자체 개발한 수소화금속을 이용하여 고속 중성자 방사선을 효율적으로 차폐할 수 있다면 방사선 안전신기술 개발과 확립에 큰 기여를 할 것으로 생각되어 본 연구를 시행하였다. 여러 수소화 안정 금속들을 대상으로 핵적 특성, 단위 부피당 수소원자함유 수 등의 예비평가를 통하여 수소화금속($ZrH_2,\;TiH_2$) 등과 낮은 중성자 흡수 단면적과 높은 에너지 감쇄능력을 고려하여 중수소화 금속($ZrD_2,\;TiD_2$) 등을 추가하여 개발하였다. MCNP 코드를 이용하여 각각의 흡수율과 에너지 감소율을 평가하였다. 전산 모사 계산과 실험과의 비교평가를 위해 실험과 동일한 조건의 모사를 수행하였는데, 즉 중성자 선원은 Cf-252(10 mCi)을 사용하였으며 각 수소화금속의 0, 1, 3, 5 cm 두께를 통과한 중성자속의 강도와 에너지별 분포변화를 계산하였다. 코드 계산을 통해 평가된 $TiH_2/TiD_2,\;ZrH_2,/ZrD_2$ 등의 수소화금속에 대한 중성자 감소율은 각 수소화금속 두께의 증가에 따라 중성자 감소율이 지수적으로 증가함을 보였다. 또한 이 때 중수소 함유 금속, $ZrD_2$과 $TiD_2$는 중성자 흡수에 있어 $ZrH_2$와 $TiH_2$의 각각 보다 적게 나타냈다. 본 연구를 통하여 개발된 수소화금속의 중성자 방사선 차폐에 관한 결과는 과학 기술적으로 많은 인용과 아울러 학술적 연구뿐만 아니라 실제 실용화를 위한 연구의 기초자료로 충분한 활용이 있을 것으로 기대한다.
Chong Chul Yook;Gee Yang Han;Byung Jin Jun;Ji Bok Lee;Chang Kun Lee
Nuclear Engineering and Technology
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제13권4호
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pp.264-276
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1981
TRIGA Mark-III 원자로의 핵특성을 실제운전상태와 유사하게 모사할 수 있는 해석절차를 개발하였다. 계산에 사용한 전산코드는 다군중성자확산 연소계산코드인 CITATION이고 채택한 중성자에너지군의 수는 TRIGA형 원자로에서 일반적으로 사용하는 7군(고속영역 3, 열영역 4)이다. 직접적인 3차원 계산이 현실적으로 불가능하므로 평면 2차원계산과 원통형 2차원 계산으로 3차원 효과를 기하였다. 연구로와 같이 노심이 작은 원자로에 대하여는 중성자평형에서 buckling에 의한 효과가 매우 크기 때문에 이를 정확하게 나타내는 방법의 개발에 중점을 두었다. 본 연구에서는 에너지군 또는 영역에 무관한 buckling을 중성자 수송이론으로 산출하는 전형적인 방법을 사용하지 않고 중성자 확산이론으로서 에너지군별, 영역별 buckling을 산출하였으며, 이를 이용하여 수행한 노심계산의 결과는 만족스러웠다. 계산시 노심은 원자로수조의 중앙부에 있는 것으로 하고 제어봉은 완전히 인출되었으며 동위원생산용 조사시료는 없는 것으로 가정하였다. 계산결과로서 연소에 따른 초과반응도가의 변화, 운전이력에 따른 Xe-135 독작용의 변화, 회전조사시료대의 반응도가를 산출하고 이를 실제 운전자료와 비교하였다. 또한 중성자속 및 출력분포, 노심 각 조사시설에서의 중성자 스펙트럼등에 대한 계산결과도 제시하였다.
