Packed bed reactor containing immobilized microorganisms which degraded phenol without growth was used to remove phenol from the synthetic wastewater. The effects of temperature, retention time(reactor volume/flow rate) and phenol concentration on the removal efficiency of phenol were investigated. The effect of temperature in the range of 20-30$\circ $C was negligible while retention time and phenol concentration influenced the removal of phenol significantly. When retention time was in the range of 1-1.5 hour, the removal efficiency of phenol was affected not by phenol concentration but by retention time itself while it was influenced by phenol concentration above 1.5 hour of retention time. The beads after 720 hours operation were swelled by 40 % in diameter which could be prevented by crosslinking with glutaraldehyde at the expense of cell activity.
페놀과 각종 난분해성 화합물이 함유된 폐수를 미생물학적으로 처리하기 위하여 폭넓은 연구가 진행되고 있으나 이들 균주들은 200 ppm 이상의 고농도 페놀이 존재할 경우, 기질저해 현상에 따른 생육이 일어나지 않는 단점이 있다. 본 연구에서는 유류로 오염된 토양에서 고농도 페놀을 분해할 수 있는 P21 균주를 분리하였으며, 표현형 및 계통분류에 근거하여 동정한 결과, Rhodococcus pyridinovorans로 동정되었다. 본 균주에 의한 페놀분해 최적조건은 0.09% $KNO_3$, 0.1% $K_2HPO_4$, 0.3% $NaH_2PO_4$, 0.015% $MgSO_4{\cdot}7H_2O$, 0.001% $FeSO_4{\cdot}7H_2O$, 초기 pH 9 및 $20-30^{\circ}C$이었으며, 이 조건에서 1000 ppm의 페놀을 2일 만에 완전히 분해하였다. 1,500 ppm의 페놀은 3일 만에 완전히 분해할 수 있었으나 그 이상의 페놀은 분해할 수 없었다. 또한 본 균주는 toluene, xylene 및 hexane과 같은 독성 화합물을 이용하여 생육할 수 있었으며, chloroform에서는 생육할 수 없었다.
폐수 처리장의 방류수에 페놀을 첨가한 후 terminal restriction fragment length polymorphism (T-RFLP) 방법을 이용하여 세균군집의 구조와 변화를 조사하였다. 시료로부터 얻은 16S rRNA gene은 eubacterial primer로 증폭하였으며, 한 primer는 5'말단에 biotin을 부착하였다. 증폭된 product는 HaeIII와 AluI으로 각각 절단하였고, 절단된 단편 중에서 terminal restriction fragment (T-RF)를 streptavidin paramagnetic particle을 이용하여 분리하였다. 분리된 T-RF는 전기영동과 silver staining을 통하여 확인하였다. 본 실험의 유용성을 검증하기 위하여 표준 균주 10 균주를 대상으로 실험하였고, 균주마다 특징적인 T-RF를 가지는 것과 그 크기가 Ribosomal database project (RDP) 자료로부터 계산된 결과와 일치하는 것을 확인할 수 있었다. 한편, 대조군으로 사용된 페놀을 첨가하지 않은 방류수 시료에서는 Acinetobacter, Bacillus, Pseudomonas 속 등이 우점종을 차지하고 있었고, 페놀 (최종농도 250mg.$l^{-1}$)을 첨가한 방류수 시료에서는 Acinetobacter, Comamonas, Cytophaga, Pseudomonas 속 등이 우점종을 차지함을 알 수 있었다. Gel에서 분리한 Acinetobacter와 Cytophaga에 해당되는 T-RF는 재증폭 및 염기 서열 분석이 가능하였는데, database의 염기서열과 비교한 결과 Acinetobacter junii와 유연관계가 가깝다는 것을 확인하였다.
반응성 페놀수지 폐액을 처리하기 위해 중공사막 모듈을 이용한 투과증발 막 탈수공정을 연구하였다. 이 공정의 거동을 예측하기 위한 모사모델을 확립하였고 여기에 사용되는 중요 기본 파라메타들을 평판형 막을 사용하여 직접 구하여 사용함으로써 공정모사의 정확성을 얻을 수가 있었다. 이들을 모사치와 중공사 투과증발 막으로 부터 직접 측정한 각 투과특성들을 비교한 결과 서로 잘 일치함을 보여 본 모사모델의 타당성을 입증하였다. 사용된 중공사막은 중공사 안쪽에 활성층이 도포되어 있으며 공급액은 중공사 내부로 공급하였다. 공급액의 막내에서의 흐름속도에 따라 온도분포가 결정되며 이에 따라 막 투과특성이 달라짐을 모사결과로부터 얻을 수가 있었다. 공급액 온도증가는 막을 통한 탈수 투과 속도를 증가시킬 뿐 아니라 반응속도 증가로 인하여 물 생성속도도 증가시킴으로써 공급액 저장조 내의 수분 함량은 이들 상반된 공정들에 의해 결정이 됨을 보였다. 투과압력이 공급액 증기압보다 훨씬 작은 범위에서 증가할 경우 투과추진력인 공급액과 투과부의 투과물 활성도비 감소가 크지 않아 투과특성을 약간 저하시킨다. 그러나 투과압력이 공급액의 증기압에 접근할 경우 활성도비 감소가 현저하게 일어나 투과특성저하가 급격히 일어난다.
