일반적으로 실리콘 이종접합 태양전지의 전면 투명산화막전도막에 요구되는 특성은 높은 투과도와 높은 전도도 특성이 요구되고 있다. 하지만 높은 전도도를 위해 carrier concentration을 높이게 되면 장파장 영역에서의 free-carrier absorption이 발생하여 투과도가 좋지 않게 되는 trade-off 관계에 있다. 그리고 일반적으로 투명산화전도막 두께 증가에 따라 전도도 상승은 투과도 하락을 가져와 태양전지의 효율 저감을 가져올 것이라고 생각되었다. 본 연구에서는 이러한 전면 투명산화전도막의 최적화에 관한 연구로써 박막 특성에 관한 분석과 태양전지 특성의 상관관계에 대하여 분석하였다. 특히 낮은 전도도를 가지는 실리콘 이종접합 태양전지의 emitter로 인해 투명산화전도막의 면저항성분에 관한 특성이 태양전지 특성에 가장 주도적인 영향을 미치는 것으로 나타났으며, 이는 직렬저항 성분에 대한 충진률 변화로 분석할 수 있었다.
Superstrate형 실리콘 박막 태양전지에서 전면전극으로 사용되는 투명전도막의 표면형상은 태양전지내로 입사하는 태양광의 표면산란에 영향을 미치며 표면산란 증가를 통한 광 포획 및 단락전류밀도 향상을 통하여 태양전지 효율을 증대시키는 중요한 역할을 한다. 기존에 실리콘박막 태양전지용으로 많이 사용되는 상용 Asahi-U형 투명전도막은 수소 플라즈마에 대한 안정성이 낮고 입사광의 장파장 대역에서의 산란특성이 낮아 실리콘 박막 태양전지의 고효율화에 한계점이 있었다. 최근에 Asahi-U형 투명전도막을 대신하여 ZnO계 투명전도막을 전면전극으로 사용하려는 연구가 활발히 진행되고 있으며 Al을 토핑원소로 사용하는 ZnO:Al 투명전도막은 우수한 전기적, 광학적 특성과 수소플라즈마 안정성 및 저 비용 등의 우수한 장점을 갖고 있다. 스퍼터링 방식으로 제조된 ZnO:Al 투명전도막의 표면형상은 일반적으로 증착 후 습식식각을 통하여 조절되며 식각 전 박막의 미세구조에 영향을 받는 것으로 알려져 있다. 또한 습식 식각 이후의 표면거칠기에 따라 다양한 광학적, 전기적 특성을 나타낸다. 본 연구에서는 in-line RF-magnetron sputter 장비를 이용하여 다양한 공정조건하에서 ZnO:Al 투명전도막을 제조하고 증착된 박막의 미세구조 특성에 따른 습식식각 이후의 표면형상 변화 및 전기적 광학적 특성 변화를 조사하였다.
RF 스퍼터링법을 이용하여 유리기판위에 ZnO:Al 박막을 증착하고 다양한 조건 하에서 후 열처리를 실시하여 이에 따른 박막의 구조적, 전기적 및 광학적 특성과 HCl 습식 식각 후의 표면형상 변화를 조사하였다. ZnO:Al 투명전도막은 우수한 전기적, 광학적 특성, 수소 플라즈마 안정성 및 저 비용 등으로 실리콘 박막 태양전지 전면 전극용으로 많은 관심을 받고 있다. 기존의 비정질 실리콘 박막 태양전지용으로 많이 사용되고 있는 상용 Asahi-U형 ($SnO_2:F$) 투명전도막의 경우는 수소 플라즈마에 대한 안정성이 낮고 입사광의 장파장 대역에서의 낮은 산란특성으로 인하여 실리콘 박막 태양전지의 고효율화를 위한 적용에 한계를 나타내고 있다. 이를 개선하기 위하여 스퍼터링법으로 우수한 전기적 특성을 갖는 ZnO:Al 박막을 제조한 후 습식 식각을 통한 표면형상 변화를 통하여 입사광의 산란특성을 향상시키는 방법이 개발되어 많은 연구가 이루어지고 있다. 본 연구에서는 2.5 wt%의 $Al_2O_3$가 함유된 ZnO 타겟을 이용하여 ZnO:Al 박막을 RF 스퍼터링으로 증착한 후 $N_2$ 분위기와 진공 분위기 하에서 다양한 시간과 온도에 따라 후열처리를 하여 열처리 전 박막과의 물질 특성을 상호 비교하고 1%로 희석된 HCl로 습식 식각하여 열처리 전 박막의 구조적 특성이 습식 식각 후의 박막 표면형상 변화에 미치는 영향을 조사하였다. 이로부터 후열처리를 통한 ZnO:Al 투명전도막의 특성을 최적화하고 Asahi-U형 투명전도막과의 특성 비교를 통하여 실리콘 박막 태양전지용 전면전극으로의 적용 가능성을 조사하였다.