하나로의 즉발감마선 방사화분석 장치를 이용하여 생물시료중의 붕소의 정량을 위한 기초연구를 수행하였다. 측정조건에 대한 특성조사를 위해 시료에 대한 중성자 조사 위치에서 중성자속 및 균질도를 측정하였다. 시료위치에서 열중성자 빔의 크기가 $2{\times}2cm^2$ 되도록 집속하였으며, 측정된 선속은 $1.0{\sim}6.5{\times}10^7n{\cdot}cm^{-2}{\cdot}s^{-1}$ 범위를 나타냈으며, 중심부로부터 반경 4.5 mm 이내 및 9 mm 이내에서 각각 $5.77{\pm}0.71{\times}10^7n{\cdot}cm^{-2}{\cdot}s^{-1}$, $4.68{\pm}1.64{\times}10^7n{\cdot}cm^{-2}{\cdot}s^{-1}$이었다. 따라서 양질의 균일한 조사를 위해서 시료의 크기를 10 mm 이내로 조정하였다. 검출 시스템은 컴프턴 산란에 의한 백그라운드 요인을 억제하고 분석감도를 높이기 위해 설계되었으며, 감마선 계측 시스템의 에너지 교정과 컴프턴 억제율을 조사하기 위해 NaCl 표준체를 이용하여 단일 및 컴프턴 모드로 백그라운드를 측정하였다. 또한 정확한 붕소의 측정을 위해 시료의 매질효과로서 발생하는 분광학적 Na의 472 keV 피이크에 대한 간섭효과를 결정하였으며, 세 가지 인증표준물질 (NIST SRM 1570a, 1547, 1573a)을 이용한 붕소농도 측정시험을 두 가지 모드로 실시한 후 결과를 비교하였다.
차폐형 성분분석기(Shielded EPMA)를 이용하여 한국형 경수로발전소에서 연소된 35,000 MWd/MTU, U-235의 농축도 $3.2\%$인 $UO_2$ 사용후핵연료의 연소도 측정 방법을 제시하였다. 원자로의 출력과 핵연료의 특성 및 중성자속 분포 등 중요한 핵공학적 정보를 제공하는 사용후핵연료의 연소도는 U-235의 감손에 따른 무거운 핵종의 변화를 측정하거나 사용후핵연료 내에 생성된 핵분열생성물을 측정하는 방법 등이 있다. 이러한 방법은 비파괴시험으로도 하고 있으나 파괴시험인 화학적 분석방법이 보다 정확한 것으로 인식되고 있다. 그러나 화학분석법은 분석시간이 많이 걸리며, 방사선시료의 취급으로 인한 시험자의 피폭 등의 어려움이 따른다. 화학적 분석방법에 의한 연소도 측정방법 대신 분석시료의 제작 및 분석시간이 화학적 분석방법에 비해 상당히 짧고, 또한 국부적인 연소도 측정이 요구되는 사고 핵연료나 고연소 핵연료의 위치별 연소도 측정이 가능한 EPMA를 사용한 연소도 측정기술이 개발되고 있다. 시험결과 ORIGEN2코드로 계산한 연소도에 따른 Nd의 농도와 EPMA 분석에 의한 Nd의 농도는 거의 일치하였다. EPMA로 분석한 Nd의 조성과 ORIGEN-2 코드로 계산한 Nd의 조성 분포를 이용하여 사용후핵연료의 연소도를 예측하는 일차 실험식을 유도하였으며, 그 결과가 화학분석에 의한 연소도와 거의 일치함을 확인하였다.
경수로 원전을 대상으로 원전 내 방사화 대상 물질인 스테인리스강, 탄소강 및 콘크리트의 불순물 정보 적용여부에 따른 방사화 핵종 재고량을 계산하였다. 본 연구에서 탄소강은 압력용기 물질에 사용되었고, 스테인리스강은 압력용기 내부 물질에 사용되었으며, 일반 콘크리트가 생체 차폐체에 사용되었다. 금속 물질에 대해서는 참고자료 1개의 불순물 함량 정보를 적용하였고, 콘크리트 물질에서는 참고자료 5개의 불순물 함량 정보를 적용하여 평가를 수행하였다. 방사화 핵종 재고량 전산해석 시 중성자속 계산에는 MCNP 전산코드를, 방사화 계산에는 FISPACT 전산코드를 각각 사용하였다. 계산 결과, 금속 물질에서 불순물을 포함한 경우가 그렇지 않은 경우보다 비방사능이 2배 이상 높았으며, 특히 콘크리트에서는 불순물을 포함한 경우가 그렇지 않은 경우보다 최대 30배 이상 비방사능이 높게 계산되었다. 방사화 핵종의 생성반응과 재고량을 분석한 결과, 금속 구조물에서는 불순물 중 Co원소와 중성자에 의해 생성되는 방사화 핵종인 Co-60이, 콘크리트에서는 불순물 중 Co, Eu 원소와 중성자에 의해 생성되는 방사화 핵종인Co-60, Eu-152, Eu-154 이 방사성폐기물 준위 결정에 큰 영향을 미치고 있음을 확인하였다. 본 연구의 결과는 원전 해체 계획 수립 시 방사화 핵종 재고량 평가 및 규제에 활용될 수 있을 뿐 아니라, 해체를 고려한 원전 또는 원자력시설의 설계 단계에서도 참고자료로 활용 될 것으로 판단된다.
