환경 중에는 핵실험 및 원자력 발전소에서 방출되는 여러 가지 방사성 핵종들과 천연방사성 핵종들이 존재한다. 이 중에서 원자력발전소 운영과 관련하여, 환경 중의 인공방사성 핵종에 대한 관심이 높아지고 있다. 핵실험이나 원자력발전소와 관련된 인공방사선 핵종들은 주로 핵분열 생성물들로서, 그 수가 200여종에 이른다. 이 중에서도 $^{90}Sr$과 $^{137}Cs$은 선량특성상 특히 주목되어 왔다. 본 논문에서는 환경준위의 $^{90}Sr$ 정량 분석 방법에 대한 연구를 수행하였다. 환경 중의 $^{90}Sr$은 저준위이며, 특성 감마선과는 달리 연속 스팩트럼의 베타선원으로, $^{89}Sr$, $^{90}Y$ 및 다른 방사성 핵종들과 혼합되어 있기 때문에 정량적인 분석이 매우 어렵다. 저준위 방사성 스트론튬 분석을 위해서는 농축 과정 및 분석에 영향을 주는 타 방사성 핵종과의 화학적 분리과정이 필요하다. 그 동안 국내 여러 기관에서 공통적으로 스트론튬 회수율 산정을 위해 중량법을 사용하였고, 화학분리절차도 중량법을 사용하기에 적합하도록 개발하여 사용하였다. 최근 분석기기의 발달로 인해서, ppm 이나 ppb 단위의 안정원소 분석을 쉽게 할 수 있다는 점에 근거하여, 원자분광분석기기(ICP : Inductively Coupled atomic Plasma emission spectrophotometer)를 사용한 회수율 산정 및 그에 적합한 절차를 개발하였다. 개발된 절차는 기존의 중량법에 비해서 화학적 처리절차가 훨씬 간편하면서도 정확도가 높아서, 환경방사성 스트론튬의 정량분석에 적절히 사용될 수 있다.
부산지역 토양에서 천연 및 인공방사성 핵종의 분포 그리고 지역적 백그라운드 준위를 조사하기 위하여 본 연구를 수행하였다. 45개 지점에 대하여 토양을 채취하여 분석한 결과 천연방사성 핵종인 $^{226}Ra$이 $14.38{\sim}57.03$ (평균 : 33.95) $Bq{\cdot}kg^{-1},\;^{228}Ra$은 $223.64{\sim}1332.30$ (평균: 668.51) $Bq{\cdot}kg^{-1}$ 그리고 $^{40}K$은 $223.64{\sim}1332.30$ (평균 : 668.51) $Bq{\cdot}kg^{-1}$의 농도를 가지며, 인공방사성핵종인 $^{137}Cs$는 $<0.33{\sim}33.37$ (평균:13.74) $Bq{\cdot}kg^{-1}$의 방사능 농도로 조사되었다. 또한 표고차에 따른 방사능 농도를 조사하기 위하여 시료를 채취하여 분석한 결과 높이별 방사능 농도의 상관관계는 없었다. 천연 방사성 핵종에 대한 방사능 농도비는 $^{226}Ra/^{228}Ra$과 $^{226}Ra/^{40}K$에 대해 각각 $0.68{\pm}19%$과 $0.06{\pm}34%$로 나타났다.
저준위 방사성폐기물 안전성 평가를 위해서 안전성 평가 대상에 관한 기술이 이해당사자들이 이해하기 명확하고 쉽게 설정되어야 한다. 방사선적 안전성 평가 시나리오란 처분장으로부터 유출된 방사성 물질들이 공학적 방벽과 천연 방벽을 거쳐 생태계로 어떻게 이동하는가에 대한 설명으로 안전성 평가를 위한 일종의 대본과 같은 역할을 한다. 본 논문에서는 핵종 이동 현상을 RES(Rock Engineering System) 방법론에 의거 기술하였다. 국내 처분장의 특성을 고려하여 처분 시설은 연안에 동굴 처분 방식으로 건설된다고 가정하여 생태계를 산정하고, 공학적 및 천연 방벽들이 처분장 설계 시 예상한 기능들을 수행한다고 가정하여, 기준 시나리오를 설정하였다. 또한 다양한 설계 고려 요소들을 고려하여 대안 시나리오들을 도출하고자 하였다. 도출된 시나리오의 주요 항목들을 평가하기 위해서 AMF(Assessment Method Flowchart)를 도출하였다. 주어진 지형 조건에 따라 확률론적 방사선적 안전성 평가를 위해 각 지층 구조별 이동 거리 및 시간을 CONNECTFLOW를 이용해 산정하고, 그 결과들을 Response surface method를 이용해 확률 밀도함수로 도출하여 방사선적 안전성 종합 평가 코드인 MASCOT-K의 입력 자료로 활용되도록 하였다.
