본 논문은 전기적 감지 방식 바이오센서의 개념을 리뷰하고, 의류 및 텍스트 기반의 바이오센서의 연구 사례를 조사하였다. 생체 신호를 측정 할 수 있는 바이오센서는 생물학적 감지 물질을 이용하여 생물학적 물질의 물리적, 화학적 특성을 감지하는 장치이다. 따라서 바이오센서를 사용하여 생체신호를 측정할 수 있는 웰니스 의류는 U-Health 서비스를 제공하는데 중요한 역할을 한다. 기존 센서와 다르게 바이오센서의 차별화된 특징은 선택적 반응과 생물학적 물질의 결합을 사용한다는 점이다. 이러한 바이오센서 중 전기적 감지 바이오센서는 전기 신호의 처리로 인해 크기가 매우 작아 유비쿼터스 환경을 조성하는데 이용될 수 있다. 따라서 웰니스 의류를 개발하기 위해 소형화가 쉬운 전기적 감지 바이오센서를 연구할 필요가 있다. 본 논문에서는 전기적 감지 바이오센서(전기화학적 방식, 나노와이어/탄소나노튜브 기반 FET 방식)에 대해 자세히 기술하였다. 마지막으로, 이러한 고찰을 통해 향후 웰니스 의류에 적용 가능할 바이오센서의 기술개발 방향을 제언하였다.
탄소 나노튜브는 기계적인 강도가 크고, 표면적이 넘으며 전기전도도가 우수할 뿐만 아니라 화학적으로도 안정하기 때문에 최근 여러분야에 적용하려는 연구가 활발히 진행되고 있는 나노물질이다. 특히 바이오센서에서 탄소 나노튜브는 작업 전극의 활성을 증대시키는 물질로써, 안정적인 효소 고정화에 기여하는 reservior로써 그리고 반응에서 생성된 전자를 전극에 효과적으로 전달하는 매개체로써 이용되고 있다. 본 연구에서는 다중벽 탄소 나노튜브(multi-walled carbon nanotube ; MWNT)를 화학처리하여 작용기를 유도한 후 효소와 반응시킨 용액으로 스크린 프린팅 방법으로 제작된 탄소전극의 표면을 개질하는 방법으로 바이오센서를 제작하였다. 이렇게 제작된 바이오센서를 탄소 나노튜브를 이용하지 않은 바이오 센서와 전기화학적으로 분석한 결과 감도가 약 3배정도 증가하는 결과를 얻을 수 있었다. 이것은 효소반응 시 발생된 전자가 나노튜브를 통해서 전극에 효과적으로 전달됨을 의미한다.
바이오센서는 효소(enzyme), 생분자(biomolecule), 항체(antibody), 세포(cell) 등의 biological agent를 인지 물질(recognition material)로 하여 측정하고자하는 분석 대상(analyte)과 높은 선택성으로 반응을 일으키게 하여 그 결과를 기존의 물리, 화학센서로 감지 해내는 방식이므로 기존의 의료용 화학센서를 대체하는 추세이다. 바이오센서가 기존의 센서와 구별되는 점은 생물질의 선택적인 반응 및 결합을 이용하는 것이므로 바이오센서의 실용화에 있어서 가장 중요한 것은 생체 반응 물질의 고정화 기술과 고정화막의 선택이라 할 수 있다. 일정전압법을 이용한 요소센서는 많이 연구되어 오고 있으나 낮은 농도에서의 감도저하에 따른 단점으로 상용화에 이르지 못하고 있다. 본 논문은 요소센서의 이용하기 위한 고정화막으로 3-mercaptopropionic acid 자기조립 단인층의 전기화학적 특성을 고창하였다. 자기조립 단일층은 직접적인 전자전달로 인하여 낮은 요소 농도에서 뛰어난 강도와 빠른 반응 시간을 보였으며, 특히 다공질 실라콘을 기질로 사용한 경우 평면 전극 보다 약 3배의 감도 증가 효과를 가져왔다. 자기조립 단일층의 표면 분석은 X-ray photoelectron spectroscopy(XPS)를 이용하였다.
