중성자 방사화 및 방사능 계측에 관계하는 핵데타를 세밀히 연구검토하여 망간을 불순물로 함유하고 있는 철선을 단일비교체로 한 중성자 방사화분석법을 발전시켰다. 유효반응 단면적의 변화를 원자로 내부 스펙트럽의 열외 중성자의 비율과 같은 스펙트럼 지표 및 그 외 다른 변수의 함수로 검토하였으며 조사위치에서 중성자 스펙트럽의 변위로 생기는 오차를 토의하였다. 각원소의 이미 아는양을 취하여 단일비교체와 함께 조사한 다음 본법에 의해서 그 함량을 산출하여서 원래 취한 양과 비교하였다. 그 결과 우연오차는 일반적인 비교법으로 얻은 오차보다 크지 않았으나 계통적 오차는 대략 20%이내였다. 본법을 모나자이트 중에 함유된 14개 희토류 원소의 정량과 표준배추시료 중에 있는 다른 7개의 원소정량에 적용하였다. 그 결과 분석치는 만족할만한 재현성을 나타내었으며 종래의 비교법으로 얻을 수 있는 정도의 정착성으로 이들 원소를 분석할 수 있었다.
사이클로트론에서 발생되는 핵반응은 불필요한 중성자를 발생시키며, 이로 인해 주변 물질들이 방사화되게 된다. 방사화된 물질은 방사선피폭의 원인으로, 공기가 방사화 되었을 경우 인체에 흡입되어 내부피폭을 발생 시킨다. 이에 본 연구에서는 16.5 MeV의 초소형 사이클로트론의 운영에 따른 내부 공기의 방사화를 분석하고자 하였다. 실험결과 초소형 사이클로트론의 핵반응으로 발생되는 방사화는 종사자에게 매우 낮은 내부피폭을 발생시키는 것을 확인할 수 있었으며, 방사화로 인하여 발생된 방사능을 법적 기준치와 비교하여 보았을 때 기준치 이하로 법적 관리의 대상에서 제외 될 수 있음을 알 수 있었다. 하지만, 사이클로트론의 에너지가 높아짐에 따라 내부피폭의 위험성은 더욱 높아질 우려가 있으며, 이에 따라 국내에 정립 되어 있지 않는 방사선 관련 시설의 환기설비에 대한 기준이 필요할 것으로 사료되었다.
Fluence monitor(F/M)는 조사 시편을 원자로의 노심에 넣은 후 방사화 된 조사 시편의 방사능을 측정한 후 역산하여 중성자의 선량을 계산하는 기법으로 원자로내의 중성자 분포를 조사하기 위하여 반드시 필요한 기술이다. 이 기술은 중성자에 대한 에너지 스펙트럼 측정이 간접적으로 가능하며, 현존하는 중성자 분포 측정 기법 중에서 우수한 정밀도를 지니고 있다. 하나로(HANARO)에서 수행하는 재료조사 시험에서의 중성자량 측정을 위하여 본 연구에서는 지름 0.1 mm, 길이 3 mm 미만의 질량 150~200 ${\mu}g$ 범위, 순도 99.9% 이상의 Fe, Ni, Ti 와이어를 F/M 시편으로 사용하였다. 이 시편은 알루미늄 캡슐에 봉입하여 30 MW 의 하나로 OR5공에 약 25일간 조사하였다. 조사를 마친 시편은 high purity germanium (HPGe) detector를 이용하여 감마선을 측정하였고, SAND-II code로 reaction rate와 중성자 cross-section등을 고려하여 fluence monitor 위치에서의 중성자 플루언스를 계산하였다. F/M이 장착 되었던 하나로 OR5공의 중성자 플루언스 값은 MCNP 코드를 이용하여 계산된 결과를 사용하였으며, SAND-II code로 장착된 F/M 위치에서의 중성자 플루언스를 계산하여 적용된 시편의 reaction에 따른 결과값의 차이를 비교 분석하였다.
원자로 중성자 방사화 분석법으로 다중 원소들을 분석하기 위한 단일 비교체법을 그에 따른 오차와 함께 조사하였다. 각 시료의 조사 위치에서 스펙트럴 지수는 Au와 Co 두개의 모니터를 이용하여 결정하였으며 이중 한개는 단일 비교체로 사용하였다 18개 원소에 대하여 이 방법에 사용된 핵 자료의 불확실도를 조사하였으며, 이 값들에 의한 분석 결과의 오차는 6% 이하이었다. 4개의 USGS 표준시료의 분석 결과는 USGS에서 평가한 분석결과와 15%의 편차 이내에서 잘 일치하였다.
HPGe 검출기를 이용한 방사능 분석 시 효율교정을 위하여 통상적으로 사용하는 상용의 감마선 표준선원을 구입하는데 따르는 금전적인 문제와 장기간의 소요시간 등의 문제를 해결하기 위하여 본 연구에서는 표준선원을 직접 제작하였다. 측정하고자 하는 에너지 영역의 감마선을 방출하는 핵종이 포함된 시약을 원자로에서 조사시켜 방사화된 시약을 수용액 상태로 만들어 표준선원을 제조하였다. 제조한 방사선원을 상용의 표준선원과 비교하였으며 효율교정용 선원으로 사용할 수 있다는 것을 확인하였다. 또한 일상적인 방사능 분석과정에서 발생할 수 있는 표준선원과 측정 시료의 부피 차이에 따른 측정 효율의 변화정도를 조사하기 위하여 방사능 분석에서 사용되고 있는 다양한 측정용기에 대하여 표준선원의 부피 변화에 따른 효율의 변화 정도를 조사하였다.