산업폐수 중 염화폐놀류 5종 (4-chloro-3-methylphenol, 2,4,5-trichlorophenol, 2,4,6-trichlorophenol, 2,3,4,6-tetrachlorophenol, pentachlorophenol)의 잔류량을 GC/MS를 사용하여 측정하였다. 산업폐수 시료는 석유화학, 섬유염색, 가죽피혁 분야의 공장에서 방류되는 원수 및 방류수를 채취하여 분석하였다. 본 논문에서는 USEPA 3510 방법을 변형하여 새로운 방법을 확립하였다. 각 시료들은 pH 2와 5~6조건에서 디클로로메탄을 사용하여 액체-액체 추출법으로 추출한 다음 GC/MS에 주입하여 SIM방법으로 분석하였다. 그 결과 0.1 ng/mL~10.0 ng/mL과 0.5 ng/mL~10.0 ng/mL 정량구간내에서 $R^2=0.9943$ 이상의 좋은 직선성을 나타내었으며, 검출한계는 0.1 ng/mL~0.5 ng/mL이었다. 실제 시료측정에 앞서서 1, 5, 10 ng/mL 농도에서 회수율을 측정하였는데, PCP의 경우를 제외하고는 71.6-98.9%의 양호한 절대회수율을 나타내었다. 상대표준편차(RSD)는 1.2~14.3% 범위의 좋은 재현성을 나타내었고, 정밀도를 나타내는 bias는 낮은 농도(1 ng/mL)에서 약간 높은 값(11.3~22.l%)을 나타내었지만 그 이상의 농도에서는 좋은 정밀도를 나타내었다.
알킬페놀에톡실레이트 (APEO)는 주로 비이온성 계면활성제로 쓰이고 있으며 세제, 액체연료 및 농약에도 이용이 되고 있다. APEO 자체는 독성물질로 분류되어 있지 않지만, 그 대사생성물질인 단사슬 APEO, 알킬페놀 및 카르복실 유도체등은 폐수 또는 음용수를 염소처리하는 동안 mutagenic ring halogenated derivative를 생성한다. 이들 생성물들은 estrogenic effect를 나타내기 때문에 APEO를 제한 또는 규제하고 있는 추세이다. 본 연구에서는 APEO의 대사체로서 단사슬 APEO 인 4-nonylphenol-di-ethoxylate (NP2EO), 4-octylphenol-di-ethoxylate (OP2EO)를 분석하기 위해서 p-n-nonylphenol-di-ethoxylate-ring-$^{13}C_6$을 내부표준물질로 사용하여 HPLC/ESI/MS를 이용하여 분석하였다. 분석조건은 이온화 용매인 trifluoroacetic acid가 $10{\mu}M$이 되도록 각각 물과 메탄올에 첨가시켜 사용하였다. 물시료 1 L에 진한 황산을 이용하여 pH를 2이하로 조정한 후, 아세톤, 메탄올 및 물 (pH 2)로 활성화시킨 Sep-Pak $C_{18}$에 loading 시킨 후 아세톤으로 용출하여 시료용액으로 하였다. 이 방법으로 농도범위가 20 ~ 500 ng/L 내에서 검량선의 직선성은 r=0.999 (OP2EO)와 0.990 (NP2EO)였으며, 검출한계는 OP2EO는 20 ng/L, NP2EO는 50 ng/L 이었다. 정확도 및 정밀도는 85.8~122.1% 및 8.2~18.8 %로 좋은 결과를 나타냈다. 이 방법은 환경시료로부터 미량의 APEO를 분석하는데 사용될 수 있고, APEO 오염실태 조사에 응용될 수 있을 것으로 사료된다.