센서란 측정 대상물로부터 정보를 검지 또는 측정하여 그 측정량을 인식 가능한 유용한 신호로 변화하는 장치(device)로 정의할 수 있으며, 바이오센서(biosensor)는 생물학적 요소와분석 대상 물질과의 반응에서 나타나는 전기화학적 변화, 열에너지의 변화, 형광 또는 색의 변화 등을 인식 가능한 신호로 변환시켜 주는 장치와 결합하여 제작한 기구를 지칭한다. 바이오센서의 효시는 1962년 포도당을 측정하기 위해 Clark이 dialysis membrane을 이용하여 최초의 Glucose센서를 개발한 이래로 생물공학, 화학공학, 전자공학, 생명공학 및 컴퓨터 공학 등 여러 분야가 접목되면서 급속도로 연구 개발되어 왔다.(중략)
본 연구에서는 바이오 센서 응용을 위해 그래핀을 전극으로 제작하여 그래핀 표면 결함준위에 따른 센서의 민감도를 전기화학 실험을 통해 관찰하였다. 그래핀은 니켈/구리촉매를 이용한 저 진공 화학 기상 증착 장비(Low-Pressure Chemical Vapor Deposition; LP-CVD)와 Photo-lithography로 제작한 것과 탄소 산화물을 환원시켜 만든 환원-그래핀, 두 가지를 사용하였다. 전기화학 실험에서 그래핀 전극 및 Silver/Silver chloride (Ag/AgCl), Fluorine doped Tin Oxide (FTO)은 작업 전극 및 기준 전극, 상대 전극으로 각각 사용하였고, 반응용액은 potassium hexacyanoferrate (III)를 농도를 다르게 하여 사용하였다. 그래핀의 표면 상태, 층수, 결함 정도 등 구조적인 특성은 원자력현미경(Atomic Force Microscopy; AFM), 주사 전자 현미경(Secondary Electron Microscopy; SEM)과 Raman spectroscopy를 각각 이용하여 확인하였고, 그래핀의 결함준위에 따른 반응면적 및 센서 감도 의존성을 전류모드-원자력현미경(Current-Atomic Force Microscopy; I-AFM)과 전기화학 임피던스 분광법(Electrochemical Impedance Spectroscopy; EIS)를 통해 그래핀 전극의 성능을 분석하고, 그래핀 결함 준위에 따른 센서 감도 의존성은 순환전위 분광법 (Cyclic Voltammetry; CV)를 이용하여 관찰하였다. 또한 농도가 다른 반응용액은 센서의 민감도를 관찰하는데 사용하였다. 결과적으로 LP-CVD로 성장한 그래핀과 환원-그래핀의 결함준위에 따른 센서의 성능을 비교 분석한 결과와 반응용액 농도에 따른 센서의 민감도 결과는 그래핀 바이오센서에 대한 응용 및 상용화를 앞당기는데 기여할 것으로 예상한다.
나노 기술을 바이오 분야에 접목하면 기존의 샘플 재취 및 분석시간, 분석 환경 등의 한계를 극복하여 현장진단, 실시간 진단 등이 가능한 고기능 바이오센서 개발이 가능해진다. 나노와이어 기반 바이오센서는 합성과정에서 전자 특성을 쉽게 제어할 수 있고, 용액내에서 바이오 및 화학물질을 감지하는 성능이 탁월하여 빠른 응답시간, 고감도, 고선택성 등의 동작특성이 향상될 수 있고, 집적화된 센서소자구현이 가능하다. 나노 바이오센서는 의료 분야뿐만 아니라 환경, 시설유지, 에너지관리, 공업프로세스 등 다양한 응용분야를 가지고 있다, 본 논문에서는 여러 나노 구조체 중에서도 전기화학 증착방법을 이용한 나노와이어의 기술적 특징과 합성방법, 전기적 센싱 시스템에 대해서 알아보고, 앞으로 개선되어야 할 사항들에 대해서 살펴보았다.
본 연구에서는 전기화학적 바이오센서의 포도당 감지능을 높이고자 금 나노 입자가 분산된 다중벽탄소나노튜브(multi-walled carbon nanotube, MWCNTs)에 CuO를 도입하였다. 금 나노 입자로 인하여 나노 클러스터(cluster) 형상을 갖는 CuO가 합성되었으며, 이는 포도당 감지능력에 매우 큰 영향을 나타내었다. 0.1 mole의 CuO가 합성되었을 때 CuO/Au@MWCNTs 나노복합재를 전극재료로서 바이오센서는 $504.1{\mu}A\;mM^{-1}cm^{-2}$으로 가장 높은 민감도를 보여주었으며, 이 값은 MWCNTs만을 전극으로 이용할 때보다 약 4배 정도 컸다. 또한, 0-10 mM의 긴 선형 구간(linear range)과 0.008 mM의 낮은 LoD (limit of detection) 값을 보여주었다. 이러한 실험 결과들은 CuO/Au@MWCNTs 나노복합재가 CuO를 이용한 다른 전기화학적 바이오센서보다 우수하다는 것을 입증하였으며, 이는 나노 클러스터 형상의 CuO가 포도당 감지에서 전기화학적 반응에 유리하기 때문으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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