"방사성폐기물 고화체의 물성시험"에 사용되는 시편을 실험실적으로 제조한 소규모 모의 고화체 시편과 고화공정에서 직접 채취한 소규모 시편, 200L 드럼으로부터 코아시편을 채취 가공하여 만든 시편과 같이 3종류가 있다. 고화공정에서 발생되는 고화체는 일반적으로 200 L 드럼에 주입되며, 고화체의 균일성 정도는 고화공정의 특성, 폐기물/고화매질 혼합비, 200 L 고화체 드럼의 냉각방식에 따라 다르다. 따라서, 실험실에서 제조한 시편과 공정에서 채취한 소규모 시편을 실제 고화공정을 대표할 수 없으며 또한 실제 발생된 고화체의 조성과도 동일하다고 볼 수 없다. 따라서 200 L 실드럼에서부터 코아시편을 채취하여 만든 시편이 고화공정과도 고화체를 대표할 수 있는 시편으로 볼 수 있다. 기 발생고화체(시멘트와 파리핀 고화체 및 잡고체 폐기물)의 영구처분을 위하여 과기부 고시 05-18호 "폐기물 인도기준" 규정과 한국방사성폐기물관리공단의 중 저준위 방사성폐기물 인수기주(안)의 준수 여부를 평가하기 위하여 각 원전의 대표 드럼에 대하여 특성평가시험인 압축강도, 침출, 침수, 열 순환, 내방사성 영향시험을 수행하기위해 실 드럼으로부터 원통형 코아시편을 채취하여 이를 시험검사에 필요한 시험시편으로 가공한 후 표준 특성시험법을 이용하여 물성들을 평가하며 특성평가시험을 위한 시편으로는 L/D=2, L/D=1인 두 종류의 시편을 가공하였으며 압축, 침수, 열순환 및 방사선조사시편은 L/D=2 시편을 제조하였고 침출시험시편은 L/D=1인 시편을 채취하였다.
원자력발전소에서 발생되는 방사성 폐기물을 안정된 폐기물로 만들어 환경 문제를 극소화시키고, 또한 폐기물의 부피를 혁신적으로 감소시켜 처분비를 줄일 수 있는 방법 중 현재 가장 적합한 방법으로 시행되고 있는 기술은 폐기물의 유리 고화 기술일 것이다. 고준위 폐기물의 유리 고화 기술은 이미 상용화되고 있고, 중$\cdot$건설 단계에 와있다. 우리 나라의 경우 현재 방사성 폐기물 처분장 확보에 큰 어려움을 겪고 있는데, 이 기술이 성공하면 중$\cdot$저준위 방사성 폐기물의 처분 문제가 크게 줄어들 것이다. 방사성 폐기물의 유리 고화 기술의 개발 이용 현황과 앞으로의 과제 등을 알아본다.
"드럼 코아시편 채취장치" 는 침출/내수성 시험, 압축강도 측정시험, 열 순환 시험등 의 파괴적 물성시험을 수행하기 위해서 경질(시멘트 고화체) 및 연질(파라핀왁스) 등의 방사성폐기물드럼으로부터 코아 시료를 채취하는 장비이다, 시편채취의 최대길이는 860 mm 이며 코아 시편의 직경은 50~200 mm 이며 일반적으로 "방사성폐기물 고화체의 물성시험"에 사용되는 시편은 실험실적으로 제조한 소규모 모의 고화체 시편과 고화공정에서 직접 채취한 소규모 시편, 200L 드럼으로부터 코아시편을 채취 가공하여 만든 시편과 같이 3종류가 있다. 고화공정에서 발생되는 고화체는 일반적으로 200 L 드럼에 주입되며, 고화체의 균일성 정도는 고화공정의 특성, 폐기물/고화매질 혼합비, 200 L 고화체 드럼의 냉각방식에 따라 다르다. 따라서, 실험실에서 제조한 시편과 공정에서 채취한 소규모시편은 실제 고화공정을 대표할 없으며 또한 실제 발생된 고화체의 조성과도 동일하다고 볼 수 없다. 따라서 200 L 드럼으로부터 코아시편을 채취하여 만든 시편이 고화공정과 고화체를 대표할 수 있는 시편으로 볼 수 있다 그러므로 고화체 및 고화공정을 대표할 수 있는 코아시편을 채취할 수 있는 장치를 제작하여 다양한 코아시편을 200 L 고화체 드럼으로부터 수직 코아시편을 채취할 필요가 있으며 실험에서 코아시편 채취속도와 연관된 Z-AXIS 의 Rpm은 운전범위는 0-2000 Rpm 이나 이때 너무 빠른 속도는 기계에 치명적인 손상을 초래 할 수 있으므로 위험한 것으로 나타났으며 500-1000 Rpm 의 속도가 적합한 것으로 시험되었으며 시편을 절삭하는 Spindle의 Rpm은 운전범위는 0-1500Rpm 이나 무리한 운전을 피해 가장 적절한 Speed로 운전해야하며 시험결과 500-800Rpm 이 최적운전범위로 나타났다 또한 시멘트고화체에서의 코아 채취시험에서는 Spindle의 속도는 500 Rpm, Z -AXIS 의 Rpm은 900 Rpm이 가장 적합한 것으로 나타났으며 성능평가시험을 통하여 비트부의 절삭속도와 Z축의 이동속도에 관한 그라프를 획득하였으며 시편의 크기에 따라서 Spindle의 속도를 증감하여야함을 확인할 수 있었다.
