수 10kHz에서 소비전력 19W에서 분해제거율은 99%이었으며 이산화티탄 촉매반응기를 부착한 경우가 없는 경우보다 5%이상 증가효과가 이었다. 첨가가스로 메탄을 첨가한 경우 분해제거율이 증가하였고, 산소농도가 높아질수록 증가하였다 또한 이산화 탄소를 첨가한 경우 분해율은 감소하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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