차폐형 성분분석기 (Shielded EPMA)를 이용하여 한국형 경수로발전소에서 연소된 35,000 MWd/MTU, U-235의 농축도 3.2%인 $UO_2$ 사용후핵연료의 연소도 측정 방법을 제시하였다. 원자로의 출력과 핵연료의 특성 및 중성자속 분포 등 중요한 핵공학적 정보를 제공하는 사용후핵연료의 연소도는 U-235의 감손에 따른 무거운 핵종의 변화를 측정하거나 사용후핵연료 내에 생성된 핵분열 생성물을 측정하는 방법 등이 있다. 이러한 방법은 비파괴시험으로도 하고 있으나 파괴시험인 화학적 분석방법이 보다 정확한 것으로 인식되고 있다. 그러나 화학분석법은 분석시간이 많이 걸리며, 방사선 시료의 취급으로 인한 시험자의 피폭 등의 어려움이 따른다. 화학적 분석방법에 의한 연소도 측정방법 대신 분석시료의 제작 및 분석시간이 화학적 분석방법에 비해 상당히 짧고, 또한 국부적인 연소도 측정이 요구되는 사고 핵연료나 고연소 핵연료의 위치별 연소도 측정이 가능한 EPMA를 사용한 연소도 측정기술이 개발되고 있다. 시험결과 ORIGEN2 코드로 계산한 연소도에 따른 Nd의 농도와 EPMA 분석에 의한 Nd의 농도는 거의 일치하였다. EPMA로 분석한 Nd의 조성과 ORIGEN-2 코드로 계산한 Nd의 조성 분포를 이용하여 사용후핵연료의 연소도를 예측하는 일차 실험식을 유도하였으며, 그 결과가 화학분석에 의한 연소도와 거의 일치함을 확인하였다.
본 연구에서는 CANDU-PHWR 형 기존 및 개량 핵연료의 원통형 (soild) 및 환상형 소결체에 대하여, 그 핵연료 전 수명 기간동안, 반경방향 출력분포를 정확하고 신속하게 계산하는 NEDAR 모형을 개발하였다. 본 계산모형에는 핵연료소결체의 직경 범위 8.0-19.5 mm, 농축도 범위 0.71-6.0 wt % U-235이고, 계산 가능 연소도범위가 0-840 Mwh/kgU (35000MWD/T)인 한계내에서, 핵연료 반경방향 출력분포결자식 및 열중성자속감소 계산결과자료가 포함되어 있다. CAN-DU-PHWR 형 원자로 중성자속 스펙트럼을 입력자료로 하여, 로물리 전산코드, CE-HAMMER 를 이용하여 핵연료의 각 설계조건 및 소결체의 환별 국부지점에 대하여, 임의로 설정한 기준 연소시점에서 반경 방향 출력 분포를 계산하였다. 이 계산 결과를 토대로 각 환의 평균출력을 구하는 적분법 및 비선형 곡선희귀계산법에 의하여, Bessel 함수와 지수함수의 다항식으로 구성된 반경방향 출력분포 기본 결과식 및 그 계수들이 산출되었다. 본 연구에서 개발된 NEDAR 모형을 이용하여 산출한 반경방향출력분포값을, 핵연료소결체 표면에서의 값을 기본단위로 환산하여 비교하면, 본 의형에 의한 반경방향 출력분포 결과가 기존 ELESIM 전산코드의 결과에 비교하여 약간 높게 나타났다. 소결체의 반경방향의 출력 및 온도분포는 핵분열기체생성물방출과 밀접한 관계가 있으므로, 본 모형을 기존 ELESIM 전산코트의 반경방향 출력분포 계산 모형과 대체한 전산코트, 즉 KAFEPA-NEDAR에 의한 핵분열기체생 생성물방출량 예측치를 기존 ELESIM 전산코드의 예측치와 비교하였다. 여기서 KAFEPA-NEDAR리 예측치가 실험결과 자료에 보다 더 가깝게 접근하였다. 따라서, 본 연구에서 개 발된 NEDAR모형은 과대한 계산시간의 낭비없이 CANDU-PHWR 형 핵연료소결체의 반경방향출력분포를 효율적이고, 신속/정착하게 계산하는 모형임이 입증되었다.