천연방사성핵종의 붕괴에 의해 생성된 Pb에 의해 오염된 철강을 재용해하면 Pb는 금속, 슬래그, 기상으로 분배된다. 본 연구에서는 Fe 중에 5 wt%의 안정한 Pb를 첨가하고 CaO-SiO2-Al2O3-MgO계 슬래그와 함께 용융시켜 Pb의 금속/슬래그/가스상으로의 분배 거동을 조사하였다. 슬래그 염기도((wt%CaO)/(wt%SiO2))가 증가함에 따라 Fe 중 Pb 용해도는 약간 증가하는 경향을 나타내었으며, 슬래그 중 Pb는 감소하는 경향을 나타내었다. 따라서 염기도 증가에 따라 Pb의 슬래그/금속 사이의 분배비는 감소하는 경향을 나타내었다. 열역학적 계산 결과 슬래그 중 PbO의 활동도계수와 무관하게 Pb의 슬래그/Fe상 중 분배비는 매우 낮은 값으로 실험 결과와 유사한 수준을 나타내었다. Fe-Pb 중 Pb의 계산 증발속도가 Fe의 약 22배에 달하여 Pb의 대부분이 기상으로 증발되었다.
요오드나 세순 같은 핵종들은 고용해도 핵 종들로서 사용 후 핵연료 내 피복관 이나 연료 결정 경계면에 위치하고 있다가 고준위 방사성폐기물 처분 후 지하수가 용기를 부식시키고 용기 내부로 침투하면 고용해도를 가지고 유출된 후 공학적, 천연 방벽을 통해 최종적으로 유출되게 된다. 본 연구에서는 한국원자력연구소에서 개발한 MASCOT-K글 이용하여 고용해도 핵 종들이 조화 유출과 고용해도 유출할 경우 유출 량을 평가 분석해 보았다. 평가 결과 요오드와 같은 고용해도 핵 종인 경우 전체 핵 종 재고량의 최대 10%만이 고용해도 유출을 하지만 그 영향은 조차 유출에 비해 훨씬 중요한 것으로 판명되었다. 이러한 결과를 바탕으로 현재 국내 고 준위 처분 환경에서 보수적인 시나리오로 주목받고 있는 우물 굴착 시나리오를 대상으로 우물까지의 거리 등 입력 자료의 불확실성을 평가해 보았다. 36,000 톤의 사용 후 핵연료를 처분 대상으로 했을 때 성능 평가 결과는 현재 처분 개념이 안전함을 입증한다.
응집/침전 기술로 지표수 내 방사성 핵종(Cs, Sr)의 제거 가능성을 평가하였다. 화학응집제는 Alum (aluminum sulfate), PAC (poly aluminum chloride), PACS (poly aluminum hydroxide chloride silicate)를 사용하였고, 광물계 천연응집제는 일라이트(illite)와 제올라이트(zeolite)를 사용하였다. 화학 및 천연 응집제는 각각 주입하거나 혼합 주입한 후 jar-test를 통하여 안정화된 방사성 핵종($^{133}Cs$, $^{88}Sr$)의 제거율을 평가하였다. 응집/침전 공정에서 화학응집제(Alum, PAC, PACS) 주입만으로는 Cs과 Sr이 10% 미만으로 제거되었고, 고분자응집제(polyDADMAC)를 혼합하여 주입할 경우 Cs은 최대 23.1%, Sr은 최대 17.8%까지 제거가 가능하였다. 광물계 천연응집제(zeolite, illite)는 화학응집제(Alum, PAC, PACS)에 비하여 Cs과 Sr의 제거율이 높았는데, 화학응집제(PACS)와 고분자응집제에 zeolite를 추가로 주입(10~200 mg/L)한 경우 Cs 제거율은 최대 36.9%, Sr 제거율은 최대 17.1%로 증가하였다.
