전지 재료의 충방전 과정 연구에는 X-선 분말회절(x-ray powder diffraction techniques)과 중성자회절을 많이 사용하였다. 하지만 이러한 분석기술은 long-range order의 구조에 관한 정보를 제공하는데 유용하지만 atomic scale의 구조에 관한 정보를 얻기에는 한계가 있다. Li 전지에서의 전기화학적 반응에서는 cathode 물질에 포함된 전이금속의 산화, 환원 반응에 의한 Li 이온의 intercalation (charge process)과 deintercalation (discharge process) 현상이 일어난다. 이러한 충방전 과정은 알려지지 않은 다양한 형태의 위상 변화를 동반하게 되는데 x-선 이나 중성자를 이용한 powder diffraction techniques 로는 단지 정성적인 결정학적 정보를 얻을 수 있다. 따라서 최근에 원자 단위의 local structure에 관한 정보와 electrochemical state에 관한 정보를 동시에 얻을 수 있는 X-ray Absorption Fine Structure (XAFS) 분석기술을 Li 전지분석에 활용하기 시작하였다. XAFS는 하나의 x-ray 흡수원자에 대해서 주변원자들의 원자구조에 관한 정보와 구성 원소의 electrochemical state에 관한 정보를 얻을 수 있는 분석방법이다. X-ray Induced Electron Emission Spectroscopy (XIEES)는 x-ray에 의해서 방출된 전자를 검출하여 스펙트럼을 얻는 기능을 함축적으로 나타낸 것으로, x-ray를 물질 표면에 조사하여 발생하는 광전자, Auger 전자, 이차전자 등을 전자검출기(Channel Electron Multiplier: CEM)로 검출하는 기능과, 시료를 투과한 x-ray와 시료에서 발생하는 형광 x-ray를 비례계수기로 검출하는 기능을 가지고 있다. 이러한 검출 능력을 바탕으로 EXAFS, XANES, Standing Wave Technique, Elemental Composition Analysis, DXRD, Total Reflection Technique 등을 이용하여 물질을 구성하고 있는 원소의 성분, 미세원자구조, 전자구조에 관한 정보를 얻을 수 있는 새로운 spectrometer이다. 본 연구에서는 자체 개발한 XIEES의 XAFS 기능을 이용하여 여러 가지 방법으로 제조한 LiMn2-xO4와 LiMnO2, MnO2에서 Mn K-absorption edge에 대한 chemical state 변화를 측정하였다. Absorption edge에서 chemical shift를 측정하기 위해서는 방사광 가속기 수준의 에너지 분해능(~0.3eV)이 필요하다. 이번 연구에서는 SiO2(3140) monochromator를 사용하고 여기에 맞는 적절한 parameter를 적용하여 x-ray 에너지 분해능을 포항방사광가속기 수준으로 개선하였다. XIEES에서 얻은 스펙트럼과 포항방사광가속기에서 얻은 스펙트럼을 비교하였다. Chemical shift가 일어나는 경향은 두 실험 결과가 잘 일치하였다.
원자로(TRIGA MARK-II)노심의 특정위치에서 0.5 Mev 이상의 고속중성자 스펙트럼을 발단검출기(Threshold detector)를 사용하여 실험적으로 측정하였다. 발단검출기의 실험적인 방사화자료로서 결정되는 일련의 적분방정식에 대한 근사해를 얻기 위하여 최소자승법의 개념을 이용한 급수전개법을 사용하였다. 상이한 가중함수 (weighting function)를 사용하므로서 해답에 미치는 영향을 각측정에서 분석 검토하였다. 이방법의 사용에 관련되는 수치계산을 수행하기 위하여 UNIVAC 1106전자계산기를 위한 계산코드를 준비하였다. 본 연구에서 얻은 미분적 고속중성자 스펙트럼은 독립적으로 다군 수송이론에 의하여 얻은 결과와 잘 일치하였다.
중성자 측정의 국가표준을 확립하기 위하여 국제원자력거주(IAEA)로 부터 기술지원을 받아서 $MnSO_4$용액조장치를 개발하였다. 본 용액조장치는 구형의 s.s. 316L $MnSO_4$용액조(두께 3.5mm, 내경 125cm), 용액의 순환계 및 5$^{56}Mn\;{\gamma}$-선 검출계동으로 구성되어 있다 .용액조 본체로부터 퍼내어진 용액은 2개의 $3.8cm{\phi}{\times}3.8cm$ NaI(T1) 검출기가 설치된 Marinelli 비이커형의 모니터 용기로 진입되어 순환된다. 본 장치의 성능검사는 $^{241}Am-Be$ 과 $^{252}Cf$ 중성자 선원 을 사용하여 수행하였다. $^{56}Mn$ 방사능의 붕괴 곡선을 분석한 결과, $^{252}Cf$의 중성자 방출율은 1985년 11월 15일 현재 $3.71{\times}10^7\;n/s\;per\;50{mu}g$ 으로 얻어졌다.