유리를 기판으로 하는 superstrate pin 비정질 태양전지에서 전면투명전도막(TCO)과 p-layer의 계면이 태양전지의 효율을 내는데 가장 큰 기여를 한다. 전면투명전도막(TCO)으로 현재 일반적으로 사용되는 ZnO:Al는 $SnO_2:F$ 보다 전기,광학적으로 우수하고, 안개율(Haze)높으며, 수소 플라즈마에서의 안정성이 높은 특정을 갖고 있다. 그래서 박막 태양전지 특성향상에 매우 유리하나, 태양전지로 제조했을 때, $SnO_2:F$보다 충진율(Fill factor:F.F)과 V_{\infty}$ 가 감소한다는 단점을 가지고 있다. 본 실험실에서는 $SnO_2:F$의 F.F가 72%이 나온 반면 ZnO:Al의 F.F은 68%에 그쳤다. 이들 원인을 분석하기 위해 TCO/p-layer의 전기적 특성을 알아 본 결과, $SnO_2:F$보다 ZnO:Al의 직렬저항이 높게 측정되었다. 이러한 결과를 바탕으로 p-layer 에 R={$H_2/SiH_4$}=25로 변화, p ${\mu$}c$-Si:H/p a-SiC:H 로 p-layer 이중 증착, p-layer의 boron doping 농도를 증가시키는 실험을 하였다. 직렬저항이 가장 낮았던 p ${\mu$}c$-Si:H/p a-SiC:H 로 p-layer 이중 증착에서 Voc는 0.95V F.F는 70% 이상이 나왔다. 이들 각 p층의 $E_a$(Activation Energy)를 구해본 결과, ${\mu$}c$-Si:H의 Ea 가 가장 낮은 것을 관찰 할 수 있었다.
CIGS 박막태양 전지는 I-III-VI2 Chalcopyrite 결정구조를 가진 화합물 반도체 태양전지로 인위적인 밴드갭 조작이 용이하여 효율 향상에 높은 가능성을 보이고 있다. 4원소 화합물인 CIGS 광흡수층의 대표적인 제조 방법으로는 co-evaporation 공정법이 있다. 동시 증발법은 CIGS 결정을 최적화하기 위하여 박막이 증착되는 동안 기판의 온도를 3단계로 변화시켜주는 3-stage 공정을 통하여 제작된다. 일반적으로 CIGS 박막태양전지는 전면전극으로 투명전도막이 사용되며 높은 광투과성과 전기전도성을 가져야 한다. 투명전도막의 광학적, 전기적 특성은 CIGS 박막태양전지의 효율에 영향을 미치기 때문에 최적화된 조건이 요구된다. 본 연구에서는 CIGS 광흡수층은 Ga/(In+Ga)=0.31, Cu/(In+Ga)=0.86으로 최적화 시켰으며, 투명전도막은 Al이 도핑된 ZnO 박막을 RF 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 증착하였다. ZnO:Al 박막의 두께를 가변하여 증착하였으며 박막의 특성을 평가하고, CIGS 광흡수층에 이를 적용함으로써 태양전지 변환효율 특성을 연구하였다. CIGS 박막 태양전지의 투명전극인 ZnO:Al 박막의 두께가 500 nm 일 때, Jsc=29.521 mA/cm2, Voc=564 mV, FF factor=71.116%, Efficiency=12.375%의 광 변환효율을 얻을 수 있었으며, 이에 따른 투명 전도막의 전기적, 광학적 특성을 통해 CIGS 박막태양전지에 미치는 영향에 대해 조사하였다.
본 연구에서는 RF magnetron sputtering을 이용하여 실리콘 박막 태양전지용 ZnO:Al 전면전극을 제작하고 다양한 식각조건에 따른 ZnO:Al 박막의 표면형상 변화와 함께 전기적 및 광학적 특성 변화를 조사하였다. pin 구조를 갖는 실리콘 박막 태양전지의 효율 향상을 위해서는 입사광의 산란효과에 따른 광포획 증가가 필수적이며 이를 위하여 ZnO:Al 전면전극의 표면텍스처링 형성이 필요하다. 식각용액으로는 HCl과 HF 등을 사용하였으며 식각용액 농도 및 식각시간을 변화시켰다. 식각 후의 ZnO:Al 박막의 표면형상은 SEM(Scanning Electron Microscope)과 AFM(Atomic Force Microscope)을 이용하여 분석을 하였고, UV-visible-nIR spectrometer를 이용하여 총 투과도 및 산란 투과도를 측정하였다. 이 외에도 four-point probe 및 Hall measurement를 이용하여 전기적 특성 변화를 조사하였다. 다양한 식각조건에 따라 제조된 ZnO:Al 박막 위에 실리콘 박막 태양전지를 제작하여 전면전극의 표면형상에 따른 태양전지 성능변화를 비교 분석하였다.