본 연구에서는 매립장 침출수 같은 중금속과 유기물을 함께 함유하고 있는 폐수를 처리하기위하여, Fe(III)을 활성탄, 모래, 불가사리와 같은 담체에 첨착 및 코팅시킨 흡착제를 사용하였다. 제조된 Iron Impregnated Activated Carbon(Fe-AC), Iron Coated Sand(ICS), Iron Coated Starfish(ICSF)는 EPA 3050B 방법을 통하여 각 매질에 함유된 철 함량을 분석하였으며, 회분식 반응조에서의 흡착실험을 통하여 각 흡착제의 Mn(II), Zn(II) 및 Cu(II)의 제거성능을 비교하였다. Fe-AC 및 ICS의 철 함유량은 각각 1,612 mg/kg 및 1,609 mg/kg으로서 매우 유사하였으며 ICSF의 철 함유량은 1,768 mg/kg으로 ICSF의 철 코팅함량이 다른 두 가지에 비해 150 mg/kg 정도 높게 나타났다. 회분식 실험에서의 Mn(II), Zn(II), Cu(II)의 제거효율은 ICSF, Fe-AC, ICS의 순으로 높은 제거율을 보였다. 각 흡착제를 단일 및 다중층으로 충전한 칼럼반응기에 의한 연속식 실험결과, 단일 흡착제에 비해 ICS, Fe-AC, ICSF의 순으로 충전한 시스템에서 높은 중금속 및 페놀제거효율을 나타내었으며, Cu(II)와 Zn(II)에 대해서는 뚜렷한 파과능을 보였으나 Mn(II) 제거율은 상대적으로 낮게 나타났다. 각 흡착제를 병합 충전한 다중층 칼럼반응시스템은 중금속 및 phenol제거에 효과적임을 알 수 있었다.
The objectives of this study were to examine the biodegradation of phenol using the anaerobic fluidized bed reactor(AFBR). Mixed microorganisms were selected from the anaerobic digestion tank, and could be adapted to high concentration of phenol by increasing the phenol concentration 600-3600 mg/l step by step. The results were summarized as follows: 1. The average removal efficiency of phenol was 90%, decreased by increasing concentration of phenol, and then a shock range was 1200~2400 ppm. 2. The production rate of biogas in overall limits was proportional to the concentration of influent phenol. 3. At steady state, compositions of gases were $CH_4$ 55~60%, $C0_2$ 34~43%, respectively. These were similar to that of the theoretical estimates. 4. The production rates of biogas and methane per the molarity of phenol removed were linearly increased, 56.45 l gas/mol-phenol and 29.20 l $CH_4/mol$-phenol. Using this biogas, the recoverable energy was 269.1 kcal/mol phenol. It was 120.2 kcal/g-COD, transforming into the chemical oxygen demand. 5. The bulk of microorganisms existed in suspended section of fluidized bed with type of biofilm and its concentration was 340 mg/g-media. In conclusion, the anaerobic treatment of pure phenol was possible and its removal efficiency, introducing the AFBR, was successful. Also toxic organic compound such as phenol was biodegradable and was recoverable as resource of energy.
The effects of initial concentration, flow rate, and recycle ratio on the removal efficiency of phenol were studied in a tapered fluidized bed reactor packed with activated carbon which was attached with Candida tropicalis. The optimum conditions of Candida tropicalis were showed that pH was 7.0 and temperature was $30^{\circ}C$, and the specific growth rate of Candida tropicalis was satisfied with the Monod equation up to 500 mg/L of phenol, and beyond it the inhibition of substrate was found. According to the increases of initial concentration and flow rate, the removal efficiency was decreased, as the recycle ratio was increased, the removal efficiency was increased. In the case of flow rate of 10mL/sec and the recycle ratio of 2, the removal efficiency was 90% above for the all of initial concentration. The removal rate of phenol was the first order reaction in this system, and the rate equation of reaction was as follows.
우리나라 주요 상수원인 낙동강, 금강 등의 수질이 급격히 악화됨에 따라, 기존의 정수방법에 어려움이 발생되고 있다. 과거 염소에 의존한 수처리방법이 많이 사용되어 왔으나, 1989년 이후 중금속, THM(Trihalomethane), 페놀사건, 벤젠 등 각종 수돗물 유기물질 오염사고가 다발하면서, 활성탄 및 오존$(O_3)$ 등을 이용한 다양한 처리 시설들이 도입되기 시작했다. 이중 강력한 산화력을 지니고 있는 오존의 경우, 상수처리, 폐 배수처리, 식품의 살균 및 보관, 나아가 반도체 제조공정중의 포토레지스터의 제거에 이르기까지 폭넓게 사용되고 있다. 그러나 오존이 가지는 뛰어난 정화능력에도 불구하고, 막대한 설치비용 및 운전비용의 문제로 하수처리장과 같은 대규모 시설에서는 도입되지 못하고 있었다. 이러한 문제점을 극복하고자 본 연구에서는 재생 가능한 에너지를 오존시스템의 전력원으로 대용시킴으로써, 그 효과를 극대화시키고자 하는데 목적이 있다. 에너지 밀도가 낮지만, 지역 의존성이 적고, 청정한 무한 에너지인 수력, 풍력 및 태양에너지를 혼용한 오존 발생시스템은 소규모의 연못이나 농촌의 저수지 같은 유역뿐만 아니라, 농촌폐수로 인해 오염된 지하수의 국소지역에 대한 수처리에 사용될 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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