본 연구의 목적은 붕소 중성자 포획 치료 시 집적된 붕소 영역에서 중성자 선속의 변화와 그에 따른 방출된 즉발 감마선의 검출 시뮬레이션을 통하여 치료 영역에 대한 영상화의 가능성을 확인하고자 함이다. 전산 모사를 통하여 (1) 붕소 유무에 따른 중성자의 영향, (2) 내부와 외부에서의 즉발 감마선량 검출, (3) 즉발 감마선에 대한 에너지 스펙트럼 검출을 수행하였다. 모든 전산 모사는 Monte Carlo n-particle extended (MCNPX, Ver.2.6.0, Los Alamos National Laboratory, Los Alamos, NM, USA)를 이용하여 가상의 물 팬텀과 열중성자(thermal neutron) 소스, 붕소 영역을 지정하였다. 열중성자의 에너지는 1 eV 이하의 에너지였으며 선속은 2,000,000 n/sec.로 설정하였다. 이 때, 발생된 즉발 감마선의 검출은 물 팬텀과 수직 방향으로 위치시키고 납으로 둘러싸인 lutetium-yttrium oxyorthosilicate (Lu0,6Y1,4Si0,5:Ce; LYSO) 섬광체 검출기를 이용하였다. 붕소가 존재하는 영역인 5 cm 깊이에서의 28 분할로서 대략 0.18 cm의 bin을 도출하여 붕소 영역의 얕은 깊이에서부터 급격하게 저하되는 것을 확인하였다. 또한 붕소 영역이 시작되는 지점인 9 cm 깊이에서 감마선의 피크 레벨을 확인하였다. 그리고 478 keV 지점에서 정확한 즉발 감마선 피크가 관찰되는 것을 확인하였다. 478 keV의 즉발 감마선 피크는 41 keV의 반치폭으로 에너지 분해능 값은 8.5%로 측정되었다. 결론적으로 붕소 중성자 포획 치료 시 발생되는 즉발 감마선의 계측으로 치료가 행해지는 부위를 감마 카메라 또는 단일 광자 방출 단층 촬영 기기에서 영상화할 수 있는 가능성을 확인하였다.
삼축분광장치는 물질을 이루고 있는 자성 원소들의 거동, 즉 스핀 동역학을 측정하는데 적합한 장치로, 연구용 원자로 '하나로'에는 국내 유일의 냉중성자 삼축분광장치가 최근 설치되었다. 삼축분광장치는 중성자 빔을 제어하는 중성자광학 부품과 중성자 빔으로 인해 발생하는 방사선에 대한 차폐체로 이루어지며 이러한 부품은 수십 톤 중량의 기계구조물을 이룬다. 방사선 차폐는 중성자 빔 경로 이외의 방향으로 진행하는 중성자와 감마선을 효과적으로 막아 신호대 잡음비를 향상시키는 역할을 하며 구조물 내부의 방사화된 부품으로부터 발생하는 감마선을 차폐하여 장치 이용자의 피폭선량을 최소화한다. 그런데 설치된 냉중성자 삼축분광장치의 차폐체 중 전면부의 고하중으로 인해 장치 운영상 여러 가지 문제점이 발생, 전면 세그먼트 차폐체의 하중을 줄이는 구조개선이 불가피하였다. 이에 MCNPX 모의계산을 통해 냉중성자 삼축분광장치의 차폐체 최적화에 필요한 개선방향을 검토하였다. 상부 차폐체의 폴리에틸렌과 납의 추가 설치를 통해 전면 블록 차폐체 하중을 줄일 수 있는 최적 길이를 확인하였다. 그 결과, 전면 블록 차폐체의 높이 20%가 제거된 경우, 구조변경 전 대비 차폐체 상부에서 70% 수준의 감마선속이 나타남을 확인하였다. 하지만 높이를 줄일수록 전면 블록 차폐체의 하중을 줄일 수 있기 때문에, 차폐블록을 추가 제거하고 이에 대한 차폐능을 보상해 줄 방안으로 상부 납 차폐체의 위치 변화에 따른 중성자속과 감마선속을 예측해 보았다. 전면 블록 차폐체 높이의 35% 제거하고 상부 납 차폐체를 최하단부에서 10 cm에 설치한 경우, 전면 블록 차폐체 상부에서 감마선속이 각각 25%, 18% 증가하였다. 증가한 감마선속의 영향을 파악하기 위해 MCNPX 모의계산을 통해 공간의 감마선속 분포를 가시화하였다. 증가한 감마선속은 상부로 향하는 방향성을 띄며 이동하면서 소멸하여 검출기에 이르기 전에 낮아져 검출기와 실험자의 위치에 영향을 끼칠 수 없다고 판단하였다. 그래서 중성자속 및 감마선속과 고하중 문제를 동시에 해결할 수 있는 최적화 조건으로 차폐체 높이가 35% 제거되고 상부 납 차폐체가 10 cm 위치에 있는 경우를 선정하였다. 이 결과를 바탕으로 구조개선 작업을 실시하였으며 열형광선량계를 이용하여 콘크리트 차폐블록 외부에서 중성자와 감마선량을 측정하였다. 측정된 중성자 선량은 0.21 ${\mu}Svhr^{-1}$, 감마선량은 3.69 ${\mu}Svhr^{-1}$로 설계기준을 만족하였으며 피폭으로부터 실험자의 안전성을 확인하였다.