실리콘 박막 태양전지에서 전면 투명전도막(TCO)은 태양전지의 전기, 광학적 특성을 결정하는 중요한 기능을 한다. ZnO:Al TCO는 기존에 사용되던 $SnO_2:F$와는 비정질 실리콘(a-Si:H) 박막 태양전지의 윈도우 층으로 사용되는 p a-SiC:H와의 일함수(work function) 차이로 인해 접촉전위(contact barrier)를 형성하게 되며 이로 인해 태양전지의 충진율(fill factor)이 $SnO_2:F$에 비해 감소하는 단점을 보인다. 본 연구에서는 ZnO:Al/p a-SiC:H 계면의 접촉전위 발생원인 및 태양전지 충진율 감소현상에 관한 정확한 원인규명을 위해 다양한 특성을 갖는 버퍼층을 삽입하여 계면특성 및 태양전지의 동작특성을 분석하고자 한다.
기존의 박막태양전지 전면층으로 활용하는 Asahi glass는 증착공정 중에 발생하는 수소 플라즈마로 인해 FTO 기판의 투명전도막이 손상되어 태양전지의 효율 저하가 문제가 되었다. 이를 해결하기 위해 본 논문에서는 FTO 기판의 전면층을 대신하여 ZnO:Al 박막증착을 하기 위해서 회전원통형의 타겟이 장착된 DC magnetron sputtering을 가지고 성장을 시켰는데 증착하는데 있어 중요한 공정변수인 압력 및 온도 조건의 가변을 통해 이를 최적화하여 전면층에 활용하고 자 한다. 그래서 3mtorr의 압력과 $230^{\circ}C$의 온도 조건에서 두께가 약 $1{\mu}m$일 경우, $6.5{\times}10^{-4}{\Omega}cm$의 비저항과 함께 약 85% 이상의 투과도를 나타냈다. 이것은 ZnO:Al 박막이 압력과 온도의 영향에 따라 투명전도막에 많은 영향을 끼치는 것을 알 수 있었다.
a-Si:H/c-Si 구조의 이종접합 태양전지 전면 투명전도막으로 Indium tin oxide(ITO) 박막의 조건에 따라 태양전지 특성을 연구하였다. ITO 박막은 파우더 타겟으로 마그네트론 스퍼터링 방식으로 성막하였고, 증착 온도(Ts)에 따라 전기적, 광학적 특성을 비교, 분석하였다. 기판 증착 온도가 증가할수록 박막의 저항이 낮아지는 것으로 나타났으며 $350^{\circ}C$ 조건에서 가장 낮은 저항($34.2{\Omega}$/sq)을 보였다. 투과도 또한 기판 증착 온도가 올라갈수록 전반적인 향상을 나타냈다. a-Si:H/c-Si 기판의 MCLT(minority carrier lifetime)는 $350^{\circ}C$에서 최적($359{\mu}s$)의 결과를 나타냈다. 그 이상의 기판 온도에서는 오히려 감소하였는데, 이는 높은 온도에서의 a-Si:H/c-Si 계면의 열손상으로 판단된다.
유리를 기판으로 하는 superstrate pin 비정질 실리콘 태양전진에서 전면 투명전도막(TCO)과 p-층의 계면은 태양전지 변환효율에 큰 영향을 미친다. 면투명전도막(TCO)으로 현재 일반적으로 사용되는 ZnO:Al는 $SnO_2:F$보다 전기, 광학적으로 우수하고, 안개율 (Haze)높으며, 수소 플라즈마에서 안정성이 높은 특징을 갖고 있다. 그래서 박막 태양전지의 특성향상에 매우 유리하나, 태양전지로 제조했을 때, $SnO_2$보다 충진율(Fill Factor:F.F)과 $V_{oc}$가 감소한다는 단점을 가지고 있다. 본 실험실에서는 $SnO_2:F$dml F.F.가 72%이 나온 반면 ZnO:Al의 F.F은 68%에 그쳤다. 이들 원인을 분석하기 위해 TCO/p-layer의 전기적 특성을 알아 본 결과, $SnO_2:F$보다 ZnO:Al의 직렬저항이 높게 측정되었다. 이러한 결과를 바탕으로 p-layer에 $R=(H_2/SiH_4)=25$로 변화, p ${\mu}c$-Si:H/p a-SiC:H로 p-layer 이중 증착, p-layer의 boron doping 농도를 증가시키는 실험을 하였다. 직렬저항이 가장 낮았던 p ${\mu}c$-Si:H/p a-SiC:H 인 p-layer 이중 증착에서 $V_{oc}$는 0.95V F.F는 70%이상이 나왔다. 이들 각 p층의 $E_a$(Activiation Energy)를 구해본 결과, ${\mu}c$-Si:H의 Ea 가 가장 낮은 것을 관찰 할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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