가연성 폐기물의 소각후 발생되는 소각재는 처분 안전성을 높이기 위해 고화/안정화되어야한다. 본 연구에서는 유해폐기물 소각재를 대상으로 기본유리 구성물질을 첨가하여 고온용융에 의한 유리고화체를 제조하고 특성을 분석하여 유해 및 방사성 폐기물 소각재의 유리고화처리 가능성을 알아보았다. 실험결과 소각재를 유리고화할 경우 시멘트류의 저온 고화매질에 의한 처리방법에 비해 내용출특성 및 감용률이 상당히 향상되었으며 안정된 유리고화체가 형성되었음을 확인 할 수 있었다.
한국원자력연구소에서 약 4,500드럼 규모의 토양폐기물을 임시로 보관하고 있다. 이를 안전하게 처리하기 위한 고화기술 개발이 필요함에 따라 시멘트와 폴리머를 선정하여 시험을 수행하였다. 이를 위해 토양폐기물에 시멘트와 폴리머를 적절히 혼합하여 고화시편을 제조하였으며, 저장에 따른 처분기준 만족여부를 평가하기 위하여 압축강도시험과 침출시험을 수행하였다. 폐기물함량이 40%인 시멘트고화체와 65%인 폴리머고화체의 압축강도가 약 5,300psi로서 유사하였으며, 침출지수는 11 이상으로서 모든 시편에서 기준치를 만족하였다. 고화과정의 균질한 혼합여부와 시편의 다짐상태가 고화체의 건전성에 큰 영향을 미치는 것으로 확인되었다. 감용효과는 폴리머고화체가 시멘트고화체에 비해 20% 정도 우수한 것으로 평가되었다.
국가의 규제기관과 처분장에서는 방사성 폐기물의 안전한 영구처분을 위하여 폐기물 수용(인수)기준을 폐기물 발생자에게 준수토록 요구하게 되는데 이러한 폐기물 수용(인수)기준은 처분시설의 가동동안 인간과 환경 보호 그리고 최대 300년간의 제도적 통제기간을 고려하여 처분장의 안전성 확보를 위하여 설정되어진다. 폐기물 수용(인수)기준중 고화체의 안정성 평가와 관련하여 미국(NRC/BTP)은 폐기물의 종류와 고화매질에 따라 유리수, 압축강도, 방사성 조사특성, 미생물 영향 특성, 침수 및 침출 특성, 열순환 특성 등에 대하여 표준시험법을 제시하였으며, 또한 그의 기술기준치도 제시하고 있다. 그리고 프랑스(DRDD/ BECC)에서는 미국보다 매우 세밀하게 평가항목들을 분류하는 등의 처분장 운영국가에서는 고화체의 안정성관련 평가시험들을 처분 환경과 처분방식에 맞게 표준화하고 있다. 한편 국내에서는 과기부 고시 제2001-32호 "중.저준위 방사성폐기물 인도규정"이 있으나 이에는 고화체 관련하여 정성적인 안정성에 대하여서만 기술되어 있다. 이에 따라 원전폐기물 고화체에 대한 안정성 평가를 위한 시험법을 선정하기 위하여 아래 그림과 같은 절차에 따라 수행토록 하였다. 우선 대표적인 천층처분 운영국가인 미국과 프랑스의 시험법 그리고 IAEA 권고 시험법과 유사관련 한국 산업표준법들을 조사하고, 이들 시험법들의 주요 차이점을 기술적 관점에서 비교평가하고, 이어서 모의 방사성 및 비방사성 고화체를 이용하여 상기 시험법들을 각각 적용하고 또한 이들 시험법들간의 차이(시험 조건, 시편의 크기 등)에 기인한 상호 비교시험을 통하여 얻어진 시험결과들을 종합적으로 비교 검토하여 보수적 관점에서 시험법을 선정하는 것으로 방향을 잡았다. 이때 시험결과를 얻기 위한 모든 과정에 품질보증 활동을 적용키로 하였으며, 시험결과 분석/평가 과정과 시험법 선정에 각계(규제기관, 학계, 발전소 현장 및 산업계 등) 전문가로부터 기술자문회의를 통하여 자문 의견을 받기로 하였다. 특히 현재 폐기물 인수 기술기준치가 설정된 국가의 시험법을 심층 있게 검토하기로 하였다.검토하기로 하였다.