사용 후 핵연료 수송용기 등에 사용되는 에폭시수지계 중성자 차폐재, KNS(Kaeri Neutron Shield)-101, KNS-102 및 KNS-103를 제조하였다. 기본물질은 에폭시수지이며, 첨가제로는 폴리프로필렌, 수산화알루미늄 및 탄화붕소이다. 이들 중성자 차폐재들은 유동성이 좋아 수송용기와 같은 복잡한 구조에 사용할 수 있다. 제조된 중성자 차폐재들을 가압경수로 사용 후 핵연료 28다발을 수송할 수 있는 수송용기에 적용하여 차폐능 평가를 수행하였다. 세가지 중성자 차폐재를 수송용기에 적용하여 ANISN 코드로 차폐능 평가를 수행한 결과 정상수송시 중성자 차폐재의 두께가 10 cm 이상 일때 수송용기 반경방향표면에서 최대 방사선량율은 $300{\mu}Sv/h$로 나타났으며, 수송용기 표면에서 100 cm 지점에서의 최대 방사선량율은 $97{\mu}Sv/h$로 나타났다. 이들은 모두 관련된 법규들에서 규정된 최대허용 방사선량율을 만족하는 것으로 나타났다.
원전 구조물에 주로 사용되는 중량 콘크리트의 경우 중성자에 오랜 시간 노출되면 콘크리트 자체가 방사선을 방출하는 방사화가 발생하게 된다. 이러한 경우 원전 구조물 해체시 많은 양의 방사성 폐기물이 발생되고 이를 처리하기 위한 비용이 큰 폭으로 증가하게 된다. 따라서, 본 연구에서는 원전 해체시 폐기물의 처리비용을 저감하기 위하여 방사화에 밀접한 관련이 있는 Eu 및 Co를 포함하고 있는 시멘트를 대상으로 저방사화 시멘트를 제작하였다. 또한, 저방사화 시멘트 개발을 위하여 원재료 수급부터 제조방법을 제안하였으며 이를 일반 시멘트 및 저발열 시멘트와 비교 분석하였다. 방사화 분석 결과 Eu는 검출되지 않았으며, Co는 3.75ppm으로 보통포틀랜드 시멘트보다 낮게 측정되었으며, 물리적 화학적 특성 역시 1종 보통포틀랜드 시멘트와 4종 저발열 포틀랜드 시멘트 기준에 부합하는 것으로 나타났다.
핵임계 사고시에 방출되는 즉발중성자 스펙트럼을 두개의 스펙트럼 매개변수를 갖는 일반화된 Cranberg 식으로 표시할 수 있다고 가정한 다음, 이들 매개변수를 변화시키면서 몇개의 발단 방사화검출체에 대한 평균핵반응단면적의 변화를 고속전자계산기로 계산하였다. 평균핵반응 단면적은 스펙트럼 변화에 따라 민감하게 변화하는데 발단 방사화 에너지가 높을수록 그 변화정도가 심한것 같았다.
이산화우라늄중의 미량불순물원소들의 중성자 방사화분석을 위하여 이들 원소들의 사전농축에 음이온교환수지를 사용하였다. 황산에 녹인 우라늄 시료용액의 산도를 pH 2.7에 맞춘다음 음이온교환수지통에 얹었다. 이 음이온교환수지통으로 부터 미량분순물 원소만을 정량적으로 회수할 수 있었다. 이 사전농축법과 알미늄중 미량불순물 원소의 정량을 위하여 개발한 방사화학적인 분리법을 이용하므로서 원자로급 이산화우라늄 중의 21개 미량불순물을 정량할 수 있었다.
현재 해체가 진행 중인 연구로 1. 2호기의 원자로 차폐 콘크리트를 해체하기 위해서는 운전기간동안 중성자 조사에 의한 방사화 정도 및 범위를 정확하게 결정하여야 한다. 차폐 콘크리트의 방사화 정도 및 범위를 결정하기 위해서 코어 시료를 채취하여 분석하여야 하는데, 시료 전처리의 어려움과 표준선원의 준비 및 자체흡수효과에 의하여 정확한 측정효율을 결정하는데 어려움이 있다. 본 연구에서는 방사능 분석에 이용되는 HPGe 검출기의 전에너지 검출 효율을 표준선원을 이용한 측정값과 Monte Carlo 방법을 이용하여 계산 값을 비교하였다. 또한, Monte Carlo 모사 기법을 이용하여 콘크리트의 밀도 및 성훈 변화에 따른 자체흡수 효과를 계산하였으며, 향후 실제 콘크리트 코어 시료를 채취 시 방사능 분석에 이용할 계획이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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