붕소의 사전 농축후 포획감마선 계측법에서 자연 리티움 벽돌을 Ge(Li) 검출기 앞에 설치하므로서 붕소의 검출한계를 더욱 낮출 수 있었다. 실험상 검출한계는 알루미늄, 철강, 이산화우라늄 그리고 그라파이트 시료에 대해서 각각 0.30ppm, 0.18ppm, 0.045ppm 고리고 0.090ppm이었다. 또한 계측 중 중성자 속의 변화에 의한 오차를 없애기 위하여 교대로 계측하는 방법을 사용하였다.
중성자 검출기의 교정을 위한 기초자료를 제공할 목적으로 당 연구실에서 보유하고 있는 $^{239}$ Pu-Be, $^{241}$Am-Li 및 241Am-F 중성자선원에 대한 평균 및 유효에너지와 중성자당 등가선량 환산인자를 계산하였다. 이들은 중성자 스펙트럼 및 중성자의 에너지 함수로서 주어진 등가선량에 대한 여러 보고 자료에 따라 수치계산법을 도입하여 구해졌다. 그 계산결과는 $^{239}$ Pu-Be, $^{241}$Am-Li 및 $^{241}$Am-F 순서로 각각 다음과 같이 주어진다 1. 평균에너지 4.07$\pm$0.33, 0.42 및 1.41 MeV; 2. 중성자의 단일충돌과정에 의하여 인체가 받게되는 선량의 개념에 따라 구한 유효에너지 4.45$\pm$0.344, 0.51 및 1.47 MeV; 3. 중성자의 다중충돌과정에 의하여 인체가 받게되는 선량의 개념에 따라 구한 유효에너지 4.50$\pm$0.36, 0.50 및 1.45 MeV; 4. 중성자당 단일충돌 등가선량 환산인자 (2.74$\pm$0.07)$10^{-8}$ , 1.58$\times$$10^{-8}$ 및 2.34$\times$$10^{-8}$ rems/(n/$\textrm{cm}^2$); 5. 중성자당 다중충돌 등가선량 환산인자 (3.55$\pm$0.09)$10^{-8}$ , 2.19$\times$$10^{-8}$ 및 2.82$\times$$10^{-8}$ rems/(n/$\textrm{cm}^2$).
TLD를 이용하여 중성자 선량을 측정할 경우, TLD는 중성자 에너지에 대한 반응도 차이가 크기 때문에 현장 중성자장의 스펙트럼 특성에 맞는 에너지 반응도 보정이 반드시 필요하다. 본 실험에는 소형으로 가공된 TLD 소자를 사용하여 $^{252}Cf$ 중성자장에 설치된 내부구조가 복잡하고 좁은 Long-Counter (중성자 검출기) 내외부에서의 중성자 주위선량당량(ambient dose equivalent)을 측정하였다. 측정결과는 입자수송해석코드(MCNPX)를 이용한 계산결과와 비교하였다. 기존의 TLD 교정 선원인 $D_2O$ 감속 $^{252}Cf$만으로 교정하여 판독한 결과값은 전산모사 계산값과 많은 차이를 보였다. 그러나 bare 및 $D_2O$ 감속 $^{252}Cf$ 선원을 사용하여 생산한 두 교정인자를 혼용한 판독값은 계산값과 비슷하였다. 결과적으로, TLD 소자는 사용 현장과 비슷한 특성을 가지는 중성자장에서 교정되어야지만 올바른 선량평가가 가능함을 확인하였다.
Li$^{7}$ (p, n) Be$^{7}$ 원자핵반응에서 Li target의 두께와 입사양자의 에너지를 적절히 선정하므로써 1-n sec 파동 Van de Graaff 가속도로부터 keV 영역에서의 연속중성자spectrum을 발생시키고 92% 농축된 5mm 두께의 $B^{10}$ 판과 4개의 4"$\times$3" NaI (T1) 발광체로 이루어진 속중성자검출기를 이용 속중성자 비행시간법에 의한 중성자spectrometer 를 제작하였다. 장치의 에너지 분해능은 50 keV에서 0.3%보다 양호하며 신호대잡음비도 개량되었다. 이를 이용하여 몇가지 분석된 단일동위원소의 전단면적을 측정하고 R-matrix 전자계산 code로 분석하였다. 각 공명에 따르는 스핀식와 공명인수들을 찾아내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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