몇가지의 알파입자를 방출하는 핵종, 즉 악티늄족 원소들, $^{207}Bi$ and $^{210}Po$을 전해석출하는 장치를 만들었다. 스텐레스 원판으로된 환원전극에 이 동위원소들을 석출했으며(석출부분 직경=18mm), 산화전극으로는 백금선을 썼다. 전해질로 염화암모늄을 쓰고, 초기 pH=4, 염소이온농도=0.6M이하, 용액부피=15ml로 하여 1.5암페어(전류밀도=0.59A/$cm^2$)의 전류를 100분간 흘려주어 98.3%의 석출 회수율과 ${\pm}$0.7%의 재현도를 얻었다. 석출된 시료의 알파스펙트럼을 측정한 결과 에너지 분리도로서 $^{210}Po=18.3keV, ^{234}U=21.8keV$ 및 $^{239}Pu=36.0keV$인 반치전폭(full width at half maximum)을 얻었다. 국산 천연우라늄(충북·괴산) 시료를 전해석출하여 그의 알파스펙트럼을 구한 결과 $^{238}U\;:\;^{234}U\;=\;:\;6.1{\times}10^{-5}$을 얻었으며 $1.8{\sim}10^{13} neutrons/cm^2{\cdot}sec$인 중성자속으로 144일 동안 쪼여준 238U 시료를 전해석출하여 그의 알파스펙트럼을 구한 결과 $^{238}U\;:\;^{239}Pu\;:\;241Am\;=\;100\;:\;0.0263\;:\;5.20{\times}10^{-5}$을 얻었다. 조사시료중의 $^{238}U$에 대한 본실험의 정량결과는 고체형광측정법 및 질량 스펙트럼법에 의한 결과들과 상대오차 1.6% 이내에서 일치하였으며, $^{239}Pu$의 경우는 음이온교환분리-알파스펙트럼 측정 및 삼불화테노일아세톤(thenoyltrifluoroacetone)을 쓴 용매추출-알파스펙트럼 측정에 의한 정량결과들과 상대오차 ${\pm}$4.0%이내에서 일치하였다.
MeV 영역의 속중성자분광을 위해 재래의 radiator system을 개량하여 ringshaped vertical radiator와 cone-shaped horizontal radiator를 공용한 특수한 recoil proton radiator assembly를 사용함으로서 energy 분해능의 저하없이 검출효율을 높이도록 recoil Proton telescope detector를 설계ㆍ제작하였다. 이 검출기에는 입사중성자속에 대한 Si(ti) 검출기의 직접노출을 피함으로서 background를 줄일수 있도록 입사중성자차폐부도 고안 내장되어 있다. 이 개량된 recoil proton telescope detector의 검출효율 및 energy 분해능을 중성자 energy 1-15 MeV에 대하여 radiator system과 Si(Li) 검출기사이의 거리변화에 따라 이론적인 계산치로 도출ㆍ표시하였으며, 실험적검증의 예로서 이 거리를 29cm로 하고 중성자 energy를 14.1 MeV로 하였을 때의 검출기의 제특성측정결과를 얻어 분석하였다. 측정결과의 분석에 의하면 이론에서 추정된것처럼 혼합형 radiator system을 사용하였을 때의 검출 효율은 단일 radiator system을 사용한 재래식 검출기의 검출효율의 2.2배의 증가를 보인데 반하여 energy 분해능의 저하는 불과 30%, background의 증가는 약40% 말만임을 알수가 있었다. 또한 측정에 의한 14.1 MeV 중성자에 대한 energy 분해능은 3.9% FWHM었는데, 이는 이논적인 3.7% FWHM와 거의 완전한 일치를 보이고 있음도 입증되였다.
의료용 $^{18}$ F을 단시간내에 생산하기 위하여 반조분리(recoil separation), 알루미나 칼럼크로마토그래피, 증류등 지금까지 알려진 분리방법들을 검토하고 각각의 분리방법으로 얻은 생성물중의 잔사, ${\gamma}$ 방출불순물, 및 $^3$H 함량등을 결정하였다. 핵반조분리 생성물이나 알루미나 칼럼크로마토그래피에 의한 분리생성물은 순도면에서 증류 분리 생성물보다 좋지 못하였고 특히 천연탄산리티움을 표적으로 사용하는 경우는 증류법이 가장 효과적임을 알수 있었다. 천연 탄산리티움 7g을 중성자속밀도 1$\times$$10^{13}$n/$\textrm{cm}^2$/sec에서 3시간 중성자 조사하고 증류에 의해 $^{18}$ F를 정제함으로서 무담체 $^{18}$ 를 대략 2mCi 이상 (10mCi 이하)의 규모로 일상생산할 수 있으며 이때 정제에 소요되는 시간은 35~40분이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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