천연 점토 광물질의 ion교환능은 비교적 낮지만, 여러가지 황성화법에 의하여 교환능의 개설이 기대된다. 본 연구에 있어서는 점토 광물질 중에서도 교환 흡착능이 비교적 큰 vermiculite를 사용하여 저준위 방사성 액체 폐기물을 처리하는데 있어서 효과적인 이용 방법을 검토하기 위하여 vermiculite의 이온교환 기능에 관한 기초 연구를 실험하였다. Cs 이온의 교환능 및 분배계수는 Cs-l37의 방사능도를 Scintillation counter로 측정하였고, 천연 및 활성화된 vermiculite에 대한 특성은 X-ray회절과 전자회절에 의한 분석 및 열시차 분석과 아울러 전자 현미경에 의한 검사에 의거 해석하였다. Na-vermiculite에 의한 Cs이온의 교환 및 흡착에 있어서는 결정격자의 C-axis spacing의 수축을 초래하게 되고, Cs이온의 교환능은 주로 C-axis spacing의 크기에 좌우된다고 본다. Na-vermiculite에 의한 Cs이온의 교환 및 흡착 연구를 수행함으로서 저준위 방사성 핵종의 처리 분만 아니라, 고 방사성 폐액 저장 tank의 외각 충진 물질로서 Cs-137과 같이 반감기가 긴 핵종의 leakage로 인한 지하수 오염을 방지할 수 있는 재질로서도 적합하다.
한국원자력연구원 새빛연료과학동의 굴뚝에서 대기로 방출되는 배기의 방사능을 측정, 분석 및 평가하였다. 동 시설에서는 연구용원자로 하나로의 핵연료를 생산하는 외에 첨단 핵연료를 연구하고 있으며 환경을 보호하기 위하여 시설외부로 방출되는 굴뚝배기 방사능 감시기를 연속 가동하고 있다. 2008년 1월 $\sim$ 3월동안 굴뚝배기 방사능 감시기의 밀리포어 집진+CY8필터에 포집된 방사능과 핵종을 정기적으로 측정하고 핵종을 분석한 결과, 천연방사성 핵종인 라돈($^{222}Rn$)과 토론($^{220}Rn$)의 단 반감기의 딸핵종들 및 40K이 미량으로 검출되었으나 72시간 이내에 계측기의 최소검출방사능(MDA) 이하로 붕괴하였으며 우라늄 핵종은 검출되지않았다. 이로서 한국원자력연구원 새빛연료과학동으로부터 우라늄 핵종은 대기중으로 방출되지 않는 것으로 평가되었다.
금강수계 하천 및 호소 퇴적물에 대하여 천연 방사성핵종 농도를 조사하였다. 조사의 대상이 되는 지점은 하천 17 개 지점, 호소 6 개 지점으로 총 23 개 지점이며, 하천은 2015년 9월부터 11월, 호소는 2015년 3월부터 4월까지 시료를 채취하였다. 분석 대상 핵종은 $^{226}Ra$ 계열, $^{232}Th$ 계열과 $^{40}K$ 핵종이며, 고순도 게르마늄 검출기(HPGe)를 이용하여 대상 핵종 또는 그 자핵종이 방출하는 감마선을 계측하였다. 분석 결과 하천 퇴적물 중 $^{226}Ra$계열, $^{232}Th$ 계열과 $^{40}K$의 방사성핵종 농도는 각각 $15.6{\pm}0.6$, $33.8{\pm}1.2$, $789.8{\pm}26.0Bq/kg$ 으로 나타났으며, 호소 퇴적물의 농도는 각각 $17.0{\pm}0.5$, $37.8{\pm}1.1$, $269.4{\pm}9.6Bq/kg$으로 나타났다. $^{232}Th$ 계열 방사성핵종의 농도는 퇴적물 입도와 연관성을 보였으며, 핵종의 이동 특성에 따라 $^{226}Ra$ 계열보다 높게 나타났다. $^{40}K$의 농도는 퇴적물 중 유기물 함량과 관련을 보였으며, 하천에 비하여 호소에서 낮은 농도로 조사되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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