우라늄 토양 및 콘크리트 폐기물의 동전기 제염 후 방사성폐기물의 시멘트 고화특성을 분석하기 위하여, 시멘트 고화 유동성 시험을 수행하고 시멘트 고화 시료를 제작하였다. 시멘트 고화시료에 대하여 압축강도, pH, 전기전도도, 방사선조사 효과 및 부피증가를 분석하였다. 방사성폐기물의 시멘트 고화의 작업 적정도는 175~190% 정도였다. 시멘트 고화시료의 방사선 조사 후 압축강도는 방사선 조사 전 압축강도 보다 약 15% 감소하였으나, 한국원자력환경공단 인수기준 ($34kgf{\cdot}cm^{-2}$)을 만족하였다. 동전기 제염 후 방사성폐기물의 시멘트 고화 시료에 대한 SEM-EDS 분석결과, 알루미늄상은 시멘트와 잘 결합한 형상을 나타낸 반면, 칼슘상은 시멘트와 분리된 형상을 나타내었다. 방사성폐기물의 시멘트 고화 부피는 시멘트에 대한 폐기물의 배합과 수분량에 따라 다르게 나타났다. 방사성폐기물의 시멘트 고화 부피(C-2.0-60)는 약 30% 증가였으며 동전기 제염 후 생성된 방사성폐기물의 영구처분은 적절하다고 판단되었다.
본 연구에서는 방사성폐기물 아스팔트고화체를 장기간 저장시 형태유지가 되지 않는 단점을 보완하기 위하여 폴리에틸렌을 고화보조제로 아스팔트에 첨가하여 전처리의 분쇄 공정 없이 입상수지를 직접 고화처리 함으로서 시멘트 고화체처럼 형태안정성을 지니는 아스팔트 고화체를 제조하는 방법을 개발하고 이 방법에 의해 제조된 고화체의 침출특성을 평가하여 실제 방사성 폐이온 교환수지 처리에 적용함을 그 목적으로 하였다. 실험결과 고화보조제인 폴리에틸렌은 아스팔트와 폐수지가 혼합된 고화체내에서 가교역활을 하며 PE 함유량이 10 wt% 이상일 때 장기간 노출실험에서도 고화체 형태를 그대로 유지하였다. 최적조업조건은 폐수지의 함유량이 무게비로 40wt% 이고 PE의 함유량이 10wt%이며 이때 고화체내부에 수지입자의 밀도도 균일하게 분포됨을 확인하였다. 실험은 폐이온교환수지에 아스팔트를 혼합하고 여기에 폴리에틸렌(PE) 필름을 고화보조제로 첨가함으로서 고화체의 균일성, 수분과 접촉시 고화체의 침출을 최저로 하는 안정된 고화체를 개발하였다.
수화성이 회복된 미분말에 시멘트를 10% 첨가하고 무수규산을 20 wt% 배합하여 제작한고화체가 방사성 고화체 압축강도 인수기준에 만족함과 동시에 부피증가를 최소로 할 수 있었고이 조건으로 ANS 16.1 방법에 준하여 고화체 침출 실험이 진행 중에 있다. 고화체의 압축강도 및 침출지수 모두 처분장 인수 기준에 만족할 경우 콘크리트 미분말 폐기물의 부피 증가를 최소화함은 물론 안정한 상태로 처분할 수 있을 것으로 예상된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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